东京大学Science：具有快速自增强功能的水凝胶

【引言】

水凝胶是一种以水为溶剂的聚合物网络，由于其聚合物浓度低、网络结构不均匀，一般具有较低的机械强度。水凝胶的加固扩大了其在可穿戴传感器、驱动器和软机器人方面的应用。通常，牺牲键、纳米颗粒和晶体结构被纳入水凝胶中以消散能量，从而获得高韧性。在大变形下，这些结构的“减法”损伤会耗散能量，并增加破坏材料所需的表观功。利用可逆相互作用作为能量耗散机制，可以实现结构和机械恢复程度高的韧性凝胶。此外，通过牺牲损伤结构产生的机械自由基引发聚合反应，在重复载荷下获得了超过100%的机械恢复。然而，重建受损结构通常需要几分钟或几小时；能量消耗越大，重建所需的时间就越长。当坚韧的水凝胶经历多次加载-卸载周期而没有等待时间时，这会导致机械强度的下降。

【成果简介】

近日，在日本东京大学Kohzo Ito教授和Koichi Mayumi教授（共同通讯作者）团队等人带领下，提出了一种使用应变诱导结晶的水凝胶无损伤强化策略。对于聚乙二醇链高度取向并在大变形下相互暴露的滑环凝胶，结晶形成并随着伸长和收缩而熔化，从而导致几乎100%的快速恢复延伸能和每平方米6.6~22兆焦耳的优良韧性，这比聚乙二醇共价交联的均相凝胶的韧性大一个数量级。相关成果以题为“Tough hydrogels with rapid self-reinforcement”发表在了Science。

【图文导读】

图1 样品示意图和强化策略

（A）由CDs组成的可移动交联SR凝胶。PEG的密堆积结构在拉伸和释放过程中形成和破坏。

（B）具有固定交联的Tetra凝胶。

图2 极限拉伸下的可逆加固

（A）SR凝胶和Tetra凝胶的σ -λ曲线。

（B）由杨氏模量归一化的SR和Tetra凝胶的 σ-λ 曲线。

（C）Tetra-0.33和SR-0.38单边缺口试样在拉伸前（左）和在拉伸下裂纹开始扩展后（右）的照片。蓝色和红色箭头分别表示拉伸和裂纹扩展的方向。白色比例尺代表 1 mm。

（D）SR凝胶的加载-卸载曲线。实线（虚线）箭头表示第一个（第二个）加载周期。

（E）SR-0.38凝胶的8倍加载和卸载的100个连续循环。水平移动应用于第 20、40、60、80 和 100 次循环曲线。

图3 循环负载作用下的结构转变

（A，B）SR-0.18 (A) 和 SR-0.38 (B) 在加载-卸载循环期间的WAXS和SAXS图。白色双箭头表示拉伸方向。

（C）SR-0.18和SR-0.38凝胶在垂直于拉伸的方向上的WAXS曲线。

（D）平面锯齿形PEG及其三斜晶体的结构。

（E）7/2螺旋PEG及其单斜晶体的结构。

文献链接：Tough hydrogels with rapid self-reinforcement（Science，2021，DOI:10.1126/science.aaz6694）

本文由木文韬翻译，材料牛整理编辑。

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