北卡罗来纳大学黄劲松团队Science：稳定高性能钙钛矿组件的钙钛矿衬底界面

【引言】

钙钛矿太阳能电池（PSCs）的认证功率转换效率（PCEs）已经超过了小面积单结电池的25%，钙钛矿硅串联电池的29%。然而，降解仍然是PSC商业化的一个关键挑战。因为缺陷在PSCs的界面富集，所以降解从界面开始，包括钙钛矿-金属电极和钙钛矿-衬底。然而，大多数研究工作都集中在通过表面钝化或制备后处理来稳定钙钛矿-金属电极界面，而嵌入的钙钛矿-衬底界面却很少受到关注， 部分原因是SEM或AFM等形貌表征方法难以对其进行研究。然而，稳定嵌入的底部界面与稳定嵌入的顶部界面同样重要。陷阱密度分析显示，与钙钛矿-金属电极界面相比，靠近衬底一侧的钙钛矿层具有更高的缺陷浓度，特别是深层电荷陷阱。TEM显示在该界面的钙钛矿含有非晶态区域或具有大界面面积的纳米晶体。光从钙钛矿衬底界面入射，也使其更容易降解。

【成果简介】

近日，在美国北卡罗来纳大学教堂山分校黄劲松教授团队等人带领下，通过从衬底上剥离不同成分的叶片状和纺丝状钙钛矿薄膜，在钙钛矿-衬底界面上发现了高密度的空隙。这些空隙周围的钙钛矿在光照下降解更快。这些空隙的形成与钙钛矿膜底部附近的非挥发性二甲基亚砜（DMSO）有关。碳酰肼（CBH）的固态铅配位添加剂部分取代了DMSO，减少了界面空隙的形成，产生了刮刀涂布的p型/本征/n型(p-i-n)结构的PSCs，其最高稳定PCE为23.6%，组件效率为19.2%（50.0 cm2），得到国家可再生能源实验室（NREL）认证。此外，减少的界面空隙和CBH 残留物稳定了PSCs，提高了高效钙钛矿组件的产量。相关成果以题为“Stabilizing perovskite-substrate interfaces for high-performance perovskite modules”发表在了Science。

【图文导读】

图1 通过剥离ITO玻璃衬底上的钙钛矿薄膜来研究钙钛矿-衬底界面的形貌

(A)用环氧树脂密封剂从ITO玻璃衬底上化学剥离钙钛矿薄膜的SEM表征示意图。(右)从ITO玻璃衬底上剥离的器件。

(B)由不同DMSO含量的前驱体溶液制备的钙钛矿薄膜界面的俯视图SEM图像。比例尺：1 μm。

(C)示意图显示了钙钛矿-衬底界面上孔洞是如何形成的。

(D)光浸透的MA_0.6FA_0.4PbI₃薄膜的钙钛矿-衬底界面的俯视图SEM图像。比例尺：1 μm。

图2 钙钛矿薄膜的表征

(A) DMSO和CBH的化学结构。

(B) DMSO、CBH和加入DMSO和CBH的MA_0.6FA_0.4PbI₃薄膜的FTIR谱图。

(C)钙钛矿薄膜从ITO玻璃衬底剥离后的钙钛矿-衬底界面的顶视图SEM图像。比例尺：1 μm。

(D) MA_0.6FA_0.4PbI₃薄膜的(底部)钙钛矿-衬底和(顶部)钙钛矿-空气界面的XPS光谱。

(E)用485 nm激光从薄玻璃一侧激发的 (左)对照和(右)钙钛矿薄膜的PL图。

图3 PSCs的光伏性能

(A) PSC的J-V曲线。插图是PSC在1.04 V偏置电压下稳定功率输出600s。

(B) 65个PSCs的效率分布。

(C) 在空气中1个太阳等效光照下处理的封装对照组和目标组PSCs的运行稳定性测试结果。插图是稳定性测试后，光照下的（左）对照组和（右）目标组PSCs的钙钛矿-衬底界面的俯视SEM图像。比例尺：1 μm。

(D)对照组和目标组MA_0.6FA_0.4PbI₃薄膜在1个太阳光照下浸泡15小时的甲苯溶液的紫外-可见吸收光谱。

图4 钙钛矿微型组件的光伏性能

(A)孔径分别为17.9和50.1cm²的两种钙钛矿微组件的J-V特性。

(B)孔径面积为18.1和50.0cm²的微型组件的MPP点周围的稳定电流-电压点。

(C)112个微型组件的平均效率和孔径面积的关系。插图是112个微型组件的孔径效率分布。

(D)5个钙钛矿微型组件在50℃模拟1个太阳光照下的长期运行稳定性结果。在~400小时PCE的突变是由于更换了剥离的PDMS抗反射层造成的。

文献链接：Stabilizing perovskite-substrate interfaces for high-performance perovskite modules（Science，2021，DOI:10.1126/science.abi6323）

本文由木文韬翻译，材料牛整理编辑。

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