近期国产期刊报道新型二维材料概览

1. Energy & Environmental Materials: 超临界CO₂剪裁的二维氧掺杂非晶氮化碳用作高效光催化剂

Supercritical CO₂‐Tailored 2D Oxygen‐doped Amorphous Carbon Nitride for Enhanced Photocatalytic Activity

同时调整纳米材料的表面、晶体学和电子结构，是合理设计先进的光催化剂的一条充满挑战性的新途径。在本文中，作者开发了一种表面和结构工程策略，以借助超临界二氧化碳（SC CO₂）同时实现2D非晶结构和石墨氮化碳（g-C₃N₄）中的氧掺杂。二维O掺杂的无定形g-C₃N₄纳米片大大增强了光催化CO₂还原和亚甲蓝的降解性能。研究了合成方法以及增强光催化活性的机理，其中在g- C₃N₄中引入2D非晶结构和O掺杂剂有助于增加表面积，丰富的活性位点，更宽的可见光吸收范围和有效电荷分离性能，因此可以获得优异的光催化活性。它的光催化CH₄释放速率和MB降解率分别是块状晶体g- C₃N₄的5.1和7.0倍。这项工作为设计和开发高级光催化剂提供了一种很有前途的方法。

图1. 二维O掺杂非晶g-C₃N₄的制备过程示意图及其TEM，AFM图

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12209

2. Science China Materials: 二维磁性VSe₂与过渡金属之间的范德华接触以及高性能自旋场效应晶体管

Van der Waals contact between 2D magnetic VSe2 and transition metals and demonstration of high-performance spin-field-effect transistors

本文利用密度泛函理论和量子输运方法研究了过渡金属 (TM)：Fe、Co、Ni/2H-VSe₂杂化纳米结构的界面耦合和自旋输运特性.由于TM-Se-V的间接耦合作用导致体系的磁矩明显减小且2H-VSe₂半金属特性消失, 所以预期的独立过渡金属、VSe₂的自旋过滤效果在接触区域变差。尽管如此，所有基于TM/2H-VSe₂的双端口器件仍呈现出一种有趣的偏压依赖自旋注入效率(SIE), 其中Co/ 2H-VSe₂获得了非常可观的自旋输出电流：高达666 mA mm⁻¹。进一步提出的基于过渡金属/2H-VSe₂的自旋场效应晶体管表现出出色的性能。在基于Ni/2H-VSe₂的晶体管中实现了非常高的自旋极化电流，高达3117 mA mm⁻¹, 器件同时还具有106 mV dec⁻¹的开关特性。更为重要的是，所有晶体管在栅压的调控下，实现了自旋抽取效率(SEE)从96%到−92%连续可调，这些结果表明该器件有望应用 于高性能自旋电子器件。

图2. TM / 2H-VSe₂混合系统的俯视图和侧视图

原文链接：https://link.springer.com/article/10.1007/s40843-021-1657-9

3. InfoMat：层状双氢氧化物基光催化材料用于可再生太阳能燃料的生产

Layered double hydroxide‐based photocatalytic materials toward renewable solar fuels production

光催化是一种理想且有前途的绿色技术，可以在非常温和的条件下驱动众多化学反应，以生产有价值的化学物质，从而为与燃烧化石燃料有关的全球能源和环境问题提供解决方案。在过去的十年中，作为重要的二维材料之一的层状双氢氧化物（LDHs），由于其在光催化中的许多优势，例如合成简便，成本低廉和组成的可调性强而备受关注。这篇综述提供了基于LDH的光催化剂的最新研究进展的综述，并主要讨论了改善其光催化性能的设计策略，包括组分控制，缺陷工程，杂交和拓扑转换。详细阐述了结构性能相关性和量身定制的材料合成策略，以讨论如何实现针对三个重要反应（即水分解，CO₂转化和N₂还原）的高性能基于LDH的光催化剂，以生成理想的太阳能燃料。此外，总结了基于LDH的光催化剂的剩余挑战和未来前景，旨在激发全新的解决方案以推动基于LDH的光催化剂的发展。

图3. LDH材料改进工程

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/inf2.12192

4. npj Computational Materials：六方氮化硼中自旋缺陷的系统间穿越和激子-缺陷耦合

Intersystem crossing and exciton–defect coupling of spin defects in hexagonal boron nitride

尽管二维系统是单光子发射器或自旋量子位的新兴主体材料，但不受控制的量子缺陷和不确定的化学性质一直是此领域进一步发展的障碍。利用外部缺陷的设计可以规避这些持续存在的问题，并提供最终的解决方案。本文建立了一个完整的理论框架，可以准确、系统地设计宽带隙二维系统中的量子缺陷。通过这种方法，平等地考虑了基本的静态和动态特性，发现自旋量子位。特别是，诸如缺陷-激子耦合之类的多体相互作用对于描述超薄二维系统中缺陷的激发态特性至关重要。同时，与辐射过程竞争的非辐射过程（如声子辅助衰变和系统间交叉速率）需要仔细评估。通过基于第一性原理计算的缺陷的彻底筛选，文中确定了有希望的单光子发射极（例如SiVV）和自旋量子位（例如TiVV和MoVV）在六方氮化硼中。这项工作为二维材料中的缺陷设计提供了完整的第一原理理论框架。

图4. 筛选标准和工作流程的示意图

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41524-021-00525-5

5. Journal of Magnesium and Alloys：掺杂膨胀石墨的MgLi水解产生的氢气增强

Enhanced hydrogen generation from hydrolysis of MgLi doped with expanded graphite

镁基材料的水解被认为是安全便捷、能够实时产氢的潜在手段，可实现便携式电子设备中氢的有效装载，释放和利用。在本文中，首次评估了MgLi-石墨复合材料的制氢性能。通过球磨法合成了不同掺杂量的膨胀石墨（以下简称为EG）的MgLi-石墨复合材料，并研究了其在氯化物溶液中的氢行为。在上述掺杂体系中，掺有10 wt%EG的MgLi在MgCl₂溶液中表现出最佳的产氢性能。特别是经过22h研磨的MgLi-10 wt% EG复合材料具有理想的氢转化率和快速反应动力学，仅在2分钟内提供966mL H₂ g^-1的产氢率，最大氢生成速率为1147mL H₂ min^-1 g^-1，而不是不含EG的复合材料的动力学缓慢。此外，即使在75 RH%的环境气氛下，掺杂EG的MgLi仍显示出优异的空气稳定性。例如，经过22h研磨的MgLi-10 wt% EG复合材料在空气中暴露72h后可保持89％的燃料转化率，这使得Mg基材料在实际应用中可以安全地存储和转移。MgLi-EG复合材料在（模拟）海水中的高效产氢性能可能为氢生成技术的未来发展提供启示。

图5. 不同含量MgLi-EG复合材料的XRD图

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2213956721000566

6. Nano-Micro Lett：叶酸自组装使锰单原子电催化剂选择性地还原成氨

Folic Acid Self-Assembly Enabling Manganese Single-Atom Electrocatalyst for Selective Nitrogen Reduction to Ammonia

在环境条件下，非常需要基于廉价储量的高效耐用的单原子催化剂（SAC），用于电化学合成氨（NRR）。本文首次通过无模板叶酸自组装策略开发了由超薄碳纳米片上的孤立锰原子位点组成的Mn–N–C SAC。自发的分子部分解离能够实现简便的制造过程，而不会受到金属原子聚集的困扰。由于锚固在二维导电碳基体上的原子Mn是活性中心且暴露充分，该催化剂对NRR表现出优异的活性，具有高活性和选择性，在-0.45 V时氨合成的法拉第效率高达32.02%。密度泛函理论计算揭示了原子Mn位点在促进N₂吸附、活化以及通过远端机制选择性还原为NH₃方面的关键作用。这项工作为Mn–N–C SAC的合成提供了一个简单的过程，并且为理解原子Mn位点的结构-活性关系提供了一个良好的平台。

图6. 材料的制备示意图及TEM图

本文由春春供稿。

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