浙大高超&西安交大刘益伦最新Science：石墨烯氧化物基纤维的可逆融合和裂

【引言】

融合和裂变行为在生物学、化学工程和理论物理学中得到了广泛的研究，以了解细胞过程，发展人工组装的形貌事件，并创建多金属化合物。脂质/表面活性剂/小分子有机物/聚合物胶束和囊泡的融合和裂变通常是通过引入盐类、表面活性剂、离子、氧化剂和还原剂或应用紫外线和可见光来改变双层膜内的相互作用，以及通过溶解添加剂，如糖类来改变囊泡内部的水与膜之间的渗透压而触发的。金属颗粒和团簇的类似行为也是由热或团簇沉积引起的。尽管在人工囊泡和纳米颗粒的融合-裂变方面已经取得了进展，但可逆的融合和裂变仍然难以实现，这主要是因为各个组合体之间的界面存在不可逆的物理或化学变化。对可逆和可控的融合和裂变的探索将激发刺激响应材料的发展，这显示了在开发可定制纤维状子结构的动态可变形系统和结构材料方面的前景。

【成果简介】

今日，在浙江大学高超教授和西安交通大学刘益伦教授（共同通讯作者）团队等人带领下，提出了一种溶剂触发的形貌调控策略来实现可逆的融合和裂变。选择GO（GO）纤维作为模型，因为它具有二维（2D）拓扑结构、丰富的化学分子、超柔性和自粘接能力。在膨胀后，湿法纺丝的GO纤维具有一个外壳（最外层），限制了内部GO薄片的运动，并显示出溶剂触发的大体积变化和弹性变形能力。在水和极性有机溶剂的刺激下，纤维壳的形貌通过膨胀和溶胀在皱褶的管状状态和扩展的圆柱状状态之间可逆地切换，从而引起瞬时的纤维界面，导致任意数量的GO纤维的循环自融合和自裂变。在每个循环中，GO纤维的数量、大小、组成、结构和性能在裂变后都得到了恢复，显示了融合和裂变的精确可逆性。相关成果以题为“Reversible fusion and fission of graphene oxide–based fibers”发表在了Science。

 【图文导读】

图1  GO纤维的可逆融合和裂变

（A）溶剂触发精确可逆的GO纤维自溶和自裂变原理图，其中a1至a4等单个纤维通过溶剂溶胀自适应变形，形成较厚的纤维FuF。干燥的FuF在溶剂(如水)中溶胀，逐渐裂成a1到a4的原始较薄纤维，而无需在它们之间交换GO薄片。

（B）~100 GO纤维(左)和单个FuF-100纤维(右)通过膨胀辅助(中间)融合和裂变可逆过渡的照片。

（C-F）~100 GO纤维的水诱导融合过程(从左到右)和FuF-100的反裂变过程(从右到左)的连续扫描电镜图像。（D）和（F）分别显示了（C）和（E）中相应的扩大的局部区域。（C1-C4）和（D1-D4）分别对应于经过时间0、25、30和40 min。（E1-E4）和（F1-F4）分别对应运行时间3、75、150和180 s。当一束GO纤维在被抽出之前在水中溶胀时，熔融时间设为零，干燥的FuF-100在水中重新浸泡时，裂变时间设为零。

 图2 融合-裂变循环的原位荧光观察和异位EDS分析

（A-D）连续荧光显微图显示整齐的GO纤维和荧光TPE-Br标记的GO纤维水引发的融合(A-B)和裂变(B-D)。在这两种纤维之间可以看到一个清晰的界面，表明在它们融合和开裂时没有GO薄片的交换。

（E-L）碳（红色）、氧（绿色）和硅（蓝色）的连续重叠元素分布图像，显示了水诱导的融合(顶部)和裂变(底部)过程，涉及一个整齐的GO纤维和一个Si/GO纤维。虚线表示纤维间的界面，表明熔合后的协同皱褶壳层互锁，裂变后相应的形貌恢复。

 图3 可逆融合和裂变的动态形貌变形机制

（A）纤维界面上导致自融合和导致自裂变的可逆恢复的壳的形貌皱褶示意图。

（B）在膨胀和溶胀过程中，单根水溶胀GO纤维的壳周长随纤维直径的变化。相对于初始溶胀状态的相应值作图。

（C）在水溶胀的单GO纤维的溶胀和再溶胀过程中，在不同纤维直径下单位波纹的平均尖端曲率半径。（B-C）中GO纤维的直径为52 mm。

（D）FuF-50和FiF-50的拉伸强度（红色）和相应的直径（蓝色）作为循环次数的函数。在几个循环中，机械性能保持不变。

 图4 可逆融合带来了可控的转变

（A-D）3D硬熔融GO棒(A)和2D柔性结熔融GO网(C和D)通过裂变(B)和再熔过程的可逆转变的照片。

（E，F）插图和偏光光学照片，显示了在水/异丙醇（8：2 v / v）混合物（包括星形，腕带和多块金属丝）下局部激光还原的FuF-10的可编程1D和2D结构 3个，11个和19个块和一个40臂的枝晶。在（E）的顶部，灰色、红色和白色的球体分别表示碳原子、氧原子和氢原子。

（G-J）偏光光学显微镜图像，显示聚丙烯腈(PAN)短纤维通过熔合(G和H)捕获FuF和裂变（H-J）可逆排出。

 文献链接：Reversible fusion and fission of graphene oxide–based fibers（Science，2021，DOI:10.1126/science.abb6640）

本文由木文韬翻译，材料牛整理编辑。

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