机器学习助力化学材料已近4万篇论文！

机器学习（Machine Learning, ML）是一门多领域交叉学科，涉及概率论、统计学、凸分析、算法复杂度理论等多门学科。通过Web of Science（SCI）检索机器学习（ML）研究方向的发文情况。截止2021年5月5日，如图1所示，其主要研究方向是Computer Science领域，竟然高达822189篇，其中化学和材料科学领域发表的文章也分别达到了22175篇和16048篇。如今，ML在化学和材料科学领域发挥着越来越重要的作用，相信这个数字将会逐渐增大！因此，本次选择了近期在优质期刊上发表的关于ML应用于化学和材料科学领域的部分成果，供大家了解及学习!

图1、研究方向及发文数量

1、J. Am. Chem. Soc.：机器学习和实验揭示PdAg催化剂的原位表面结构及其对乙炔半加氢反应的影响

钯-银（PdAg）合金是一种在过量乙烯中进行乙炔选择性加氢的工业催化剂。虽然研究人员致力于提高催化剂的选择性，但是在低温下催化剂的性能方面几乎没有进展。基于此，复旦大学刘智攀教授（通讯作者）等人报道了通过结合机器学习原子模拟和催化实验，他们研究清楚了在反应条件下PdAg合金催化剂的表面状态，并且筛选出具有高性能的金红石型TiO₂负载的Pd₁Ag₃催化剂：即在超过100 h的周期内乙炔转化率>96%，选择性达到了85%。通过机器学习的全局势能表面探索确定了在反应条件下的Pd-Ag-H体积和表面相图，揭示了两个关键的体积组成Pd₁Ag₁（R3̅m）和Pd₁Ag₃（Pm3̅m），并且量化了表面结构在反应条件下具有不同的Pd: Ag比值。该研究表明催化剂活性受（111）表面上在反应条件下可变的PdAg模式的控制，但选择性很大程度上取决于（100）表面上Pd的暴露量。此外，这些发现为通过以下三种措施合理设计更好的催化剂提供了基础：（1）将Pd: Ag比例控制为1: 3；（2）减小纳米颗粒尺寸以限制PdAg局部模式；（3）寻找活性载体以终止（100）面。

文章信息：

In Situ Surface Structures of PdAg Catalyst and Their Influence on Acetylene Semihydrogenation Revealed by Machine Learning and Experiment. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c02471.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c02471.

2、J. Am. Chem. Soc.：机器学习发现和优化Cu催化剂添加剂，助力高效CO₂还原

如今机器学习（ML）已与硅化学材料筛选中的量子化学计算结合在一起，但是使用ML分析实验数据来发现新催化剂的实例仍然很有限。在Cu催化剂催化的CO₂R中，Cu催化剂形态和表面结构的细微变化导致CO₂R选择性的显著变化，可能是在催化剂制备中加入添加剂进行微调，而目前尚缺乏明确的结构-性能关系。基于此，厦门大学汪骋教授和周达教授（共同通讯作者）等人报道了在制备用于电化学CO₂还原（CO₂R）的铜（Cu）催化剂过程中，利用ML发现和优化添加剂的过程。该过程包括三个迭代循环：“实验测试—ML分析—预测和重新设计”。其中，用于CO₂R的Cu催化剂可得到包括C₁（CO、HCOOH、CH₄、CH₃OH）和C₂₊（C₂H₄、C₂H₆、C₂H₅OH、C₃H₇OH）等一系列产物。作者以铜盐为原料，利用电化学沉积法制备铜催化剂，并且加入不同的金属盐和有机分子作为添加剂。经过三次反复的实验测试、ML分析、预测和重新设计，确定了锡（Sn）盐是获得CO和HCOOH的重要添加剂，脂肪醇是促进C₂₊生成的重要添加剂。通过对不同添加剂制备催化剂的进一步表征表明，脂肪醇可能在电沉积过程中促进Cu₂O立方体的形成。在实验条件下，Cu₂O立方体被还原为金属Cu，对C₂₊产物具有高选择性，与文献报道的氧化物衍生铜（OD-Cu）的性能一致。经过数次ML循环后，作者获得了对CO、HCOOH和C₂₊产物具有选择性的催化剂。该催化剂发现过程凸显了ML通过从有限数量的实验数据中有效提取信息来加速材料开发的潜力。

文章信息：

Machine-Learning-Guided Discovery and Optimization of Additives in Preparing Cu Catalysts for CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c00339.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00339.

3、Acc. Chem. Res.：机器学习助力化学合成的超高通量实验

通过计算机规划合成复杂分子的新路线，精确地预测反应结果和设计具有复杂功能的分子变得越来越可能。其中，对反应数据的统计分析至关重要，例如机器学习，但可用于建立模型的反应数据却很少。同时文献数据严重偏向于生产性反应，很少有负面反应数据被报道。高通量实验（HTE）是一种实验反应开发工具，其优势在于反应是以系统的格式运行，因此数据点在内部是一致的，无论是否观察到所需产物，都会报告反应数据，有助于减少假阳性或阴性数据。基于此，美国密歇根大学Tim Cernak（通讯作者）等人报道了一篇关于合成化学的小型化，最终实现了超高通量实验（ultraHTE）的综述。其中，反应运行在1 μL液滴在1536孔微量滴定板内，以尽量减少使用起始材料，同时最大限度地输出实验信息。ultraHTE在1536孔微量滴定板上的性能导致了可用反应数据的疯狂增长，这些数据被用于识别特定的底物催化剂对，以在新交叉偶联反应中获得最大效率。ultraHTE的第一次迭代集中于二甲亚砜（DMSO）作为一种高沸点溶剂的使用，它与最常用于耗材孔板的塑料兼容，产生了均相反应混合物，非常适合用于纳米剂量的液体处理机器人。通过这种方式，DMSO使不同的试剂排列在1 μL液滴中。反应在室温下进行，无需搅拌，可从0.05 mg反应尺度放大至1 g规模。工程改进使得ultraHTE能够与多种半挥发性溶剂、光催化、加热和声学搅拌一起使用。事实上，已开发出一种策略将ultraHTE反应混合物直接供给基于质谱的亲和选择生物测定。因此，微克的起始材料可用于药物样分子的合成和直接生化测试。反应在惰性气氛中以0.1 M的反应物浓度进行，使得甚至可以使用具有挑战性的过渡金属催化反应。此外，作者开发了实现工作流程的软件，并且开始了反应空间的映射，相信未来有一个系统化学方法来研究转化、反应条件、结构、性质和功能。

文章信息：

Ultrahigh-Throughput Experimentation for Information-Rich Chemical Synthesis. Acc. Chem. Res., 2021, DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00119.

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00119.

4、ACS Energy Lett.：机器学习助力制备高质量固体电解质薄膜

固态电解质（SSEs）是解决液体电解质易燃性问题的一种很有前途的候选材料。然而，通过减薄SSE层和实现可伸缩的涂层工艺来提高能量密度仍然具有挑战性。虽然以往的研究都是针对薄而柔韧的SSE薄膜，但是主要是考虑离子导电性来评价薄膜的性能，并且没有系统地研究制备条件对SSE薄膜质量的影响。基于此，美国加州大学圣地亚哥分校Zheng Chen和Ying Shirley Meng、法国皮卡第-儒勒-凡尔纳大学Alejandro A. Franco（共同通讯作者）等人报道了他们利用机器学习（ML）对SSE薄膜的均匀性和离子导电性进行了评估。作者采用主成分分析、K-均值聚类和支持向量机三种算法，对生产条件与薄膜性能之间的相互依赖关系进行了分析。在ML指导下，利用40 μm厚度的具有离子电导率高、均匀性好的SSE膜构建了LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ || Li₆PS₅Cl || LiIn电池，并且该电池可以进行100次循环。总之，该研究提出了一种有效的ML辅助方法来优化高质量SSE薄膜的可扩展生产。

参考文献：

Fabrication of High-Quality Thin Solid-State Electrolyte Films Assisted by Machine Learning. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c00332.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00332.

5、Nat. Commun.：机器学习助力开发有机半导体

有机分子的多功能性为有机半导体（OSCs）的电子应用提供了丰富的设计空间。为材料发现提供了广阔的前景，这个巨大的设计空间也决定了高效的搜索策略。基于此，德国慕尼黑工业大学Karsten Reuter（通讯作者）等人报道了一种主动机器学习（AML）方法，通过连续应用分子变形操作来探索无限的搜索空间。该方法以电荷注入和迁移率描述符为基础，对OSC候选分子的适用性进行了评估，然后连续查询预测质量的第一性原理计算，以建立细化的替代模型。AML方法在截断的测试空间中进行了优化，通过将其可视化为化学空间网络来提供深入的方法学见解。优化的AML方法显著优于传统的计算漏斗，可以快速识别出已知和迄今未知的具有优越电荷传导特性的OSC候选分子。更重要的是，它在不断探索无尽的设计空间的同时，不断寻找到更高效的候选分子。

文章信息：

Active discovery of organic semiconductors. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-22611-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-22611-4.

6、Sci. Adv.：机器学习助力皮肤贴合的无线传感器客观量化瘙痒症状

瘙痒是一种常见的临床症状和疾病相关的发病率在广泛的医疗条件的主要驱动力。对瘙痒的客观、准确的测量是一个尚未满足的重要需求。基于此，美国西北大学Shuai Xu和John A. Rogers（共同通讯作者）等人报道了一种非侵入性的技术，通过一个柔软、灵活的无线传感器，捕捉从手背捕获抓挠声机械特征客观量化抓挠行为。通过对健康受试者（n=10）采集的数据进行验证的机器学习（ML）算法表明，对比基于智能手表的方法，该算法具有优异的性能。在一组以儿童为主的中重度特应性皮炎患者（n=11）中进行的临床验证包括46个晚上的睡眠，共计378.4小时，数据表明视觉观察的准确率为99.0%，其中敏感性为84.3%、特异性为99.3%。总之，该工作提出了广泛的应用相关的能力，从评估药物对引起瘙痒的条件的疗效到监测疾病的严重程度和治疗反应。

文章信息：

A skin-conformable wireless sensor to objectively quantify symptoms of pruritus. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abf9405.

http://advances.sciencemag.org/content/7/18/eabf9405.

7、Sci. Adv.：机器学习助力以结构基序为中心的无机晶体系统学习框架

将物理原理结合到机器学习（ML）体系结构中是实现无机材料人工智能持续发展的基本步骤。基于此，美国天普大学Qimin Yan和Slobodan Vucetic（共同通讯作者）等人受Pauling法则的启发，报道了一种无机晶体中的结构基序可以作为机器学习（ML）框架的中心输入。作者证明了结构基序的存在及其在大量晶体化合物中的连接可以通过无监督学习算法转化为唯一的向量表示。为了演示结构主体信息的使用，作者将主体信息与基于原子的图神经网络相结合，建立了一个以主体为中心的学习框架，形成了一个原子主体双图网络（AMDNet），该网络在预测金属氧化物的带隙等电子结构方面更为准确。总之，该工作说明了如何通过结合超越原子物理原理来设计复杂材料的图形神经网络学习结构。

文章信息：

Structure motif-centric learning framework for inorganic crystalline systems. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abf1754.

http://advances.sciencemag.org/content/7/17/eabf1754.

8、Nano Energy：机器学习助力基于纺织的石墨烯气体传感与能量收集辅助的物联网应用

随着机器学习（ML）和物联网（IoT）的发展，柔性气体传感越来越受到人们的关注。基于此，韩国科学技术研究院（KAIST）Inkyu Park和新加坡国立大学Chengkuo Lee（共同通讯作者）等人报道了利用还原氧化石墨烯（rGO）喷墨印花制备的各种纺织品基材上的柔性可折叠高性能氢气（H₂）传感器及其在可穿戴环境传感中的应用。喷墨印刷工艺具有与各种基材兼容、无接触图案化能力和成本效益好等优点。该传感器机理是基于钯纳米粒子（Pd NPs）对宽禁带rGO的催化作用，使非极性H₂分子易于吸附和解吸。石墨烯纺织气体传感器（GT-GS）由于纺织基体的大面积，比石墨烯聚酰亚胺薄膜气体传感器的传感响应值高出6倍。通过对GT-GS温度影响的分析，发现室温下H₂气体响应值优于高温（例如120 °C）。此外，借助于机器学习（ML）技术和摩擦电纺织到动力物联网（气体校准的温度和湿度），该H₂传感器具有良好的力学性能（例如灵活性和可折叠性），适用于可穿戴领域。

文章信息：

Machine learning-enabled textile-based graphene gas sensing with energy harvesting-assisted IoT application. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106035.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106035.

9、ACS Catal.：机器学习助力催化剂优化！TiO₂负载Re与沸石催化剂用于CO₂和H₂的甲基化

研究发现，将CO₂直接转化为芳烃需要苛刻的反应条件，通常需要的温度高于300 ℃。利用CO₂和H₂作为甲基化剂是一种实现CO₂更高平衡转化率的有前景策略，但很少报道关于使用CO₂/H₂作为甲基化剂进行C-甲基化，因此需要开发一种在温和条件下将普通芳香族化合物进行甲基化的催化剂，以有效地将其转化为更高附加值产品。基于此，日本北海道大学Takashi Toyao和Ken-ichi Shimizu（共同通讯作者）等人报道了一种TiO₂负载Re（Re(1)/TiO₂; Re=1 wt％）和H-β（SiO₂/Al₂O₃=40）的组合催化剂，以CO₂和H₂作为甲基化剂，对芳香烃进行了催化甲基化反应。通过对间二甲苯进行催化甲基化反应，该催化剂组合物显示出优异的合成甲基苯性能，从而使总甲基化产物的收率很高（以CO₂和间二甲苯计算，分别为10％和57％）。在研究的反应条件（p_CO2=1 MPa，p_H2=5 MPa，T=240 °C，t=20 h）下，在气相中产生相对少量的副产物，如脱甲基和脱芳烃化产物以及CO和CH₄。同时，该催化剂在甲苯甲基化方面表现良好，对比其他研究的催化剂组合，对甲基化产物具有高收率和高选择性。除进行常规类型的催化剂研究以外，作者还利用基于机器学习（ML）技术的数据来识别控制催化性能的重要输入变量，从而优化用于甲基化反应的催化剂。对比使用常规方法优化的催化剂，通过ML优化，制备得具有1.8 wt％Re负载量的改良Re/TiO₂催化剂，对使用CO₂/H₂的苯甲基化反应表现出最好的催化活性。

文章信息：

Catalytic Methylation of m-Xylene, Toluene, and Benzene Using CO₂ and H₂ over TiO₂-Supported Re and Zeolite Catalysts: Machine-Learning-Assisted Catalyst Optimization. ACS Catalysis, 2021, DOI: 10.1021/acscatal.0c05661.

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05661.

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