中科院煤化所陈成猛团队CEJ：碳化硅晶须的形核效应及其在导热和电子绝缘中的潜在应用

背景介绍

随着5G网络时代的到来，大功率、小型化移动电子设备得到迅速发展，如平板电脑、手机等硬件设备。相应地，这导致了电子设备的功耗增加及热量的迅速积累。为了保证电子设备的寿命和可靠性，考虑电子设备的散热问题是非常有必要的。

碳化硅晶须与石墨烯材料的复合被认为是一种可有效提升高分子材料导热性能的潜力材料之一。目前结果表明石墨烯与碳化硅晶须之间形成的C-Si键极大地促进了声子的传输。然而，哪种类型的石墨烯能够形成连接点并提高声子的传输，这一点尚不清楚。也就是说，碳化硅晶须在石墨烯上的可能成核机制需要进一步剖析。

成果简介

近日，中国科学院山西煤炭化学研究所陈成猛研究员及张寿春研究员（共同通讯作者）等人以还原氧化石墨烯和稻壳灰为原料，通过堆积床法合成了碳化硅晶须/还原氧化石墨烯（SiCw@rGO），其中碳化硅晶须通过碳化硅晶核（C-Si共价键）桥接在还原氧化石墨烯片层上。实验和理论计算结果显示，还原氧化石墨烯的含氧缺陷（C-O基团）为碳化硅成核提供了有利的位点，并提升了碳化硅晶须的产量。还原氧化石墨烯中的特定缺陷（单空位缺陷、含氧基团）诱导其周围碳原子形成的孤对电子是形成C-Si共价键的关键因素。由于SiCw@rGO中构建的蓬松结构和缩短的声子传输路径，碳化硅晶须@还原氧化石墨烯/环氧树脂（SiCw@rGO/EP）表现出良好的导热性质。本文的研究为在碳化硅晶须和还原氧化石墨烯片之间建立可控的声子传输通道提供了新的见解。研究成果以题目““SiC whiskers nucleated on rGO and its potential role in thermal conductivity and electronic insulation”发布在国际著名期刊Chemical Engineering Journal上。

全文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130181

图文解读

图一、还原氧化石墨烯生长晶须前后的形貌变化

a) rGO的SEM图

b-d) SiCw@rGO的SEM和HRTEM图

图二、rGO和SiCw@rGO的结构特征

a) XRD图；

b) 拉曼图谱；

c) ID/IG及La的变化；

d) 紫外-可见吸收光谱；

e) 红外光谱；

f) rGO和SiCw@rGO的C1s拟合精细扫描图谱；

g) 基于C1s XPS峰面积占比，C-C和C-O含量的变化；

h) rGO和rGO-3000的XPS光谱;

i) 由rGO和rGO-3000制备的SiCw的重量差异；

图三、SiO在给定石墨烯构型上吸附的热力学有利位置

图四、碳化硅在缺陷构型石墨烯上发生形核后的电子结构分析

a-b) rGO-SV-SiO和rGO-O6-SiO的电子局域函数分布及等直面图；

c-d) rGO-SV和(d) rGO-O6吸附SiO前后的PDOS图；

e-g) rGO-DV、rGO-SV及rGO-O6的自旋密度图（等值面水平为0.03）； 

图五、SiO分子在缺陷构型石墨烯构型上的吸附能及吉布斯自由扩散能

(a) 0 K下SiO分子在给定石墨烯上的吸附能（Eab）；

(b) 1673 K下SiO分子在给定构型表面扩散的吉布斯自由能（G(T)）； 

图六、SiCw@rGO复合环氧树脂后的导热性及电绝缘性

a) 热导率图；

b) 电导率图；

c) 复合材料在升温及冷却阶段的红外图像；

d-e) 样品的升温及冷却速率变化（速率=(Xt-X0)/t）；

图七、SiCw@rGO复合环氧树脂后作为散热材料

a) 实验装置和测试过程以分析台式计算机系统的耗散特性；

b) CPU温度变化与运行时间的关系；

c) 纯EP和SiCw@rGO/EP的红外图像；

作者简介:

陈成猛，博士，研究员，中科院山西煤化所709课题组长，中科院炭材料重点实验室副主任，中科院石墨烯工程实验室副主任。兼任科院青促会会员、中国石墨烯产业技术创新战略联盟理事、IEC/TC113和SAC/TC279标委会专家等职务。主要从事储能炭材料与器件研究工作，主持项目20余项，发表论文120余篇，授权专利28项，出版英文专著1部，主持制定国际和国家标准8项。荣获山西省自然科学一等奖、中国产学研合作创新成果一等奖、中国化工学会技术发明奖二等奖、侯德榜化工科技青年奖、中科院北京分院“启明星”优秀人才等荣誉。2017年入选《麻省理工科技评论》“35岁以下科技创新35人”，2019年获国家自然科学优秀青年基金资助。

课题组网站：http://709.sxicc.ac.cn

课题组公众号：Carmery-CAS

张寿春，博士，中科院山西煤炭化学研究所碳纤维制备技术国家工程实验室研究员，课题组长。研究领域主要为：高性能纤维；热塑性复合材料；结构-功能一体化复合材料。荣获2018年山西省学术技术带头人、2016年中科院青年创新促进会优秀会员、2011年卢嘉锡青年人才奖、2009年中科院杰出科技成就奖。主持中科院重点部署项目、国家自然科学基金、国防创新基金、中科院青年创新促进会人才培育项目、企业合作项目等。

本文由中国科学院山西煤炭化学研究所陈成猛研究团队供稿。