H因子均＞180，被引频次均超过12+万次的两位华人科学家新晋为2021年中国科学院外籍院士

杨培东院士，美国加州大学伯克利分校化学和材料科学双聘教授、美国艺术与科学院院士、上海科技大学物质科学与技术学院创始院长、美国国家科学院院士、中国科学院外籍院士。 杨培东教授主要研究方向一维纳米结构及其在光学和能量转化中的应用，包括人工光合作用、太阳能电池以及低维纳米结构组装等领域的研究，已经在国际顶级期刊如Science、 Nature、 Nature Materials、Nature Nanotechnology、 Nature Photonics、PNAS等发表了500多篇高水平论文。（内容参考自：杨培东教授实验室官网http://nanowires.berkeley.edu/）

鲍哲南院士，是著名化学家，美国国家工程院院士，斯坦福大学化学工程系教授。自2004年进入斯坦福大学化学系任教以来，获得了诸多奖项和荣誉；其中包括2007年获得斯坦福大学工程教学女教师优秀奖、2011年获得影响世界华人大奖、2015年被选为《自然》杂志年度十大人物、2016年当选美国国家工程院院士、2017年获得世界杰出女科学家成就奖和2021年当选为中国科学院外籍院士。鲍哲南院士主要从事人造电子皮肤、有机半导体、生物电子学、锂电池等领域的研究。在Nature、Science、Nature Materials、Nature Chemistry、Nature Energy、Nature Electronics、Nature Biomedical Engineering、J. Am. Chem. Soc、Adv. Mater等著名期刊共发表论文百余篇。（内容参考自：鲍哲南团队官网https://baogroup.stanford.edu/）

近日，我们梳理了杨培东和鲍哲南两位院士的最新研究成果。让我们一起来领略一下学术大牛们的科研新思想。

1、J. Am. Chem. Soc：纳米颗粒组装诱导配体相互作用增强电催化CO₂转化

在决定整体催化性能时，催化剂所处的微环境与活性中心一样重要。最近，人们发现纳米粒子（NP）表面配体可以积极参与创造有利的催化微环境，作为纳米粒子/有序配体中间层（NOLI）的一部分，用于选择性CO₂转化。然而，大多数配体−配体相互作用被认为是形成这种催化中间层所必需的，这一点尚待理解。近日，加州大学伯克利分校杨培东教授通过改变NPs的初始尺寸并利用光谱和电化学技术，表明NPs的组装导致NOLI形成所需的配体相互作用。小分子NPs表面曲率大，通过配体交错作用促进相邻NPs配体之间的非共价相互作用。这确保了它们在电化学条件下的集体行为，并产生了NOLI的结构有序配体层。因此，使用较小的NPs可产生更大的催化有效NOLI区域，该区域与去溶剂化阳离子和中间产物的静电稳定有关，从而提高固有CO₂到CO的转化率。作者的发现强调了定制微环境的潜在用途，通过控制其表面配体的相互作用NP催化。该成果以“Nanoparticle Assembly Induced Ligand Interactions for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Conversion”为题，发表在J. Am. Chem. Soc.上。DOI: 10.1021/jacs.1c09777。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09777.

2、Nano Lett：无配体可加工的钙钛矿半导体油墨

传统的共价半导体由于其高的内聚能，需要复杂的加工方法来制造器件。近日，加州大学伯克利分校杨培东教授开发了一种稳定的，无配体的钙钛矿半导体墨水，可以用于一步制作基于半导体的光电子。钙钛矿墨水是通过在极性非质子溶剂中溶解空位有序双钙钛矿Cs₂TeX₆ (X = Cl⁻，Br⁻，I⁻)的晶体而形成的，导致孤立的[TeX₆]²⁻八面体阴离子和自由的Cs⁺阳离子在没有配体存在的情况下保持稳定。基本的钙钛矿离子八面体结构块在溶液中的稳定性创造出多功能墨水，能够在空气中在液体墨水和固态钙钛矿晶体系统之间在几分钟内可逆转换。这些易于加工的油墨可以通过滴铸、喷涂或喷漆和冲压在各种材料上，突出了溶剂化八面体络合物对在环境条件下快速形成相纯钙钛矿结构的关键作用。该成果以“Ligand-Free Processable Perovskite Semiconductor Ink.”为题，发表在Nano Lett上。DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03308。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03308.

3、Matter: 一种具有软离子晶格的可重构半导体的制造

对于卤化物钙钛矿的合成理解对于设计具有受控性质的卤化物钙钛矿和为创建新的结构家族铺平道路是至关重要的。随着合成方法的扩展，特别有必要阐明卤化物钙钛矿的形成，以及它如何影响它们的相关性质，以提供统一的设计原则。在此基础上，加州大学伯克利分校杨培东教授总结了无机卤化物钙钛矿纳米结构合成领域的重要里程碑，并重点介绍了卤化物钙钛矿的反应动力学和热力学与传统无机半导体的区别。然后，作者提出一个回顾的观点，概念上统一物理化学理论和先进的合成，并解决该领域遗留的问题和可能的解决方案。这一观点旨在阐明卤化物钙钛矿的结构性质、合成可调性和环境稳定性之间的关系，并为新一代卤化物钙钛矿纳米结构的高效和稳定器件提供前景。该成果以“The making of a reconfigurable semiconductor with a soft ionic lattice”为题，发表在Matter上。DOI: 10.1016/j.matt.2021.09.023。

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2590238521004689?via%3Dihub.

4、Nano Lett：揭示纳米颗粒中热力学不互溶元素的相分离行为

相分离是多金属纳米材料中常见的现象，但不混溶元素如何在热力学稳定的纳米颗粒中分布尚不清楚。加州大学伯克利分校杨培东教授利用电子显微镜和断层扫描技术研究了Au和Rh在纳米粒子中的相分离。纳米粒子经过热退火形成热力学稳定的结构。HAADF-STEM和EDS表征表明，当Au和Rh的混溶性增加时，Au和Rh分离为两个区域。利用像差校正的HAADF-STEM和原子电子层析成像技术，作者发现Au在Rh中的溶解度增加是通过在Rh畴内和Rh表面形成Au团簇和单个原子实现的。此外，基于AuRh纳米粒子的三维重建，可以看到嵌入纳米粒子的不均匀界面。这些结果促进了作者对纳米尺度金属混合物热力学行为的理解，这对许多应用中多金属纳米结构的优化至关重要。该成果以“Revealing the Phase Separation Behavior of Thermodynamically Immiscible Elements in a Nanoparticle”为题，发表在Nano Lett上。DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02225。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c02225.

5、J. Am. Chem. Soc：空间效应调节离子溶剂化使高压金属锂电池稳定循环

1,2-二甲基乙烷(DME)是金属锂电池常用的电解液溶剂。各种基于DME的电解液设计改善了高压全电池的长期可循环性。然而，锂负极的库仑效率不足和高电压稳定性差仍然是DME电解液的一个挑战。近日，斯坦福大学鲍哲南教授和崔屹教授合作报告了利用空间位阻效应调节Li⁺离子溶剂化结构的分子设计原理。作者假设用较大尺寸的乙氧基取代二甲醚上的甲氧基，得到的1,2-二乙氧基乙烷(DEE)具有较弱的溶剂化能力，从而具有更富阴离子的内溶剂壳层，这两者都增强了阴极和阳极界面的稳定性。实验和计算证据表明，这种基于空间效应的设计导致了双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)/DEE电解质的电化学稳定性的显著改善。在4.8 mAh cm⁻² NMC811、50 μm厚的Li箔和4.4 V高截止电压的严格的全电池条件下，4M LiFSI/DEE可实现182次循环，直到80%的容量保持，而4M LiFSI/DME仅实现94次。这项工作为实际高压锂金属电池所用的非氟醚基电解质溶剂的分子设计指明了一条有前途的道路。该成果以“Steric Effect Tuned Ion Solvation Enabling Stable Cycling of High-Voltage Lithium Metal Battery”为题，发表在J. Am. Chem. Soc.上。DOI: 10.1021/jacs.1c09006。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09006. 

6、Nat. Commun：空间效应调节离子溶剂化使高压金属锂电池稳定循环

下一代可穿戴电子设备需要增强机械稳定性和设备复杂性。除了先前报道的柔软性和延展性外，实际应用中期望的优点还包括弹性、耐溶剂性、可塑性和高载流子迁移率。近日，斯坦福大学鲍哲南教授团队报道了一种分子设计概念，在不影响电性能的情况下，同时实现聚合物半导体和电介质的所有这些目标性能。这是通过将原位共价嵌入橡胶基体(iRUM)的前驱体与聚合物电子材料的良好混合形成的，以及基于叠氮化物交联化学的精细控制复合膜形貌，从而促进了与C-H和C=C键的不同反应。高的共价交联密度导致优异的弹性和耐溶剂性。在可拉伸晶体管中应用时，iRUM-半导体薄膜在拉伸至100%应变后仍保持迁移率，在50%应变下拉伸释放1000次循环后，其迁移率保持率达到创纪录的1 cm² V⁻¹ s⁻¹。循环寿命稳定地延长到5000次，比所有报道的半导体长5倍。此外，作者通过连续的电介质层和半导体层的光图制法制作了弹性晶体管，展示了溶液处理多层器件制造的潜力。该iRUM代表了一种分子水平的设计方法，以坚固的皮肤为灵感的电子产品。该成果以“A molecular design approach towards elastic and multifunctional polymer electronics”为题，发表在Nat. Commun上。DOI: 10.1038/s41467-021-25719-9。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25719-9.

7、Adv. Mater：空间效应调节离子溶剂化使高压金属锂电池稳定循环

为了将聚合物半导体应用于可拉伸电子器件，它们需要在应变下容易变形而不会受损。据报道，少量共轭聚合物（通常具有半结晶堆积结构）具有优异的机械拉伸性能。近日，斯坦福大学鲍哲南教授课题组报告了一种使用分子添加剂邻苯二甲酸二辛酯（DOP）来修饰聚合物半导体填充结构的方法，该添加剂被发现作为分子间隔物插入非晶链网络之间并破坏晶体填充。结果，大的晶体生长被抑制，而共轭聚合物的短程聚集被促进，从而在不影响电荷载流子传输的情况下提高了机械拉伸性能。由于共轭聚合物分子间相互作用的减少，观察到了应变诱导的链排列和结晶。通过向已知的共轭聚合物poly[2,5-bis(4-decyltetradecyl)pyrrolo[3,4-c]

pyrrole-1,4-(2H,5H)-dione-(E)-1,2-di(2,2́-bithiophen-5-yl)ethene] (DPPTVT)中添加DOP，可获得在应变下具有各向异性电荷载流子迁移率且在应变下具有高达100%的稳定电流输出的可伸缩晶体管。该成果以“Tuning Conjugated Polymer Chain Packing for Stretchable Semiconductors”为题，发表在Adv. Mater上。DOI: 10.1002/adma.202104747。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202104747.

8、ACS Cent. Sci：基于应变诱导超分子纳米结构的高能密度形状记忆聚合物

形状记忆聚合物由于具有良好的可扩展性和形状恢复性，在许多新兴应用领域具有广阔的应用前景。然而，这些聚合物的实际应用受到其低能量密度（达到∼1 MJ/m³）。近日，斯坦福大学鲍哲南教授研究团队报告了一种基于应变诱导超分子纳米结构形成的高能量密度单向形状记忆聚合物的方法。当聚合物链在应变过程中排列时，就会形成强大的定向动态键，形成稳定的超分子纳米结构，并将拉伸的链捕获在高度拉长的状态。加热后，动态键断裂，拉伸链收缩至其初始无序状态。这种机制储存了大量的熵能（高达19.6 MJ/m³或17.9 J/g），几乎是之前报道的最好形状记忆聚合物的六倍，同时保持接近100%的形状恢复和固定。该作者所报道的应变诱导超分子结构现象为获得高能量密度形状记忆聚合物提供了新的途径。该成果以“High Energy Density Shape Memory Polymers Using Strain-Induced Supramolecular Nanostructures”为题，发表在ACS Cent. Sci上。DOI: 10.1021/acscentsci.1c00829。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.1c00829.

本文由科研百晓生供稿。

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