Nat. Nanotechnol.：机器人四维像素组装范德华固体

【成果简介】

近日，美国芝加哥大学的Jiwoong Park教授（通讯作者）等人报告了一种机器人四维像素组装方法（VAR）用于制备范德华（vdW）固体，这种机器人具有速度快、设计可控、面积大和角度可控的优势。本文成功用机器人组装了原子级薄的二维组件制成的预图案的"像素（pixels）"。制备的晶圆级的二维材料薄膜，通过一个干净的、无接触的过程进行图案化，并采用高真空机器人胶印组装。本文制备了80多个vdW固体，由100×100 μm²的区域组成，具有预先设计的图案形状，横向/纵向编程的成分和可控的层间角度。这使得对vdW固体进行有效的光学光谱分析成为可能，揭示了MoS₂中新的激子和吸光层依赖性。此外，本文还制备了扭曲的N层组件，可以观察到在≥4°的高层间扭曲角下，重建扭曲的四层WS₂的原子。这种方法能够快速制备原子分辨率的量子材料，有助于实现vdW异质结构作为新型物理学和先进电子技术平台的全部潜力。相关成果以“Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids”发表在Nature Nanotechnology上。

本文所有图来源于©2022 Springer Nature

【引言】

在三维（3D）方向上，精准的控制无机晶体材料的结构和化学组成是集成电路的基础。二维材料（2DMs）堆叠形成的范德华（vdW）固体，可以不受晶格或层间结合的限制，比传统顺序沉积方法更有优势。首先，相邻层之间的晶格和化学活性控制更灵活，可以获得任意晶体成分垂直序列，并具有层间可调的电、磁和光电特性。其次，这种层间灵活性可以引入一个额外的维度θ，即层间晶格旋转或扭曲，作为控制vdW固体特性的新自由度。这一现象在最新的动量空间晶体工程和扭曲的双层和三层2DMs的超导性中已经得到证明。这种优势是对传统的图案/沉积的三维控制方法的补充，并提供了一种性能可以系统地和精确地设计的新方法。要实现这些特性，需要在目标位置（x，y，z）准确放置许多2DM像素，并规定层间角方向。

【图文导读】

图 1 机器人四维像素组装 

（a）四维像素组装的示意图；

（b）晶圆级生长（i）、像素图案化（ii）和机器人四维像素自动组装（iii）制备vdW固体；

（c）为（b）中机器人制备的vdW固体的相应显微照片

图 2 vdW异质结构的真空自动组装

（a）VAR制备vdW异质结构的示意图；

（b）胶印结构示意图；

（c）工艺流程图；

（d）TSL过程的示意图；

（e）缝合的光学显微照片，来自13×13平方毫米的正方形（i），矩形（ii），三角形（iii）和片状（iv）的WS₂像素。插图：单个方形像素的光学显微照片

图 3 N层堆叠MoS₂的综合光学分析

（a）1-16L MoS₂网格结构的白光光学显微镜图像；

（b）16L(i)-(xvi)结构化像素组件的示意图；

（c）16L异质结构制备的原位显微照片；

（d）从（b）所示设计中提取的4L（顶部）、8L（中部）和16L（底部）MoS₂的截面STEM图像；

（e）从（a）中的样品中获得的高光谱显微镜透射和反射图像；

（f）从（a）中获得的吸光光谱图；

（g）从光学光谱数据中绘制的激子峰位置的拟合曲线；

（h）1-17L MoS₂的光致发光光谱

图 4 重建扭曲的四层WS₂

（a）TEM获得的4L结构的WS₂的SAED图案。插图：从单层WS₂的单晶制备扭曲的异质结构的示意图，以及单晶WS₂三角形的光学显微照片；

（b）一阶（i）、二阶（ii）和三阶（iii）组衍射点的超晶格图的放大图；

（c）DF-TEM图像，物镜孔径放在一组二阶布拉格峰上，显示了原子重建的证据，较大的"鱼网（fishnet）"域归因于最内层之间~4°的扭曲角，高频条纹对应于最外层之间~12°的扭曲角

【小结】

本文采用机器人4D像素组装提出了一种精确制备vdW固体的新方法。但是VAR也有一些局限性，即横向和角度分辨率，可以通过使用更高规格的闭环执行器来改善。装配区域的横向尺寸可以通过开发一个更大的印模来增加，该印模可以用最佳的和均匀的力进行接触。应变的形成，特别是在高层数时，可以通过尽量减少2DM-聚合物界面上无约束的热机械应力来减少。与使用较厚的片状hBN作为顶层的常见做法相比，大样品尺寸和主要的单层材料是具有挑战性的，它作为一个机械缓冲层，将异质结构与聚合物印模所带来的轻微机械变形。与现有的基于剥落材料的制备方法相比，本文的制备工艺可以使相同的结构有效地组装在同一芯片上。当与2DMs大单晶的生长相结合时，本文的组装技术可以实现对更复杂的多层扭曲异质结构中工程电子状态的高通量研究。这也为在技术应用中利用扭曲的结构建立了一个途径。文献链接Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids（Nature Nanotechnology DOI: 10.1038/s41565-021-01061-5）。

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