北京化工大学万鹏博ACS Nano：可修复、可降解和导电的MXene复合水凝胶用于多功能表皮传感器

【引言】

导电水凝胶因其优异的柔韧性、可拉伸性和优良的生物相容性在人工智能、个人医疗监控和柔性触摸屏方面备受关注。同时，表皮传感器因其对信息获取的高精度性，可以将生理活动信号转换为可检测的电子信号。然而，导电水凝胶较差的机械性能和形变时容易破损的缺点阻碍了其实际应用。因此，迫切需要开发具有自修复性能的导电水凝胶。在此背景下，在生物矿化的启发下，引入有机基质和无定形矿物组成纳米复合材料来制备导电水凝胶，制备方法简单，不涉及复杂的分子设计或多步骤的功能化处理。但是，矿化水凝胶的机械性能较差、电导率低及传感灵敏度低，不利于检测微小的人体运动信号和电生理信号。为了满足传感器对于机械性能和电导率的特定应用要求，许多导电纳米材料已应用于水凝胶传感器中。其中，MXenes是一种过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物，凭借其优异的性能，在电磁干扰屏蔽、催化、电化学、传感等领域实现蓬勃发展。MXenes具有丰富的表面官能团（-OH，-F，-O等）、大的比表面积和高电导率使其有望增强水凝胶基表皮传感器的机械性能和电导率。此外，低降解性的电子废物不断加重环境负担，导致对可降解电子设备的需求增加。通过开发自修复、可降解的电子设备，可以有效地缓解该问题。因此，迫切需要开发具有自修复能力和可降解性能的导电水凝胶基可穿戴表皮传感器。

【成果简介】

近日，中国北京化工大学万鹏博教授（通讯作者）、李晓彬（一作）等人提出了一种高可拉伸、自修复、可降解、优异生物相容性MXene纳米复合水凝胶基多功能表皮传感器的制备策略，该体系由MXene（Ti₃C₂T_x）纳米片、聚丙烯酸和无定形碳酸钙组成的聚合物网络构成。表皮传感器灵敏地检测人的动作，并用作电子皮肤，实现无线检测人体的电生理信号（例如肌电图和心电图信号）。同时，多功能表皮传感器可在磷酸盐缓冲液中降解，不会对环境造成任何污染。这一系列研究工作揭示了可修复、可降解、优异生物相容性的导电水凝胶基表皮多功能传感器的制备，在人机交互、健康诊断和智能机器人假体设备中具有潜在应用。相关成果以“Healable, Degradable, and Conductive MXene Nanocomposite Hydrogel for Multifunctional Epidermal Sensors”发表在ACS Nano上。

【图文导读】

图 1 MXene-PAA-ACC水凝胶的制备及结构表征

（a）MXene-PAA-ACC水凝胶的制备示意图；

（b）单片层MXene纳米片的SEM图像；

（c，d）冻干的MXene-PAA-ACC水凝胶的SEM图像。

图 2 MXene-PAA-ACC水凝胶的性能表征

（a）MXene-PAA-ACC水凝胶的自修复行为：（I）初始水凝胶，（II）完全分离的水凝胶，（III）自修复的水凝胶，以及（IV）拉伸自修复后的水凝胶；

（b）MXene-PAA-ACC水凝胶的循环应变扫描曲线；

（c）由MXene-PAA-ACC水凝胶与橙色LED灯泡串联组成的电路：（I）初始水凝胶，（II）完全分离的水凝胶，（III）自修复后的水凝胶，以及（IV-VI）电路的相应示意图。

图 3 MXene-PAA-ACC水凝胶的表皮传感器用于人体活动监测

（a）手指弯曲信号；

（b）肘关节弯曲信号；

（c）吞咽信号和（d）脉搏信号

图 4 MXene-PAA-ACC水凝胶用于肌电图和心电图检测

（a）肌电图检测时水凝胶放置示意图：（I）放松状态，（II）握拳状态；

（b）EMG信号；

（c）心电图检测时水凝胶放置示意图；

（d）心电图信号。

图 5 体外细胞毒性结果

在（a）培养基和（b）MXene-PAA-ACC水凝胶浸提液中培养3天的L929细胞的显微图像；

（c）培养1、2和3天后，培养基和MXene-PAA-ACC水凝胶浸提液中的细胞活性。

图 6 在PBS溶液中不同时间的MXene-PAA-ACC水凝胶的照片

【小结】

本文制备了柔性、可降解、自修复和具有优良生物相容性的MXene-PAA-ACC水凝胶。将MXene纳米片网络与水凝胶基质网络相结合，赋予水凝胶更好的机械性能和导电能力。此外，MXene纳米片上丰富的表面官能团（−OH、−F、−O等）与Ca²⁺和PAA的羧酸根之间的相互作用赋予MXene-PAA-ACC水凝胶优异的自愈合性能。值得注意的是，MXene-PAA-ACC水凝胶可以制备为可穿戴的表皮传感器，不仅实现了人体活动信号的检测同时还可以无线实时检测人体的电生理信号，如肌电图和心电图信号。本研究为制备传感性能可靠、响应时间极快（20 ms）、自修复能力强、可降解性好的柔性可穿戴多功能表皮传感器奠定了基础，在电子皮肤、个性化健康诊断、皮肤修复、皮肤修复、皮肤修复等方面显示出巨大的应用潜力。

文献链接Healable, Degradable, and Conductive MXene Nanocomposite Hydrogel for Multifunctional Epidermal Sensors（ACS nano DOI: 10.1021/acsnano.1c01751）。

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