Science解读：通过抑制欠掺杂YBa2Cu3O7-δ中的电荷密度波恢复奇异金属相

背景介绍

铜酸盐高温超导体是一类以强电子-电子相关性为基础的材料，若想准确的理解其非常规的特性，可能需要放弃传统的固体物理概念。这些超导体的"奇异金属"相是强关联的最显著表现之一。在最佳掺杂时，该相表现为电阻率的线性温度依赖性，当超导受到抑制时，电阻率持续到最低T。这种行为与在常规的金属中观察到的行为有根本的不同，这里只在高温下才发现电阻率的T线性依赖关系，此时声子散射占主导地位。最近的研究试图通过考虑散射时间接近由τ=ћ/k_BT(其中ћ和k_B是约化的普朗克和玻尔兹曼常数)定义的基本普朗克极限来模拟这种行为，而不考虑散射过程的性质。准粒子之间的局部相互作用表明普通金属不能在如此短的时间尺度上热化;要达到普朗克极限，就需要系统中的每个粒子都与其他粒子纠缠在一起。

在铜酸盐中，当掺杂量高于或低于最佳掺杂量时，T线性电阻率会降低。在过掺杂状态下，典型的费米液体的电阻率恢复到几乎T2的依赖关系，这是由于较高的载流子密度引起的电子-电子相互作用屏蔽增加的结果。在欠掺杂体系中，偏离T线性行为发生在T *附近的温度，即赝能隙温度。在赝间隙区，高温超导体相图中还包含了大量相互缠绕的电子局部有序现象，这些现象打破了转动/平移对称性。其中电荷密度波(CDW)阶最为突出。一直以来，人们已经对T线电阻率偏离与赝能隙现象的发生之间的关系进行了推测。然而，对于所起作用的物理学，以及伪间隙、局域秩序和奇异金属现象学之间的因果关系层次，目前还没有达成共识。这是因为这种奇怪的金属在传输中与光谱特征的联系是难以捉摸的。更具体地说，面临的挑战是了解导致T线性电阻率偏离的各种可能机制，例如赝隙的发生和局部顺序的出现，例如CDW。解决这一挑战的方法之一是调节欠掺杂高温超导体的局域性质，特别是在压力、强磁场以及晶体和薄膜中的应变作用下，CDW可以发生强烈地改性。

成果简介

近日，查尔默斯理工大学Riccardo Arpaia、Floriana Lombardi团队利用其单胞在衬底诱导的强应变下的几何修饰调谐铜酸盐材料YBa₂Cu₃O_7-δ(YBCO)薄膜中的基态来探究CDW与T线性行为偏离之间的关系。本工作发现，当抑制共振非弹性x射线散射检测到的CDW振幅时，高应变、超薄、欠掺杂的YBa₂Cu₃O_7-δ薄膜的T线性电阻率得到恢复。这一发现暗示了欠掺杂铜酸盐中CDWs的出现与T线电阻率的偏离密切相关。本工作的结果说明了使用应变控制来操纵量子材料基态的潜力。相关成果以题为“Restored strange metal phase through suppression of charge density waves in underdoped YBa2Cu3O7–δ”发表在了Science上。

图文解析

一、薄膜器件。

本工作使用的薄膜跨度很广，从强欠掺杂(p≈0.10)到最佳掺杂(p≈0.17)。通过改变基底和改变薄膜厚度（50nm～10nm）范围内对应变进行了改性。本工作采用(110)取向的MgO和1°的偏角(001) SrTiO₃ (STO)衬底生长了未孪晶的YBCO薄膜。当YBCO厚度减小到几个单胞(t=10 nm)时，MgO上生长的薄膜表现为b轴的伸长和c轴的收缩，而单胞的总体积相对于弛豫体系没有变化。对于在邻近切割STO上生长的薄膜，YBCO单胞反而几乎与厚度无关。图1B显示了一种典型的测量电阻率随温度变化的装置。采用碳掩模结合电子束光刻和Ar⁺离子铣削的方法对器件进行YBCO方向的角度为φ的图形化。

图1. MgO衬底上生长的薄膜YBCO晶格参数的厚度依赖性

二、面内电阻率的角依赖性。

图2A显示了在MgO衬底上生长的欠掺杂(p=0.11) 50 nm厚的薄膜中，沿YBCO a轴和b轴(φ分别为0°和90°)方向的两个器件中测量的ρ电阻率的温度依赖性。当电阻率归一化到290 K时，温度T_L与线性拟合偏差为1%时，这两种器件的温度T_L大致相同，非常接近用光谱技术测量的单晶体在可比掺杂下的赝隙温度T*。图2B所示为掺杂p与图2A相当的MgO (与50 nm厚膜相同沉积条件下生长)上10 nm厚膜图案的两种器件的相似数据。相对于50nm厚的薄膜，这种减薄厚度下的超导临界温度T_c几乎保持不变。然而，整体的ρ(T)行为却大相径庭。本工作观察到三个显著特征：(i)电阻率ρ_a(290K)/ρ_b (290K)的面内各向异性相对于50nm厚的薄膜要大得多；(ii)沿a、b轴的高温线性电阻率的斜率γ_a、b相差很大；(iii)沿b轴的电阻率ρb (T)具有更宽的线性温度范围。对于10nm厚的薄膜，作者发现T线性行为完全恢复到超导跃迁。这一发现是至关重要的，因为它表明在超薄欠掺杂YBCO中"奇异金属"行为得到恢复。通过减少薄膜厚度，最显著的结构效应是YBCO b轴膨胀，而a轴仅略有改变;同时，由于c轴收缩，细胞的总体积保持不变。因此，应变的作用之一是增加少纳米厚薄膜的正交性。对于10 nm厚的欠掺杂薄膜(p≈0.12)，晶格参数a和b的值与掺杂量高得多的YBCO类似，接近最佳掺杂量。然而，这种效应不能解释反常高的各向异性比ρ_a(290K) /ρb (290K) (图2B)，在最佳掺杂的YBCO晶体中，这个值主要与CuO链的存在有关。事实上，在一个简单的紧束缚描述中，当薄膜厚度从50减小到10 nm (图1A )时，b轴晶格参数的增加~0.02 Å，只会使b方向相邻位点之间相应的跳跃参数减少~1%。此外，电子结构的(弱)修饰会导致a轴和b轴电阻率相反的各向异性，即ρb >ρa。图2E所示类型的费米面可能是系统中强电子向列相的结果。本工作推测在10 nm薄膜中，晶胞的应变诱导畸变对已经在室温下稳定向列相基态起了重要的作用。

因此，本工作得出了一个重要结论：MgO衬底上欠掺杂10 nm厚YBCO薄膜中的一个比应变诱导了一个已经在室温下修饰费米面的向列相态。本工作进一步来自对ρ(T)依赖性作为掺杂函数的研究，来解释扭曲的费米表面会恢复沿着b轴的T线性电阻率这一行为。ρ_a(T)曲线比较常规，然而，ρ_b(T) (图3B)看起来截然不同。如前所预料的那样，对于p≈0.14，已经完全恢复了奇异金属行为：T线性依赖关系一直延伸到整个温度范围，直到超导转变。但在较低掺杂时情况发生了变化：p≈0.10时，沿b方向提取的T_L与沿a轴方向的值接近，ρ_b(T)在超导跃迁之前的低温下表现出明显的上升趋势。相对于ρ_a(T)，作者观察到10nm厚的YBCO薄膜中ρ_b(T)的上升。电阻率的上升归因于CDW序在p≈0.08处的高迁移率电子袋的损失和通过自旋密度波接近反铁磁莫特绝缘体。因此，ρ_b(T)的掺杂依赖表明CDW具有强烈参与度。

图2. 应变下YBCO平面电阻率与MgO薄膜厚度的关系

图3. 10 nm YBCO的面内电阻率与MgO的角度依赖关系

三、CDW的共振非弹性x射线测量。

为了表征YBCO薄膜的CDW有序度，本工作在Cu L₃边缘(~930eV)使用了RIXS。作者研究了掺杂p≈0.125时MgO和STO上生长的厚度分别为10和50 nm的薄膜，其中CDW的强度最强。图4中，A、B分别为T=70 K和T=200 K时MgO上50 nm厚膜RIXS谱沿a、b轴的准弹性分量随H的变化，发现沿两个方向，T=200 K时仅有一个宽峰。在T = 70K时，信号由宽峰和窄峰之和给出。这个窄的、温度依赖性的峰是CDW的特征峰；宽的、几乎与温度无关的峰反而是短程电荷密度波动(CDFs)的一个标志。沿a轴(图4C)，情况明显不同。相对于50nm厚的样品，宽的q//CDF峰没有变化；相比之下，在较低温度下出现的窄CDW峰几乎可以忽略不计。作者提出，MgO上10nm薄膜中沿a轴测量的小的温度依赖性CDW信号可归结为孪晶畴。事实上，一旦考虑到孪生，实际的CDW信号在a轴方向上就可以忽略不计了。本工作得出结论，在10nm厚的MgO薄膜中，CDW是单向的，沿b轴方向取向，而在STO上生长的YBCO薄膜中CDW与厚度无关。本工作在YBCO单晶中也观察到了应变诱导的CDW变化，在YBCO单晶中，沿a或b方向的面内单轴压缩导致了正交方向的CDW增强。

图4. YBCO薄膜中CDW的厚度依赖性

结论与展望

本工作的结果与修正费米面导致向列相的单向CDWs的理论预测一致。本工作还发现，ρ (T)的T线性相关性与电荷阶数有明显的相关性：沿b轴T线性电阻率的恢复与沿YBCO a轴CDW的抑制有关。在这种情况下，系统中任何温度下只有cdf存在，这可能与这种奇异金属的普朗克金属和边缘费米液体理论有关。本工作证明了CDW与T线性行为偏离之间的强相关性。最后，本工作解释了赝隙在欠掺杂铜酸盐中T线性电阻率偏离中的作用。从ρ(T)沿a和b轴的斜率，作者推断费米面在任何掺杂处都是各向异性的。当p≤0.1时，T_L是各向同性的(T^a_L≈T^b_L)，它的掺杂水平远高于TCDW。这暗示了在扭曲的费米面上具有各向同性的赝能隙。这种各向同性的赝能隙不能解释在高掺杂(p > 0.1)时观察到的其他各向异性的T_L。因此本工作得出结论，当CDW阶数很强(p > 0.11)时，伪间隙并不是导致线性度偏离的主要原因。但是，不能排除当T *比TCDW高得多(接近室温超过室温)时，赝能隙对欠掺杂时输运的重大影响。

第一作者：Eric Wahlberg

通讯作者：Riccardo Arpaia、Floriana Lombardi

通讯单位：查尔默斯理工大学

论文doi：

https://doi.org/10.1126/science.abc8372

本文由温华供稿。