2021年 这些国内学者发了Nature、Science！
今天是2022年第二天，回望精彩的2021年，有哪些研究进展让你印象深刻？
材料人为您精选2021年以来材料领域中，中国学者（通讯单位为国内机构）发表在顶级期刊Nature和Science上的优秀工作。人工统计，如有遗漏，请在留言区指出。
1.蚌埠医学院林清芳、陈飞剑：一种具有相交三维特大孔的稳定硅铝酸盐沸石
蚌埠医学院的林清芳、陈飞剑课题组联合马德里材料研究所的高子豪和Miguel A. Camblor、北京大学/香港理工大学的林聪、北京大学/斯德哥尔摩大学的黎建以及中国石油大学（华东）的陈小博等人，共同报道了一种全新的硅铝酸盐沸石ZEO-1，它具有较高的Si含量（Si/Al比为14.5）、非中断全连接的骨架结构以及优异的热稳定性和水热稳定性。ZEO-1结构复杂，其孔道由三维（3D）超大十六元环（16MR）孔道和三维十二元环（12MR）孔道组成，两套孔道系统高度联通，并在孔道交叉处形成了三种具有四个16MR和/或12MR窗口的超笼，其中的两种超笼比FAU、EMT、PST-32和PST-2的超笼更大。这些结构特征使得ZEO-1成为兼具超低骨架密度和超高比表面积的稳定沸石之一，而孔道中的活性酸性位点又使得ZEO-1在催化裂化（FCC）反应中展现出优异的重油转化率和轻质燃料（汽油、柴油和液化石油气）选择性，其性能媲美甚至超越工业上高度优化的超稳Y沸石（USY，FAU结构）。相关研究成果以“A Stable Aluminosilicate Zeolite with Intersecting Three-Dimensional Extra-large Pores”为题于12月24日在线发表于国际顶级学术刊物Science杂志上。
文献链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abk3258
2.中国科学院上海微系统与信息技术研究所朱敏、宋志棠：实现无相分离操作的基本电气开关
中国科学院上海微系统与信息技术研究所朱敏研究员和宋志棠研究员团队等人带领下，提出了一种单元素碲（Te）易失性开关，具有较大的驱动电流密度（≥11兆安培/平方厘米），~103开/关电流比，超过20纳秒的开关速度。低OFF电流是由于Te电极界面上存在~0.95电子伏肖特基势垒而产生的，而纯Te的瞬态电压脉冲诱导晶液熔融转变则导致高ON电流。研究发现的单元素电子开关可能有助于实现更密集的存储芯片。相关成果以题为“Elemental electrical switch enabling phase segregation–free operation”发表在了Science。
文献链接：Elemental electrical switch enabling phase segregation–free operation（Science，2021，DOI:10.1126/science.abi6332）
3.厦门大学李剑锋和北京大学深圳研究生院潘锋：原位拉曼光谱揭示界面水的结构和解离
厦门大学李剑锋教授和北京大学深圳研究生院潘锋教授课题组合作，结合电化学、原位拉曼光谱和计算技术，在电催化析氢反应过程中，对钯单晶电极/溶液界面水分子的构型及其动态变化过程进行实时监测。直接光谱证据表明，界面水分子由氢键和水合Na+离子水组成。在析氢反应(HER)电位下，由于偏置电位和Na+离子的协同作用，观察到界面水分子结构从随机分布到有序结构的动态变化。这种结构有序的界面水分子促进了界面上的高效电子转移，从而提高了HER速率，为指导绿色制氢提供新的理论途径。此外，作者还发现电解液和电极表面会影响界面水的结构。相关研究成果以“In situ Raman spectroscopy reveals the structure and dissociation of interfacial water”为题发表在Nature上。
文献链接：“In situ Raman spectroscopy reveals the structure and dissociation of interfacial water.” Nature 600, 81–85 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-04068-z
4.吉林大学刘冰冰、姚明光：来自塌陷富勒烯的超硬块状非晶碳
吉林大学刘冰冰、姚明光课题组，采用自主研发的大腔体压机超高压技术，利用C60碳笼压致塌缩形成的“非晶碳团簇”这一新的构筑基元，更高温压区间首次成功合成了毫米级近全sp3非晶碳块体材料，并且体积是早期研究中生产的103-104倍。该材料具有高质量、毫米级、透明的优异性能，sp3碳含量最高可达97.1%。并且本工作合成的近全sp3非晶碳具有优异的力、热、光学性能，光学带隙为2.7 eV，维氏硬度达到102 GPa，杨氏模量高达1182 GPa，可与金刚石相提并论，热导率高达26 W/mK，是目前非晶态材料中发现的硬度、热导率、模量最高的材料。上述发现有助于了解通过高压和高温技术合成块体非晶材料，并为非晶固体的应用提供新的思路。相关论文以题为“Ultrahard bulk amorphous carbon from collapsed fullerene”发表在Nature上。
文献链接：“Ultrahard bulk amorphous carbon from collapsed fullerene.” Nature 599, 599–604 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03882-9
6.中国科学院金属研究所卢磊：具有卓越强度和延展性的梯度纳米位错胞结构高熵合金
中国科学院金属研究所卢磊研究员团队等人带领下，在具有面心立方结构的稳定单相HEA中可控地引入了梯度纳米位错胞结构，从而在不明显丧失延展性的情况下提高了强度。在施加应变时，样品级的结构梯度诱导了高密度的微小堆垛层错（SFs）和孪晶的逐步形成，从大量的低角度位错胞成核。此外，SF诱导的塑性和由此产生的精细结构，加上密集积累的位错，有助于塑性、强度增加和加工硬化。这些发现为在纳米尺度上用梯度位错胞定制特性提供了一个有前景的范例，并促进了研究人员对HEAs内在变形行为的基本理解。相关成果以题为“Gradient cell–structured high-entropy alloy with exceptional strength and ductility”发表在了Science上。
文献链接：Gradient cell–structured high-entropy alloy with exceptional strength and ductility（Science，2021，DOI:10.1126/science.abj8114）
7.西交金明尚、加州大学殷亚东、上交邬剑波：掌握铂催化剂的表面应变以实现高效电催化
西安交通大学的金明尚、美国加州大学河滨分校的殷亚东和上海交通大学的邬剑波等人联合发现，当超薄铂壳层沉积在钯基纳米管上时，纳米管通过磷化作用和去磷化作用可发生扩张或收缩，从而引发Pt（100）晶格的应变变化，其变化范围可从−5.1%调整到5.9%。作者利用这一应变控制策略调控铂壳层的电催化活性，并发现针对甲醇氧化和析氢反应的应变-活性的相关关系分别遵循M型曲线和穹形火山型曲线。该方法未来可用于筛选晶格应变，从而优化金属催化剂的性能。该文章近日以题为“Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis”发表在知名顶刊Nature上。
文献链接：Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis (Nature 2021, doi: 10.1126/science.abf3427)
8.中国科学技术大学梁海伟、林岳与北京航空航天大学水江澜：用于燃料电池的铂金属间化合物纳米颗粒催化剂的硫锚定合成
中国科学技术大学梁海伟教授、林岳博士与北京航空航天大学水江澜教授课题组合作，通过一种高温硫锚定合成方法，在多孔硫掺杂碳（S-C）载体上制备了平均粒径< 5 nm的铂金属间化合物。本工作合成了由46种铂与其他16种金属元素组成的小尺寸金属间化合物催化剂库，并将其用于研究IMCs电催化氧还原活性与其二维晶面应力之间的关联性。所制备的部分金属间化合物催化剂在质子交换膜燃料电池中具有很高的质量效率，可以在0.9V下实现1.3～1.8 A mgPt-1的高活性。相关论文以题为“Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells”发表在Science上。
文献链接：Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells (Science 2021, doi: 10.1126/science.abj9980)
9.清华大学南策文、林元华和中国科学院物理所金奎娟：超顺电弛豫铁电体中的超高能量存储
清华大学南策文院士，林元华教授和中国科学院物理所金奎娟教授（共同通讯作者）展示了通过超顺电态（SPE）设计可大幅度提高弛豫铁电薄膜的能量存储性能。究其原因，薄膜纳米域按比例缩小为几个单元的极性簇，因此几乎消除了极化切换滞后，同时保持了相对较高的极化。具体而言，作者制备了一系列钐（Sm）掺杂的yBiFeO3-(1-y)BaTiO3（Sm-BFBT；y=0.1 到0.9）弛豫铁电薄膜，Sm掺杂剂可以有效地增加局部异质性。同时，模拟了与温度相关的介电常数、域结构等。在30%超顺电Sm掺杂铁酸铋-钛酸钡薄膜中实现了每立方厘米152焦耳的超高能量储存密度，并显著提高了储能效率（在3.5兆伏/厘米的电场下超过了90%）。更加重要的是，充放电的可靠性和在宽温度范围内的性能稳定性也充分证明了弛豫铁电薄膜出色性能。相关研究成果以“Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics”为题发表在Science上。
文献链接：“Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics”(Science，2021，10.1126/science.abi7687)
10.南方科技大学郭旭岗：有机半导体的过渡金属催化分子n掺杂
南方科技大学的郭旭岗和瑞典林雪平大学的Antonio Facchetti课题组合作，展示了使用空气稳定前体型分子掺杂剂对有机半导体进行催化n掺杂的策略。如实验和理论证据所展现的，将过渡金属（例如，Pt、Au、Pd）作为气相沉积纳米颗粒或溶液可加工有机金属络合物（例如，Pd2(dba)3）掺入催化反应，从而在更短的掺杂时间和高导电率下大大提高η。该方法对实现改进的半导体器件具有技术意义，并为包括催化剂、分子掺杂剂和半导体的三元体系提供了广阔的探索空间，从而为n掺杂研究和应用开辟了新的机遇。该工作以“Transition metal-catalysed molecular n-doping of organic semiconductors”为题发表在Nature上。
文献链接：“Transition metal-catalysed molecular n-doping of organic semiconductors”. Nature 599, 67–73 (2021). https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03942-0
11.香港城大刘锦川院士：3D打印超级钛合金
香港城市大学的刘锦川院士课题组，创造性地提出了一种违反直觉的3D打印策略，即通过精心调控熔池中不同粉末的混合程度，设计出一种前所未见的微米级成分梯度结构，从而形成熔岩状组织并由此带来优异的力学性能。研究者创造性地将成分调制的概念和3D打印结合起来，另辟蹊径地设计出具有微米级成分梯度结构的合金设计策略。本研究工作不仅将增材制造原位合金化中的成分不均匀性变废为宝，成功用来设计成分非均匀的高性能合金材料，更是极大地开拓了增材制造技术的想象空间，使得这项技术不仅仅被用作复杂构件的成型技术，更可以被开发为一种全新的合金设计和制造方法，从而有力地推动增材制造技术实现“材料-结构-性能”一体化智能设计的梦想。该工作以题为 “Ultrahigh-strength and ductile superlattice alloys with nanoscale disordered interfaces” 在国际顶级期刊Science上成功发表。
文献链接：“Ultrahigh-strength and ductile superlattice alloys with nanoscale disordered interfaces” (2020) DOI: 10.1126/science. abb6830.
12.中国科学院物理研究所高鸿钧：揭秘钒基Kagome金属中相关电子态和超导性的微观起源
中国科学院物理研究所高鸿钧教授，美国波士顿学院汪自强教授联合报道了使用扫描隧道显微镜/光谱(STM/STS)和约瑟夫森STS在CsV3Sb5中观察到的非常规超导性和对密度波 (PDW)。研究发现，CsV3Sb5具有V型对隙Δ~0.5 meV，是一种强耦合超导体(2∆/kBTc~5)，与 4a0 单向和 2a0×2a0 电荷顺序共存。值得注意的是，作者发现一个3Q PDW伴随着超导间隙、相干峰和隧穿电导间隙深度的双向4a0/3空间调制。本工作将这种新的量子态称为与底层涡旋-反涡旋晶格相关的roton-PDW，它可以解释观测到的电导调制。研究结果显示出与高温铜酸盐超导体现象的惊人相似和区别，并为理解钒基Kagome金属中相关电子态和超导性的微观起源提供了基础。该文章近日以题为“Roton pair density wave in a strong-coupling kagome superconductor”发表在知名顶刊Nature上。
文献链接：Roton pair density wave in a strong-coupling kagome superconductor (Nature 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03983-5)
13.中科院天津工业生物技术研究所马延和：人工合成淀粉实现零突破
中科院天津工业生物技术研究所马延和团队以二氧化碳和氢作为原料，采用一种类似“搭积木”的原理，通过耦合、化学催化和生物催化模块体系，通过11步反应实现了二氧化碳到淀粉的转化。在化学酶系统中，人工淀粉合成途径（ASAP）在氢的驱动下，二氧化碳会以每分钟22 nM的速度转化为淀粉，比玉米中合成淀粉的速度高约8.5倍。这一途径为今后利用CO2合成化学-生物杂化淀粉开辟了道路。相关成果以题为“Cell-free chemoenzymatic starch synthesis from carbon dioxide”发表在了Science上。
文献链接：Cell-free chemoenzymatic starch synthesis from carbon dioxide (Nature 2021, DOI: https://doi.org/10.1126/science.abh4049)
14.中科院外籍院士沈志勋：掺杂1D铜酸盐链中异常强的近邻引力
斯坦福大学的中科院外籍院士，美国三院院士沈志勋和斯坦福大学Thomas P. Devereaux以共同通讯作者身份，通过合成一维Ba2-xSrxCuO3+d，成功实现了角共享杯状物链中广泛的空穴掺杂。作者通过角度分辨光发射实验揭示了全息子和自旋子分支的掺杂演化，确定了一个突出的折叠分支，其强度与简单的哈伯德模型的预测不匹配。本工作发现一个额外的强近邻吸引，可能是由于耦合到声子上而产生的，定量解释了所有可达掺杂水平的实验。考虑到铜酸盐在结构和量子化学上的相似性，这种吸引力将在高tc超导对应物中发挥同样关键的作用。相关研究成果以“Anomalously strong near-neighbor attraction in doped 1D cuprate chains”为题发表在Science上。
文献链接：“Anomalously strong near-neighbor attraction in doped 1D cuprate chains”(Science，10.1126/science.abf5174)
15.复旦大学彭慧胜：穿在身上的纤维锂离子电池
复旦大学彭慧胜教授和陈培宁副研究员（共同通讯作者）团队带领下，研究了这种纤维的内阻与纤维长度呈双曲余切函数关系，随着纤维长度的增加，内阻先减小后趋于均匀。研究证实，这种意想不到的结果适用于不同的纤维电池。通过优化可扩展的工业流程，能够生产数米的高性能纤维锂离子电池。根据包装在内的钴酸锂/石墨全电池的总重量，大规模生产的纤维电池的能量密度为每公斤85.69Wh（典型值小于每公斤1Wh）。经过500次充放电循环后，其容量保持率达到90.5%，1C倍率下的容量保持率达到93% （与0.1C倍率容量相比），可与软包电池等商业电池相媲美。纤维弯曲10万次后，可保持80%以上的容量。团队还展示了工业剑杆织机将纤维锂离子电池编织到安全且可清洗的纺织品中，可以为手机无线充电，或为集成了纤维传感器和纺织品显示器的健康管理夹克供电。相关成果以题为“Scalable production of high-performing woven lithium-ion fibre batteries”发表在了Nature上。
文献链接：Scalable production of high-performing woven lithium-ion fibre batteries（Nature，2021，DOI:10.1038/s41586-021-03772-0）
16.华中科技大学陶光明、浙江大学马耀光：新型衣服材料助力体感温度最高降低8℃
华中科技大学陶光明教授和浙江大学马耀光教授将被动辐射制冷结构引入个人热管理技术，有效地保护人体免受日益加剧的全球气候变化的影响。具体来讲，作者设计了一种具有分级形态结构的超材料织物，织物主体由氧化钛-聚乳酸（TiO2-PLA) 复合纤维编织而成，其上层压了一层厚度约为50 μm的聚四氟乙烯 (PTFE) 服装膜。超材料织物在太阳辐射波段（0.3-2.5μm）具有92.4%的反射率，在中红外波段（8-13 μm）具有94.5%的发射率。同时，通过可批量生产的工业纺织品制造路线，织物展现出可与商业服装比拟的机械强度，防水性和透气性，并具备高效的辐射冷却能力。实际应用测试表明，与商用白色棉织物相比，使用本文的超织物对人体皮肤表面最高降温可达约4.8℃（广州，2020年12月7日）。这项技术基于结构设计，精准化光学响应，使黑体辐射趋于极限，验证了优异的辐射制冷效果，具备低成本、可规模化制备和产业化等优势。相关研究成果于2021年7月以“Hierarchical-morphology metafabric for scalable passive daytime radiative cooling”为题发表在Scienc上。
文献链接：“Hierarchical-morphology metafabric for scalable passive daytime radiative cooling”(Science, 2021, 10.1126/science.abi5484)
17.暨南大学陆伟刚、李丹：丙烯/丙烷混合物的正交阵列动态分子筛分
刚性分子筛分材料适用于小分子，完全排除大分子，使用动态分子筛分材料可以分离出物理化学性质相匹配的分子。金属有机框架(MOFs) 因其在分子水平上的结构和功能的精确控制而闻名。然而，在动态分子筛分的MOF框架中合理设计局部灵活性仍然是困难和挑战。为了解决上述问题， 暨南大学陆伟刚/李丹教授等人提出了一种新的筛分机制（ 正交阵列动态筛分），成功解决了传统分子筛吸附动力学缓慢和吸附量低的问题。 基于此筛分机制的MOF材料（JNU-3）能够快速分离丙烯/丙烷（1/1）混合物，每公斤JNU-3可以得到53.5升聚合纯（99.5 %）的丙烯，潜在的分离机制（正交阵列动态分子筛分）既能实现大的分离容量，又能实现快速的吸附-脱附动力学。这项工作提出了下一代筛分材料的设计，有潜力应用于吸附分离。相关研究以“Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures”为题目，发表在Nature上。
文献链接：“Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures”(Nature, 2021, 10.1038/s41586-021-03627-8)
18.上海大学钟云波、北京科技大学王沿东：分层裂纹缓冲使共晶人字形高熵合金的延展性增加三倍
上海大学钟云波教授团队联合北京科技大学王沿东教授团队合作，展示了一种定向凝固的原位复合材料-共晶高熵合金（EHEA），成功地协调了裂纹容限和高延伸率。可控凝固后的共晶高熵材料呈现出一种新型的多级共晶鱼骨结构，能够实现仿生的多级裂纹缓冲。这种效应结果诱导了稳定、持续、沿晶体学迹线生长的微裂纹，因而在塑性差的共晶层片中形成了高密的多重微裂纹。惊讶的是，相邻的动态应变硬化韧性共晶层片可以施加给这些裂纹一种多级的裂纹缓冲效应，因而有效地避免了裂纹不可控的灾难性生长和破坏。研究的自缓冲共晶鱼骨高熵材料产生了超高的均匀拉伸延伸率（约50%），是传统不具备缓冲能力EHEAs的3倍，且没有牺牲强度。这项成果以题为“Hierarchical crack buffering triples ductility in eutectic herringbone high-entropy alloys”发表在了Science上。
文献链接：“Hierarchical crack buffering triples ductility in eutectic herringbone high-entropy alloys”(Science, 2021, 10.1126/science.abf6986)
19.浙江理工大学左彪：迁移率梯度在聚合物玻璃顶部产生橡胶表面
浙江理工大学左彪副教授联合美国南佛罗里达大学David S. Simmons教授以及普林斯顿大学 Rodney D. Priestley教授提出了模拟、理论和时间分辨表面纳米蠕变实验，以揭示玻璃态聚合物表面的这种双尺度性质，即使在由短的亚缠结链组成的聚合物中，也会导致瞬间橡胶状、缠结状表面行为的出现。作者研究发现，这种效应产生于分段动力学和链构象统计中的叠加梯度。这种橡胶行为的寿命随着材料的冷却而延长，这将在限制聚合物玻璃的摩擦学、粘附和表面愈合等应用的表面松弛方面产生广泛的影响。该文章近日以题为“Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses”发表在知名顶刊Nature上。
文献链接：Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses (Nature, 2021, doi: 10.1038/s41586-021-03733-7)
20.浙江大学冯建东：溶液中单分子电化学反应的直接成像
浙江大学冯建东（通讯作者）报道了在水溶液中单分子电化学反应的光学成像及其在超分辨率显微镜中的用途。该方法利用化学发光反应（ECL），这是一种通过在电极上施加一定波形的电压或电流信号，进行电解反应的产物之间或与体系中共存组分反应产生化学发光的现象，其在电极处电化学产生的钌络合物，从而确保最小的背景信号（不需要激光来产生发射），进而实现对溶液中单个化学产生的单光子进行成像。研究表明，其能够直接捕获单个反应的电化学发光的单光子，并开发超分辨率电化学发光显微镜，以高时空分辨率对活细胞的粘附动力学进行成像，从而实现对细胞结构有针对性的可视化。与荧光显微镜一样，通过捕获由于固定探针分子的多次激发过程而发射的光子进行信号放大，可以进一步提高该方法的成像能力和特异性。因此，单分子ECL为基于荧光的单分子成像方法提供了替代和补充的机会，促进了对电化学反应的基本理解，并证明对生物测定和细胞成像应用具有重要的作用。相关研究成果以“Direct imaging of single-moleculeelectrochemical reactions in solution”为题发表在Nature上。
文献链接：“Direct imaging of single-moleculeelectrochemical reactions in solution”(Nature，2021，10.1038/s41586-021-03715-9)
21.中国科学院金属研究所卢柯、李秀艳：用Schwarz晶体结构抑制过饱和Al-Mg合金中的原子扩散
中国科学院金属研究所卢柯院士和李秀艳研究员团队等人带领下，发现受限晶体（Schwarz crystal）结构在具有极细晶粒的过饱和Al-Mg合金中可以有效地抑制原子扩散。通过形成这些稳定的结构，纳米级晶粒的扩散控制金属间化合物析出及其粗化被抑制到平衡熔化温度，在这个温度附近，表观跨界扩散率降低了约7个数量级。利用Schwarz晶体结构开发先进的工程合金可能会为高温应用带来有用的性能。相关成果以题为“Suppressing atomic diffusion with the Schwarz crystal structure in supersaturated Al–Mg alloys”发表在了Science上。
文献链接：“Direct imaging of single-moleculeelectrochemical reactions in solution”(Nature，2021，10.1038/s41586-021-03715-9)
22.北京大学周欢萍、北京理工大学陈棋：液体介质退火技术制备钙钛矿太阳能电池
北京大学周欢萍研究员和北京理工大学陈棋教授团队等人带领下，报告了一种液体介质退火（LMA）技术，它创造了一个强大的化学环境和恒定的加热场来调节整个薄膜的晶体生长。该方法生产的薄膜具有高结晶度、较少的缺陷、理想的化学计量和整体薄膜的均匀性。由此产生的钙钛矿太阳能电池（PSCs）产生了24.04%的稳定功率输出（认证为23.7%，0.08 cm2），并运行2000小时后保持95%的初始功率转换效率（PCE）。此外，1 cm2的PSCs表现出23.15%的稳定功率输出（认证的PCE为22.3%），并在运行1120小时后保持其初始PCE的90%，这说明了其可扩展制造的可行性。LMA耐候性较强，生产的器件全年的性能变化可以忽略不计。因此，该方法以可扩展和可重复的方式为提高钙钛矿薄膜和光伏器件的质量开辟了一条新的有效途径。相关成果以题为“Liquid medium annealing for fabricating durable perovskite solar cells with improved reproducibility”发表在了Science上。
文献链接：Liquid medium annealing for fabricating durable perovskite solar cells with improved reproducibility（Science，2021，DOI:10.1126/science.abh3884）
23.暨南大学陆伟刚和李丹：新型MOF实现动态分子筛选
暨南大学的陆伟刚和李丹（共同通讯作者）等人报道了一种具有一维通道特征的MOF材料（JNU-3a），这类一维通道带有嵌入的动态分子口袋，可在不同压力条件下分离丙烯和丙烷。当JNU-3a暴露在丙烷或者丙烯气氛中时，其会发生单晶-单晶转变，揭示了分子口袋具有动态的本质。实验表明，JNU-3a在等摩尔丙烯/丙烷混合物单吸附-解吸附循环中可实现高纯度的丙烯分离（大于等于99.5%），丙烯的最大产量可达到53.5升每千克。作者认为，这一研究工作呈现了新型分子筛材料的设计，在吸附分离领域具有巨大的应用前景。2021年07月21日，相关成果以题为“Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures”的文章在线发表在Nature上。
文献链接：Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures（Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03627-8）
24.南京工业大学王军、浙江大学邢华斌和新加坡国立大学颜宁：用于二氧化碳筛分的自组装含铁丝光沸石整料
南京工业大学王军，浙江大学邢华斌及新加坡国立大学颜宁共同通讯在Science在线发表题为“Self-assembled iron-containing mordenite monolith for carbon dioxide sieving” 的研究论文，该研究报告了一种简便、无模板的水热方法，用于自组装杂原子沸石整料 Fe-MOR(n)（其中 n 是初始 Fe/Si 摩尔比），其固有的高机械强度可以可直接用作成型物理吸附剂。在 CO2 捕获中，Fe-MOR(n) 系列根据分子大小筛选 CO2、Ar、N2 和 CH4，并表现出前所未有的 CO2 吸收和 CO2/Ar(N2, CH4) 选择性和快速吸附动力学。总之，具有超高机械强度的 Fe-MOR 沸石整料采用无粘合剂和无模板的水热路线自组装，具有成本效益、节能和环境友好的特点。一些孤立的四面体 Fe 元素位于一维微孔通道内，导致精确变窄的微通道的沸石孔隙系统。骨架铁元素和这种孔隙特征的结合赋予了高 CO2 吸附能力、有效的基于尺寸的分子筛选能力和优异的水分稳定分离性能。这种材料在分离CO2/N2(CH4)时能耗低，产品回收率和纯度高。所有这些特性使 Fe-MOR 整料成为一种很有前途的自成型吸附剂。这项工作展示了一种用于 CO2 捕获的高性能自成型吸附剂，并突出了杂原子沸石材料在气体吸附和分离中的实际应用潜力。
文献链接：Self-assembled iron-containing mordenite monolith for carbon dioxide sieving（Science, 2021, DOI:10.1126/science.aax5776）
25.北京大学叶堉：“播种”二维晶体
在硅电子技术中实现对二维范德华半导体的集成通常要求生产大规模、均一以及高度晶化的薄膜。然而，二维材料的原子级厚度使得其合成很大程度上依赖于基底的表面性质，因此目前大多数制备块体单晶的方法都无法用来制造大尺寸二维半导体单晶。针对这一问题，北京大学的叶堉等人通过固固相转变和重结晶过程，开发了一种二维单晶的无缝外延生长法，可在非晶绝缘基底上成功制备晶圆级范德华2H二碲化钼半导体。在这一制备过程中，研究人员首先在非晶绝缘晶片中心精心植入单核，并由此触发2H二碲化钼半导体的横向扩张。由此得到的单晶薄膜可完全覆盖2.5厘米级晶片，同时还具有非常有益的均一性。不仅如此，这一制备得到的半导体薄膜还可以自身微模板，进一步进行垂直模式的快速外延。器件研究表明，基于这一2H二碲化钼单晶制造的晶体管阵列展现出了良好的电学性能以及100%的器件产率。综合研究成果，作者认为该工作为范德华二维半导体的工业化提供了新的思路和可能性。这一研究打破了对硼基催化剂的传统认知，为丙烷有氧脱氢制丙烯的工业化提供了新的思路。相关成果以题为“Seeded 2D epitaxy of large-area single-crystal films of the van der Waals semiconductor 2H MoTe2”在线发表在Science上。
文献链接：Seeded 2D epitaxy of large-area single-crystal films of the van der Waals semiconductor 2H MoTe2（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abf5825）
26.浙大高超&西安交大刘益伦：石墨烯氧化物基纤维的可逆融合和裂
在浙江大学高超教授和西安交通大学刘益伦教授团队等人带领下，提出了一种溶剂触发的形貌调控策略来实现可逆的融合和裂变。选择GO（GO）纤维作为模型，因为它具有二维（2D）拓扑结构、丰富的化学分子、超柔性和自粘接能力。在膨胀后，湿法纺丝的GO纤维具有一个外壳（最外层），限制了内部GO薄片的运动，并显示出溶剂触发的大体积变化和弹性变形能力。在水和极性有机溶剂的刺激下，纤维壳的形貌通过膨胀和溶胀在皱褶的管状状态和扩展的圆柱状状态之间可逆地切换，从而引起瞬时的纤维界面，导致任意数量的GO纤维的循环自融合和自裂变。在每个循环中，GO纤维的数量、大小、组成、结构和性能在裂变后都得到了恢复，显示了融合和裂变的精确可逆性。相关成果以题为“Reversible fusion and fission of graphene oxide–based fibers”发表在了Science上。
文献链接：Reversible fusion and fission of graphene oxide–based fibers（Science，2021，DOI:10.1126/science.abb6640）
27.中科院物理所的Jirong Sun、Yi Zhou和浙江大学谢燕武：控制界面超导性
利用电场控制超导性不论是对于基础研究还是未来应用都是极具吸引力的。而与半导体场效应管类似，超导体的二维载流子密度n2D能够通过外源的栅电压（gating voltage VG）来进行调控。然而，对于大多数超导体来说，n2D值都非常高且远超过典型电选通的容量（~1014 cm−2或更低），使得控制超导性成为了巨大的挑战。中科院物理所的Jirong Sun、Yi Zhou和浙江大学谢燕武（共同通讯作者）团队利用LaAlO3和 KTaO3(111)（LAO/KTO(111)）之间的氧化物界面可展现出超导态这一现象，通过施加穿过KTaO3的VG，来实现从超导到绝缘态的连续调控，同时还产生了圆顶型Tc-VG相关性（为转变温度）。研究显示，电选通对载流子密度作用较小，但对迁移具有比较大的影响。研究认为这一对迁移行为调控主要是由于载流子在界面的空间状态发生变化，即产生“有效的无序性”。这一工作表明LaAlO3/ KTaO3(111)可作为理想平台，以探索无序二维超导体中的丰富物理现象。2021年05月14日，相关成果以题为“Electric field control of superconductivity at the LaAlO3/KTaO3(111) interface”的文章在线发表在Science上。
文献链接：Electric field control of superconductivity at the LaAlO3/KTaO3(111) interface（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abb3848）
28.南京航空航天大学顾冬冬：材料-结构-性能一体化的激光金属增材制造
在南京航空航天大学顾冬冬教授团队等人带领下，提出了材料-结构-性能一体化增材制造（MSPI-AM）的整体概念，将MSPI-AM定义为通过集成多材料布局和创新结构，一步制造一体式金属组件的过程，目的是主动实现设计的高性能和多功能。在需要实现的性能或功能的驱动下，MSPI-AM方法能够并行设计多种材料、新结构和相应的印刷工艺，并强调它们的相互兼容性，为激光-金属AM的现有挑战提供了一个系统的解决方案。MSPI-AM由两个方法论概念定义：“在正确的位置打印正确的材料”和“为独特的功能打印独特的结构”。在单个打印部件中对微观和宏观结构进行工程设计的方法越来越有创意，这导致了使用AM来生产多材料的更复杂的结构。现在，设计和打印具有空间变化的微结构和性能的多材料组件（如纳米复合材料、原位复合材料和梯度材料）是可行的，进一步使功能结构与电子集成在激光打印单体组件体积内成为可能。这些复杂结构（如整体式拓扑优化结构、仿生结构、多尺度分层晶格或细胞结构）在力学性能和物理/化学功能方面都取得了突破。高性能和多功能的主动实现需要跨尺度的协调机制（即从纳米/微尺度到宏观尺度）。相关成果以题为“Material-structure-performance integrated laser-metal additive manufacturing”发表在了Science。
文献链接：Material-structure-performance integrated laser-metal additive manufacturing（Science，2021，DOI:10.1126/science.abg1487）
29.武汉理工大学黄福志：用于高效光伏模块的无甲胺钙钛矿的卤化铅模板结晶
在过去的十年中，杂化有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池 (PSC) 引起了人们广泛的关注，其功率转换效率 (PCE) 现在已超过25%。而制造大面积 PSC 的最重要先决条件是高质量钙钛矿薄膜的沉积。溶液中钙钛矿的成核和晶体生长在很大程度上是无法控制的，通常会导致多孔薄膜，这会极大地损害器件的性能。因此，升级获得高效且稳定的钙钛矿层是钙钛矿太阳能电池商业化中最具挑战性的问题之一。 武汉理工大学黄福志研究员带领的团队提供了“薄膜问题”的一项解决方案，开发了一种以卤化铅为模板的结晶策略，印刷制造获得了无抗溶剂和环境空气高稳定的高质量大面积 (20 cm2×20 cm2) 甲脒（FA）-铯（Cs）三碘化铅钙钛矿薄膜。钙钛矿薄膜经六氟磷酸钾 (KPF6) 钝化，实现了高效无滞后的PSC，PCE效率为 23.35%，并显着提高了热稳定性和光稳定性 (85°C下500小时后效率保持率约为80%)。该工作揭示了溶液法钙钛矿薄膜的结晶动力学过程和调控机制，开发的槽模印刷技术为钙钛矿产业化制备提供了一种新的策略。相关成果以”Lead halide–templated crystallization of methylamine-free perovskite for efficient photovoltaic modules“为题于6月18日发表在Science上。
文献链接：Lead halide–templated crystallization of methylamine-free perovskite for efficient photovoltaic modules（Science，2021，DOI:10.1126/science.abh1035）
30.浙江大学唐睿康：压力驱动无定形颗粒融合为块体材料
浙江大学化学系刘昭明研究员和唐睿康教授团队 在全球顶级科研期刊《Science》杂志发表了题为“Pressure-driven fusion of amorphous particles intointegrated monoliths （《压力驱动无定形颗粒融合为块体材料》”的文章，研究团队受大自然的启发， 制造出一颗仿生的碳酸钙“牙齿”。他们通过调控结构水含量与外部压力，将数百纳米尺度的无定形碳酸钙颗粒成功融合为毫米尺度的具有连续结构的宏观块体材料，块体透明，机械性能与单晶方解石相近。
文献链接：Pressure-driven fusion of amorphous particles intointegrated monoliths（Science，2021，DOI:10.1126/science.abg1915）
31.香港大学校长张翔：原子级晶体管
在自然界中，细胞通过特殊的通道来快速门控离子流，是许多生物学过程的关键所在。基于原子级过滤器，这些生物离子通道能够快速、选择性地门控离子，从而维持重要的生命功能。尽管已有研究报道在纳观通道中实现了离子输运，但在原子级通道中完成门控快速、高选择的离子扩散依然极具挑战。针对这一挑战，香港大学校长张翔（通讯作者）团队报道了一种能够展现出超快、选择性离子输运行为的原子级离子晶体管。研究人员从还原石墨烯氧化物单片中制备了高度仅有3埃的石墨烯通道，并在该通道中实现电场门控技术来实现并控制超快、高选择性的离子输运。进一步检测表明，该通道的离子扩散系数比在水中的扩散系数高两个数量级。不仅如此，由于水合离子插入在该通道中存在临界能垒，因此该离子通道还展现出了阈值行为。原位光学测量则显示，该通道的超快离子输运很有可能来源于离子的高度密堆积以及其在通道中的协调运动能力。这一研究不仅为生物系统中的快速离子筛选提供了新的理解，也为高度可控、超快离子输运在离子电池、海水脱盐、医学透析等方面的应用提供了崭新的策略和思路。2021年04月30日，相关成果以题为“Atomic-scale ion transistor with ultrahigh diffusivity”的文章在线发表在Science上。
文献链接：Atomic-scale ion transistor with ultrahigh diffusivity（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abb5144）
32.浙江大学肖丰收领衔：孤立的硼助力丙烷脱氢反应
中科院武汉物理与数学研究所的郑安民和浙江大学的孟祥举、王亮以及肖丰收（共同通讯作者）等人联合研发了新型催化剂，在丙烷有氧脱氢中展示出了高活性和高选择性的特点。研究人员发现，在硼硅酸盐沸石分子筛中硼周围的硅氧物种会与之配位，形成孤立的硼。这种硼中心具有硼双羟基结构，并与邻近的双硅羟基形成–B[OH…O(H)–Si]2配位。在丙烷脱氢反应中，硼双羟基与其中一个硅羟基协同活化丙烷和氧气，从而形成稳定的中间体并在随后转化为丙烯，这一反应能垒优于单硼羟基结构，因此该催化剂的催化性能显著提升。此外，Si-O-B键在反应过程中会发生可逆水解-缩合，能够有效抑制分子筛的脱硼形成硼酸，提高了催化剂的稳定性。这一研究打破了对硼基催化剂的传统认知，为丙烷有氧脱氢制丙烯的工业化提供了新的思路。2021年04月02日，相关成果以题为“Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane”的文章在线发表在Science上。
文献链接：Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane（Science, 2021, DOI: 10.1126/science. abe7935）
33.南京工业大学黄维、陈永华：在室温高湿条件下稳定黑相甲脒钙钛矿的形成
在南京工业大学、西北工业大学、南京邮电大学黄维院士和南京工业大学陈永华教授（共同通讯作者）团队等人带领下，报道了一种稳定的黑相α-FAPbI3的合成，在其制备过程中对环境条件不敏感。以离子液体甲酸甲胺（MAFa）为原料，制备了垂直取向的碘化铅（PbI2）薄膜。与常用溶剂N,N-二甲基甲酰胺（DMF）和二甲基亚砜（DMSO）不同，MAFa溶剂通过C=O···Pb螯合和N-H···I氢键与PbI2的强相互作用，促进了PbI2相对于底物的垂直生长。甲脒碘（FAI）可以通过原位形成离子通道进入PbI2薄膜，显著降低了薄膜的形成能垒。无论RH（20 ~ 90%）和温度（25°~ 100°C）， α-FAPbI3都能快速转变为稳定的黑相α-FAPbI3。团队在环境空气中实现了大于24%的PCE，在充氮手套箱5000小时可以保持93%的初始效率，热稳定性达500小时（在85°C保持80%的初始效率），稳定连续光胁迫下（在最大功率点运行500小时后，仍保持了90％的初始效率）。相关成果以题为“Stabilizing black-phase formamidinium perovskite formation at room temperature and high humidity”发表在了Science上。
文献链接：Stabilizing black-phase formamidinium perovskite formation at room temperature and high humidity（Science，2021，DOI:10.1126/science.abf7652）
34.中科大汪义丰：分布裁剪碳-氟键
加州大学洛杉矶分校的的Kendall N. Houk和中科大的汪义丰（共同通讯作者）等人受到生物合成DNA过程的启发，发现通过自旋中心转移机制可以用于三氟乙酸衍生物的碳-氟键断裂。基于此，研究人员将含三氟甲基的三氟乙酰胺或者三氟乙酸酯等和路易斯碱-硼烷化合物等混合形成反应体系。通过加热，反应体系产生路易斯碱-硼自由基，随后与三氟甲基分子作用并发生自旋中心转移，从而在消除氟离子的同时生成二氟甲基自由基。同理，进一步发生自旋中心转移反应可获得单氟甲基自由基。这些自由基可进一步反应，最终生成双氟或者单氟有机物。该工作认为，研究从成本低廉的三氟乙酸衍生物出发，高效可控合成了双氟/单氟化合物，发展了一种制备含氟有机化合物的新途径。2021年03月19日，相关成果以题为“Sequential C–F bond functionalizations of trifluoroacetamides and acetates via spin-center shifts”的文章在线发表在Science上。
文献链接：Sequential C–F bond functionalizations of trifluoroacetamides and acetates via spin-center shifts（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abg0781）
35.清华大学的南策文、沈洋：“搅动”铁电聚合物
清华大学的南策文和沈洋（共同通讯作者）等人在P(VDF-TrFE)铁电聚合物中发现了自组织的环形拓扑纹理，其展现出了具有反耦合手性畴（anticoupled chiral domains）的同心圆拓扑结构。研究发现，弹性能、电能和梯度能的相互作用导致了与聚合物链正交的极化的旋转和环形组装，同时还能诱导沿着聚合物链的弛豫行为。这一环形极化拓扑引起了极化远红外波的周期性吸收，可实现在介观尺度上对太赫兹波进行操纵。研究认为，这一发现不仅能够为柔性铁性体材料的设计提供指导，还能为发展具有多刺激转变性质的柔性电子器件提供新的机会。2021年03月05日，相关成果以题为“Toroidal polar topology in strained ferroelectric polymer”的文章在线发表在Science上。
文献链接：Toroidal polar topology in strained ferroelectric polymer（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abc4727）
36.中科大王兴安、中科院大连化物所杨学明、孙志刚：揭示电子角动量对反应动力学的影响
中科大的王兴安和中科院大连化物所的杨学明、孙志刚（共同通讯作者）等人合作研究了具有分波共振的F+HD反应的动力学过程，并首次发现电子角动量对化学反应微分截面的影响。利用高分辨成像技术，研究人员在F+HD→HF+D反应中分波共振附近的微分截面中观察到了特殊的马蹄铁形图案。进一步地理论分析发现，这一特殊图案源自于F原子的电子角动量效应能够将单一的分波共振可以变成具有四重精细结构的分波共振，从而改变化学反应产物的角度分布。这一发现为“自旋-轨道相互作用影响反应动力学”提供了一个典型的案例。2021年02月26日，相关成果以题为“Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F+HD→HF+D reaction”的文章在线发表在Science上。
文献链接：Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F+HD→HF+D reaction（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abf4205）
37.南方科技大学何佳清：“扭曲”的热性能
南方科技大学的何佳清（通讯作者）团队整合利用了熵工程设计，合成了具有优异热电性能的单相高熵合金。通过熵驱动结构稳定化，研究形成了n型硒化铅基高熵材料，并在该材料中将900K时的热电优值（zT值）强化到了1.8。进一步表征分析发现，这一高熵系统中的高度无序晶格造成了异常的剪切应变，对较低晶格热导率提供了强大的声子散射。随着合金元素的增加，无序状态却能稳定材料、避免其向多相化转变。因此，无序扭曲的晶格能够在维持电学性能的同时抑制热传输，为大幅提升材料的热转换效率提供了保证。基于这些实验结果，研究人员制备了分段部件，其热电转换效率在温度差为507K时可达到12.3%。这一工作为在高熵热电材料中优化热电性能提供了全新的范例。2021年02月19日，相关成果以题为“High-entropy-stabilized chalcogenides with high thermoelectric performance”的文章在线发表在Science上。
文献链接：High-entropy-stabilized chalcogenides with high thermoelectric performance（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abe1292）
38.武汉大学定明月：合成气催化转化取得重大突破
武汉大学的定明月（通讯作者）团队设计合成了一种具有优异疏水性能的FeMn@Si催化剂，能够有效阻止二氧化碳和甲烷的形成。费托合成过程中会产生水，因此在这一新型催化剂中，研究人员设计了疏水的外壳层从而保护碳化铁内核不受水的氧化作用，同时也能缩短水分子在催化剂表面的停留，限制了水相关的副反应出现。此外，锰到铁原子的电子转移能够大幅提升烯烃产率并抑制甲烷的形成。实验表明，催化剂能够抑制二氧化碳和甲烷的选择性不高于22.5%，同时在一氧化碳转化率为56.1%的水平上还能提高烯烃产率至36.6%。这一研究为新型催化剂的设计提供了崭新的策略和思路。2021年02月05日，相关成果以题为“A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products”的文章在线发表在Science上。
文献链接：A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products（Science, 2021, DOI: 10.1126/science. abb3649）
39.浙江大学王勇、中科院上海高研院高嶷：具有原子级精度的催化活性界面操纵
浙江大学的王勇、中科院上海高研院的高嶷以及丹麦技术大学的Jakob B. Wagner、Thomas W. Hansen（共同通讯作者）合作利用球差校正（aberration-corrected）环境透射显微学的方法研究了低电子束剂量下金纳米颗粒和二氧化钛载体之间的界面状况。直接的原子尺度观测显示，在一氧化碳氧化过程中（总压力为几个毫巴，温度为500摄氏度），金纳米颗粒会旋转10度左右，并在一氧化碳被移除时又恢复到初始位置，同时也发现金纳米颗粒外延旋转和金-二氧化钛界面原子结构之间具有相关关系。DFT计算表明，金属纳米颗粒的旋转是由界面处吸附分子氧的覆盖变化所引起的。进一步地，利用可逆可控旋转，研究还通过改变气氛和温度实现了对活性金-二氧化钛界面的原位操纵。这些成果均表明在运行条件下实时设计催化界面是可行的。2021年01月29日，相关成果以题为“In situ manipulation of the active Au-TiO2 interface with atomic precision during CO oxidation”的文章在线发表在Science上。
文献链接：In situ manipulation of the active Au-TiO2 interface with atomic precision during CO oxidation（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abe3558）
40.中山大学李俊韬：聚合物钝化PSCs实现填充因子（FF）最高达到845
中山大学李俊韬教授、澳大利亚国立大学Kylie R. Catchpole和Kylie R. Catchpole（共同通讯作者）等人报道了一种PSC结构，其中作者利用稀疏的纳米级TiO2纳米棒阵列取代了常用的介孔TiO2（meso-TiO2）电子传输层（ETL）。通过超薄的聚合物钝化层可以有效的钝化产生纳米级图案化ETL-钙钛矿界面，以获得高Voc，同时保持优异的电荷收集和界面传输性能，从而实现低串联电阻和高FF。在大面积（1 cm2）电池上，其功率转换效率（PCE）达到了21.6%，填充因子（FF）更是达到了0.839。在Voc=1.240 V，FF=0.845的条件下，一个小面积（~0.165 cm2）电池的PCE竟然达到了~23.17%。作者使用三维（3D）数值模拟研究和解释了纳米结构界面的性能，精确地复制了FF增强和观察到的纳米级图形几何实验趋势。模拟结果表明，TiO2纳米棒未完全涂覆聚甲基丙烯酸甲酯：PCBM（苯基-C61-丁酸甲酯）钝化材料，使局部低电阻接触的暴露区域直接类似于高效硅太阳能电池中的局部接触结构。通过模拟和实验之间的详细比较，为暴露的纳米棒面积分数和暴露的ETL-钙钛矿界面上复合活性缺陷的密度设定了合理的界限。此外，作者还介绍了一种无离子掺杂的混合空穴传输层（HTL），该层提供了与掺杂替代物类似的电池性能。在85℃和85%相对湿度的条件下，在暴露1000 h后，包含新ETL和HTL组合的封装电池仍然保留了>90%的初始效率。研究成果以题目为“Nanoscale localized contacts for high fill factors in polymer-passivated perovskite solar cells”发表在国际顶级期刊Science上。
文献链接：Nanoscale localized contacts for high fill factors in polymer-passivated perovskite solar cells (Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abb8687)
41.复旦大学王飞、马里兰大学王春生：可充锌空气电池新体系
德国明斯特大学Martin Winter教授，复旦大学王飞研究员，马里兰大学王春生教授和美国陆军实验室许康研究员（共同通讯作者）提出了一种Zn-O2/(ZnO2)化学反应，它在非碱性水系电解质中通过2e-/O2过程进行，这使得锌空气电池中的氧化还原反应具有高度可逆性。这种ZnO2是由疏水三氟甲基磺酸盐阴离子引起的空气阴极上富水和锌离子(Zn2+)的内亥姆霍兹过渡区形成的。这样构造的非碱性锌-空气电池不仅可以耐受环境空气中的稳定运行，而且还比碱性电池具有更好的可逆性。本文研究结果表明，只要正确选择了非碱性电解质，电池就可以使用可逆性更好的双电子锌氧/过氧化锌化学物质工作。通过使电解质疏水，可以将水从阴极的近表面排除，从而防止四电子还原。这些电池还显示出更高的能量密度和更好的循环稳定性。相关研究成果以“A rechargeable zinc-air battery based on zinc peroxide chemistry”为题发表在Science上。
文献链接：“A rechargeable zinc-air battery based on zinc peroxide chemistry”(Science，2020，10.1126 / science.abb9554)
42.吉林大学刘堃：长程有序结构增强超分子手性表面等离子组装体的光学不对称性
吉林大学刘堃研究团队与美国密歇根大学Nicholas A. Kotov研究团队、巴西圣卡洛斯联邦大学André de Moura研究团队的联合研究中，利用超分子相互作用，实现了金纳米棒与人胰岛淀粉样多肽的精准共组装，构建了具有类似于手性液晶的长程有序的纳米螺旋纤维结构，其g-factor可高达0.12；同时提出了更加普适性的预测和解释手性纳米结构与g-factor之间构效关系的新理论；液晶般的颜色变化和纳米棒加速的纤化过程使其可在复杂的生物介质中进行药物筛选。研究成果以“Enhancement of Optical Asymmetry in Supramolecular Chiroplasmonic Assemblies with Long-Range Order”为题发表在国际顶级期刊Science上。
文献链接：Enhancement of Optical Asymmetry in Supramolecular Chiroplasmonic Assemblies with Long-Range Order(Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abd8576)
43中国科学技术大学侯建国、王兵和谭世倞：在单化学键精度上确定表面分子体系的结构与化学特异性
中国科学技术大学单分子科学团队侯建国、王兵和谭世倞等采用融合STM，AFM，TERS等扫描探针技术的策略，发展了STM-AFM-TERS联用技术，突破了单一显微成像技术的探测局限。利用这一高分辨的综合表征技术，以并五苯分子及其衍生物作为模型体系，结合电、力、光等不同相互作用，实现了对电子态、化学键结构和振动态、化学反应等多维度内禀参量的精密测量。实验结果揭示了Ag(110)表面吸附的并五苯分子转化为不同衍生物的机理，其中纳腔等离激元激发是导致特定吸附构型下C—H键选择性断裂的原因。在技术上，通过集成高灵敏度的单光子计数器，把拉曼光谱的实空间成像速度提高了2个数量级，成功地实现了并五苯分子化学反应前后的动态跟踪与测量。结合理论计算，揭示了分子化学反应过程的机理，验证了实验观测结果。研究成果以“Determining structural and chemical heterogeneities of surface species at the single-bond limit”为题，于2021年2月19日发表在Science上。
文献链接：Determining structural and chemical heterogeneities of surface species at the single-bond limit(Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abd1827)
44.江苏大学丁建宁、哈尔滨工业大学冷劲松：单极冲程、电渗泵碳纳米管纱线肌肉
江苏大学丁建宁、哈尔滨工业大学冷劲松与美国德克萨斯大学达拉斯分校Ray H. Baughman（共同通讯）合作，首次发现通过聚电解质功能化的策略，可实现人工肌肉智能材料的“双极”（Bipolar）驱动转变为“单极”（Unipolar）驱动，同时发现了人工肌肉随电容降低，驱动性能增强的反常现象（Scan Rate Enhanced Stroke, SRES），这一重要突破解决了人工肌肉驱动性能的电容依赖性问题，为后续设计具有无毒、低驱动电压的高性能驱动器提供新的理论基础。研究成果以Unipolar-Stroke, Electroosmotic-Pump Carbon Nanotube Yarn Muscles为题发表于Science上。
文献链接：Unipolar-Stroke, Electroosmotic-Pump Carbon Nanotube Yarn Muscles(Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abc4538)
45.中国科学院上海有机化学研究所游书力：铱催化Z式保留不对称烯丙基取代反应
手性分子的“精准”合成对于生命科学、材料科学和药物化学等领域都具有十分重要的意义。发展新型高效、高选择性的不对称催化反应是推动手性分子精准合成的重要手段。中国科学院上海有机化学研究所游书力团队利用π-烯丙基铱物种反应特点，从易得的Z-式烯丙基酯原料出发，实现了含有Z-式烯烃手性化合物的精准合成。该研究揭示了全新的不对称烯丙基取代反应模式，为含有Z-式烯烃结构单元的手性分子提供了一个通用的合成策略，有望应用于药物化学、天然产物合成等领域。相关研究成果以Iridium-catalyzed Z-retentive asymmetric allylic substitution reactions为题，于2021年1月22日在Science上在线发表。
文献链接：Iridium-catalyzed Z-retentive asymmetric allylic substitution reactions(Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abd6095)
46.清华大学陈晓、魏飞：单分子成像技术探测范德华相互作用
利用分子指针来探测主客体相互作用是一种研究复杂环境中相互作用的重要方法，但是想要实现超高分辨率下的单分子构象精准表征依然是一个巨大的挑战。近日，清华大学的陈晓和魏飞等人利用积分差分相位衬度扫描透射电子显微技术（iDPC-STEM）实现了对单个对二甲苯（PX）分子在二维ZSM-5分子筛内的直接成像。PX分子在这一研究中发挥了分子指针的作用，可探测每一个孔道内的范德华相互作用，并通过对分子取向的成像和二维分子筛的原子级解析，揭示了小分子是如何被限域在亚纳米尺寸的孔道中。这项工作提供了一种可在分子水平上研究多孔材料的直观手段，同时也推动了电子显微镜学在单分子成像上的进一步应用。相关研究成果以“A single-molecule van der Waals compass”为题在线发表在Nature上。
文献链接：A single-molecule van der Waals compass(Nature, 2021, DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-021-03429-y)
47.吉林大学于吉红、徐吉静：一种高度稳定的柔性沸石电解质固态锂空气电池
到目前为止，为SSLABs设计一种同时实现高环境适应性和出色电化学性能的固态电解质仍然是一个挑战。在吉林大学于吉红院士和徐吉静教授（共同通讯作者）团队带领下，提出了一种集成的固态锂空气电池，它包含一个超薄的、高离子导电的锂离子交换沸石X膜（LiXZM）作为无机固态电解质。采用原位组装策略，该电解质与铸锂作为负极，碳纳米管（CNTs）作为正极集成在一起。由于沸石固有的化学稳定性，有效地抑制了电解质因锂或空气的作用而变质。该电池碳纳米管的容量为12020 mAh/g，在电流密度为500 mA/g和容量为1000 mAh/g的情况下，循环寿命为149次。在相同条件下，这种循环寿命比磷酸铝锗锂（12次）和有机电解质（102次）的电池更长。沸石基锂空气电池的电化学性能、柔性和稳定性赋予其实际应用性，可以扩展到其他储能系统，如锂离子电池、钠空气电池和钠离子电池。相关成果以题为“A highly stable and flexible zeolite electrolyte solid-state Li–air battery”发表在了Nature上。
文献链接：A highly stable and flexible zeolite electrolyte solid-state Li–air battery(Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03377-7)
48.西安交通大学马恩、中科院力学研究所武晓雷和清华大学朱静：中熵合金中化学短程有序的直接观察
西安交通大学马恩教授、中科院力学研究所武晓雷研究员和清华大学朱静院士（通讯作者）等人报道了他们通过设计系统且细致的实验，以避免需要数据拟合和多种可能的解释。通过使用适当的区轴、微/纳米束衍射、原子分辨率成像和透射电子显微镜（TEM）的化学绘图，明确地揭示了面心立方（fcc）VCoNi浓溶液中的CSRO。其中，TEM观察显示VCoNi MEA中的双相微结构，主要相是fcc溶液，体积分数约为80%。少数相仅占样品体积的20%左右，具有长程化学有序的L12结构，以块状存在于fcc晶粒内，含有高密度的断层。完全再结晶的fcc溶液由等轴和无位错晶粒组成，平均尺寸为1.2 μm。根据原子探针层析成像证明，其成分为V36Co33Ni31，由于共存的L12含有更多的Co和Ni，因此相对于整个VCoNi成分略有移动。这些互补表征提供了有关CSRO的程度/范围、原子堆积结构以及化学物种优先占据相邻晶格平面/位置的具体信息。对最近原子壳层上CSRO序参数和对关联的模拟表明，CSRO偏向于相邻最近的不同（V-Co和V-Ni）对，并且避免了V-V对。总之，该发现不仅提供了一种鉴别浓溶液合金中CSRO的方法，而且也使用原子应变图来证明CSROs增强的位错相互作用，阐明了这些CSROs对塑性机制和变形后力学性能的影响。研究成果以题目为“Direct observation of chemical short-range order in a medium-entropy alloy”发表在国际顶级期刊Nature上。
文献链接：Direct observation of chemical short-range order in a medium-entropy alloy. Nature,2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03428-z
49.浙江大学郑毅、许祝安联合中南大学夏庆林：揭秘黑砷中自旋轨道耦合与斯塔克效应的协同作用
当自旋轨道耦合（SOC）与库仑相互作用、拓扑结构和外部调制力动态相互作用时，非中心对称二维电子系统中可能会出现令人兴奋的现象。当耦合通过量子约束的原子精度控制和电场的外部调制、电荷掺杂和/或范德韦尔斯(vdW)异质结构进行调谐时，vdW晶体的出现为探索二维极限中的SOC物理提供了前所未有的机会。浙江大学郑毅研究员，许祝安教授联合中南大学夏庆林副教授（共同通讯作者）报道了中心对称的几层黑砷中SOC和斯塔克（Stark）效应之间的协同效应，表现为粒子-孔不对称的拉什巴（Rashba）效应和由静电门控可逆控制的量子霍尔态。这些不寻常的缺陷源于黑砷的弯曲正方形晶格，其中4p轨道形成一个具有Pz对称的以布里渊区为中心的Γ谷，在X点的时间恢复不变动量附近与Px起源的D谷共存。当垂直电场破坏了结构反转对称时，Px带激活强拉什巴SOC，产生自旋谷有利的D±谷，而Γ谷的拉什巴分裂受到Pz对称的限制。有趣的是，巨大的斯塔克效应表现出相同的Px轨道选择性。这种协调能够实现对二维空穴气体的可调的拉什巴谷，特征在于量子霍尔态依赖的朗道能级的形成，量子霍尔态中非常规的跃迁奇偶性问题。相关研究成果以“Rashba valleys and quantum Hall states in few-layer black arsenic”为题发表在Nature上。
文献链接：“Rashba valleys and quantum Hall states in few-layer black arsenic”(Nature，2021，10.1038/s41586-021-03449-8)
50.湖南大学段曦东：通过卷起合成高阶超晶格
原子薄的2D层状材料的出现，为探索单原子层或几个原子层前所未有的性能或独特功能的功能器件开辟了新的途径。美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授和湖南大学段曦东教授（共同通讯作者）团队报告了一种通过卷起vdW异质结构来实现高阶vdW超晶格的直接方法。研究表明，可以利用毛细管力驱动的卷起过程将合成的SnS2/WSe2 vdW异质结构从生长基底上分层，并产生具有交替WSe2和SnS2单层的SnS2/WSe2卷成，从而形成高阶SnS2/WSe2 vdW超晶格。这些超晶格的形成可以调控电子带结构和维度，从而实现传输特性从半导体到金属、从2D到1D的转变，并具有角度相关的线性磁阻。这一策略可以扩展到创建不同的2D/2D vdW超晶格、更复杂的2D/2D/2D vdW超晶格以及其他2D材料，包括3D薄膜材料和1D纳米线，生成混合维度的vdW超晶格，如3D/2D、3D/2D/2D、1D/2D和1D/3D/2D vdW超晶格。该研究展示了一种生成高阶vdW超晶格的通用方法，其具有广泛的材料组成、尺寸、手性和拓扑结构，为基础研究和技术应用定义了丰富的材料平台。相关成果以题为“High-order superlattices by rolling up van der Waals heterostructures”发表在了Nature。
文献链接：High-order superlattices by rolling up van der Waals heterostructures（Nature，2021，DOI:10.1038/s41586-019-1904-x）
51.复旦大学彭慧胜、陈培宁：大面积显示织物及其功能集成系统
复旦大学彭慧胜/陈培宁团队研制了一种6 m长，25 cm宽的大面积柔性显示织物，其中包含约5×105个电致发光单元，它们之间的间隔约为800 um。编织导电纬线和发光经线纤维在经纬交织点形成微米级电致发光单元。有效克服了发光活性材料在高曲率纤维表面均匀连续负载的难题，揭示了交织点曲面界面形成均匀电场的独特机制。电致发光单元之间的亮度偏差小于8%，即使在织物弯曲、拉伸或挤压时仍旧保持稳定。该显示织物柔软透气，可经受反复的机器洗涤，可有效满足实际应用要求。进一步将织物显示、键盘和电源等模块有效集成，构建得到柔性织物显示系统，可以作为一种新型、便捷的通信工具，在物联网、人机交互、智能通讯等新兴领域显示了巨大的应用潜力。该方法可将电子器件制备和织物结构与编织方法有效结合，有望推动柔性电子领域的交叉融合发展。相关论文以题为Large-area display textiles integrated with functional systems发表在Nature上。
文献链接：“Large-area display textiles integrated with functional systems”(Nature，2021，DOI: 10.1038/s41586-021-03295-8)
52.南京工业大学邵宗平、周嵬：完美兼容！热膨胀补偿策略助力耐用，高性能燃料电池
固体氧化物燃料电池（SOFC）作为能量转换装置的商业发展面临的一个挑战是热机械不稳定性。南京工业大学邵宗平教授，周嵬教授团队（通讯作者）通过引入热膨胀补偿策略，以此实现阴极与其他电池构件之间热机械兼容。作者使用反应烧结将具有高电化学活性和大热膨胀系数的钴基钙钛矿与负热膨胀材料结合在一起，从而形成具有与电解质良好匹配的热膨胀性能的复合电极。在煅烧过程中，由于复合材料中两种材料之间的反应有限，因此形成了新的界面相，这也会在钙钛矿中形成A位点缺陷，从而该复合材料显示出高活性和优异的稳定性。究其原因，作者认为降低的TEC，优化钙钛矿相以及热机械稳定性的协同作用，共同实现了SOFC复合阴极优异的电化学性能。相关研究成果以“Thermal-expansion offset for high-performance fuel cell cathodes”为题发表在Nature上。
文献链接：“Thermal-expansion offset for high-performance fuel cell cathodes”(Nature，2021，10.1038/s41586-021-03264-1)
53.北京科技大学吕昭平、蒋虽合：一种具有高强度和延展性的大规模制备超细晶结构的简便策略
英国谢菲尔德大学W. Mark Rainforth教授，北京科技大学吕昭平教授和蒋虽合，以及美国国家标准与技术研究院Huairuo Zhang（通讯作者）报道了通过少量的铜合金化和通过晶粒内纳米沉淀（在30秒内）对相干无序富铜的重结晶过程，在典型的Fe-22Mn-0.6C孪生诱发塑性（TWIP）钢中实现UFG结构的大量生产。快速而丰富的纳米沉淀不仅阻止了新的重结晶亚微米晶粒的生长，而且通过Zener钉扎机制增强了所获得的UFG结构的热稳定性。此外，由于其充分的连贯性和无序的性质，沉淀物在载荷作用下与位错的相互作用较弱。这种方法可以制备晶粒尺寸为800±400纳米的完全重结晶的UFG结构，而不会引入有害的晶格缺陷，如脆性颗粒和偏析的边界。与不添加铜的钢相比，UFG结构的屈服强度增加了一倍，达到约710兆帕，均匀延展性为45％，拉伸强度约为2000兆帕。这种细化晶粒的策略促进了UFG结构的发展，结构不仅高度稳定，而且还与金属材料的典型变形机制兼容，从而利用了细晶粒的存在，大大提高了UFG合金的整体机械性能。这种晶粒细化的概念应该可以扩展到其他合金系统，并且制造过程可以很容易地应用于现有的工业生产线。相关研究成果以“Facile route to bulk ultrafine-grain steels for high strength and ductility”为题发表在Nature上。
文献链接：“Facile route to bulk ultrafine-grain steels for high strength and ductility”(Nature，2021，10.1038/s41586-021-03246-3)
54.北京大学马丁、大连理工大学石川，以及中国科学院大学物理科学学院周武：高效稳定的Pt/α-MoC催化剂用于低温产氢
北京大学马丁教授，大连理工大学石川教授，以及中国科学院大学物理科学学院周武教授（共同通讯作者）提出了一种在α-MoC表面上锚定Pt原子，得到同时具有孤立Pt原子（Pt1）和亚纳米金属Pt团簇（Ptn）结构，高效和稳定的(Pt1-Ptn)/α-MoC催化剂，其可以在313K下低温催化水煤气变换反应（WGS）。研究表明，Pt1具有较高的本征WGS活性，比迄今报道的最佳催化剂高一个数量级，而在α-MoC上形成的Pt1和Ptn是高质量特异性活性的关键。原子Pt可以有效地促使吸附在Pt上的一氧化碳（CO）促使相邻的α-MoC表面上的氧物种更替，从而防止α-MoC衬底发生深度氧化和失活。(Pt1-Ptn)/α-MoC催化剂展现出每摩尔Pt可以实现高达4300000 摩尔H2 的转化数（TON），比Au/α-MoC催化剂高一个数量级。相关研究成果以“A stable low-temperature H2-production catalyst by crowding Pt on α-MoC”为题发表在Nature上。
文献链接：“A stable low-temperature H2-production catalyst by crowding Pt on α-MoC”(Nature，2021，10.1038/s41586-020-03130-6)
55.华中科技大学杨荣贵、南洋理工龙祎、怀俄明大学谭刚：具有被动辐射冷却调节的可伸缩热致变色智能窗户
面对日益严峻的能源危机、污染、全球变暖等问题，智能窗户迅速成为研究的热点。其中热致变色窗因其结构简单、被动光调制和零能量输入特性而被认为是一种具有成本效益、刺激合理、节能的智能窗。鉴于此，南洋理工大学龙祎教授、美国怀俄明大学谭刚教授和华中科技大学杨荣贵教授合作使用溶液工艺制备了基于钨（W）掺杂的二氧化钒（VO2）-PMMA（有机玻璃）/间隔物/低辐射堆栈的具有可调的长波红外线发射率（εLWIR）的热致变色智能窗，以满足不同气候区的动态能量需求。窗口的εLWIR调制能力可以通过简单地调整间隔物厚度和VO2重量比和掺杂来调整。在整个建筑的能源模拟中，辐射冷却热致调节（RCRT）窗户在不同气候区显示出比商用低辐射玻璃更高的加热和冷却能源节约。这种类型的技术有可能减少与供暖和制冷相关的碳排放，提高建筑物的可持续性。被动εLWIR太阳能调制有可能用于广泛的热调节应用，包括窗户、墙壁、屋顶、织物和绘画。相关研究成果以“Scalable thermochromic smart windows with passive radiative cooling regulation”为题发表在Science上。
文献链接：“Scalable thermochromic smart windows with passive radiative cooling regulation”(Science，2021，10.1126/science.abg0291)
本文由温华编辑。
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