宁波材料所陆之毅团队联合陈亮研究员团队在电化学制备过氧化氢电极设计领域取得进展

引言

过氧化氢（H₂O₂）作为一种环境友好的高效氧化剂，在化学品合成、污水处理及军工等领域有广泛的应用。目前，国内外生产过氧化氢最主要的方法是蒽醌法，过氧化氢浓度达到70%以上，存在运输和时效等问题。对于很多领域，包括污水处理、纸浆漂白、生活消毒等对过氧化氢浓度的需求并不高（1~5%），可以采用电化学催化氧气还原合成过氧化氢的方法。基于课题组的前期研究（Nature Catalysis, 2018, 1, 156；Nature Communications, 2020, 11, 5478），我们发现除了高效催化剂开发外，为了满足电化学H₂O₂合成所需的高电流密度，该电极还需要具备大量稳定的三相反应接触线。然而在不断通过电化学生成H₂O₂过程中，原位高浓度H₂O₂会导致碳电极表面氧化，进而腐蚀三相接触线，导致催化电流密度不断减小进而失效。

成果简介

针对电极表面易受H₂O₂产物氧化腐蚀问题，中国科学院宁波材料技术与工程研究所陆之毅团队联合陈亮研究员团队，设计合成了一种具有微纳米结构的镍氧碳自支撑电极，进一步通过表面修饰，使得电极表面具有“超亲气”特性和一定厚度的“三相接触缓冲层”。在电化学氧气还原合成过氧化氢反应过程中，该“超亲气”特性可以加快反应电流密度增速，同时“三相接触缓冲层”可以有效经受表面H₂O₂对于电极的腐蚀，使得电极在较长时间内稳定运行。电化学结果显示，该电极具备三重优势：1），含有原子级分散的镍氧碳（Ni-O-C）催化剂在中性介质中同时具备高活性和高反应选择性（>90%）；2），电极的“超亲气”特性增加了反应物氧气的传输速度，使得工作电流密度比传统电极高一倍（>100 mA/cm²）；3），电极的耐H₂O₂氧化腐蚀特点使得电极在静态测试体系具备超过200小时的稳定工作时间，相比传统电极高一个数量级。

进一步我们将自支撑超亲气电极直接应用于染料降解和有机物污水处理，不论是静态的反应电解池降解还是流动电解槽降解，该电极都能够高效、稳定的处理。该工作以题为“Fast and Stable Electrochemical Production of H₂O₂ by Electrode Architecture Engineering”发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering杂志上（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c01468）。

得到了宁波市“科技创新2025”重大专项2020Z059和2020Z107，博士后创新人才支持计划（BX20190339），博士后基金（2019M662127和2019M662124）及中科院百人计划的支持。

图文导读

图1自支撑-超亲气电极与滴涂电极的表面亲气性表征

图2材料精细结构表征，Ni-O-C单原子活性位点表征

图3催化剂及电极的活性和稳定性表征

图4染料及有机物降解

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