哈佛大学Nature Communications：单层WSe2局部应变中的暗激子

纳米小白 3年前 (2022-01-23) 4215浏览

引言

WSe2单层是直接带隙半导体，其光学特性受束缚电子-空穴对(即激子)的存在所支配。WSe2是更大类别的半导体过渡金属二卤族化合物(TMDs)的成员，它有几个吸引人的特性: 其单层具有光学暗激子基态，可以容纳单光子源，并具有潜在的激子漏斗。关键是，在WSe2单层上施加的局部应变可以用来控制激子的能量，诱导漏斗，并实现单光子源。

之前的研究中，对原子薄的半导体中局部应变效应的研究仅限于静态或室温。在低温环境中动态应用应变方面的重要进展迄今仍停留在低应变状态(<0.5%)。因此，在高应变时，局部应变对激子性质的精确影响还未被详细研究。

这项最新研究通过在低温下动态生成亚微米尺度(~100 nm)的应变，系统地阐述了局部施加应变对WSe2单层中自由(与缺陷束缚相反)激子的作用。作者使用纳米雕刻的锥形光纤的尖端实现WSe2单层的局部形变，并光学探测该区域。将光纤安装在压电纳米定位器上，能够控制和可逆地拉伸悬浮的WSe2单层。利用光纤的基模在光纤的侧面激发和收集发射来实现光学表征。设计的光纤尖端半径为240 nm，以最大限度地提高~700 nm光的耦合效率，同时保持良好的局域激发和收集剖面。作者在两层六方氮化硼(hBN)之间封装了单层WSe2，以增加抗撕裂能力。WSe2单层的封装和悬浮也可以改善空间均匀的光学性能。

研究进展

近日，哈佛大学的Hongkun Park和Marko Lončar（共同通讯）等人开发了一种技术，用于探测这种单层膜中纳米尺度应变中的自由激子动力学。利用纳米锥形光纤在5 K时产生应变，同时探测WSe2单层的近场光响应。当单层被光纤推动时，其最低能态位移高达390 meV(> WSe2单层带隙的20%)。这些红移峰的偏振和寿命测量表明它们起源于暗激子。自由暗激子在其长寿命期间被汇集到高应变区域，并且是低温下漂移和扩散的主要参与者。相关成果发表在Nature Communications (“Probing dark exciton navigation through a local strain landscape in a WSe2 monolayer”, DOI: 10.1038/s41467-021-27877-2)上。

图文介绍

图1 应变相关光谱的低温纤维技术 © 2022 The Authors

a 与hBN/WSe2/hBN异质结构的光纤接口示意图。

b 240 nm半径的光纤尖端和700 nm的激发和收集曲线的模拟;

c 低温环境(T = 5 K)下通过器件并通过光纤采集的白光(如图所示)光谱;

d 5 K条件下光纤收集到的PL;

e 当通过增加压电定位器电压来推动光纤设备时，XA:1s透过峰的能量随着纤维位移的增加而降低;

f 对于e中相同的光纤位移， PL中X0和X−的能量减小;

图2 应变诱导激子响应在T = 5 K时的透射率和可调性的PL谱  © 2022 The Authors

a 对于器件D3，当Vp = 0(在异质结构与光纤接触之前)和Vp = 10 V时， XA:1s的透过峰;

b 光纤收集到的PL在Vp = 0处有一个特征X0，与XA:1s的能量相匹配;

c PL谱随压电定位器电压的变化呈现出两个特征分支;

图3 用偏振选择性PL光谱法测量跃迁偶极矩  © 2022 The Authors

a 利用偏振选择性共聚焦从WSe2单层侧面收集光的方案;

b 在器件形变(Vp = 0)之前，选择X偏振光时出现X−，选择z偏振光时出现D0;

c 在Vp = 10 V时，红移特征(<1.6 eV)的z极化程度远远大于水平分量(~1.7 eV);

图4 暗和亮激子穿越局部应变  © 2022 The Authors

a 时间分辨PL;

b hBN/WSe2/hBN异质结构中应变的有限元建模;

c 由纤维面引起的应变诱导能量势示意图；

总结

作者开发的实验技术能够实现在WSe2单层中局部产生和光学探测应变场。值得注意的是，利用应变，作者实现了高达390 meV的暗激子PL峰红移，这相当于未应变的WSe2单层带隙的20%。电荷控制与器件应变兼容。这种特殊的可调谐性，从可见光到近红外，突出了二维材料实现新型光电器件的潜力。最后，作者揭示了暗激子在穿越应变场的能量传输中所扮演的角色。虽然已经理解这些单光子源可能来自激子与缺陷的结合，但激子如何有效地到达缺陷还不清楚，暗激子的基本作用以前也没有被实验验证。因此，本文结果支持了最近的理论说法，即自由暗激子的有效漏斗是局部应变下形成单光子源的关键因素。本文结果还表明，MoSe2单层中应变诱导单光子源的缺乏可能源于暗激子不是该系统中最低能量激子状态的事实，这为一些理论著作中提出的解释提供了另一种解释。

文献链接：Probing dark exciton navigation through a local strain landscape in a WSe2 monolayer. 2021, Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-021-27877-2.

本文由纳米小白供稿

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