浙江大学肖丰收领衔再发Science:孤立的硼助力丙烷脱氢反应

【引言】

丙烷的有氧脱氢（ODHP）是从页岩气生产丙烯的关键技术，但传统的金属氧化物催化剂在这一过程中常常倾向于过度形成价值不高的碳氧化合物，导致催化剂的选择性不足。近年来，研究发现氮化硼等硼基催化剂在丙烷有氧脱氢中展现出了优良的选择性。然而，这类催化剂的催化活性和抗水稳定性很难满足实际需求，同时学界也一致认为其催化活性来自于多个硼中心，这些都阻碍着硼基催化剂的进一步发展。

【成果简介】

近期，中科院武汉物理与数学研究所的郑安民和浙江大学的孟祥举、王亮以及肖丰收（共同通讯作者）等人联合研发了新型催化剂，在丙烷有氧脱氢中展示出了高活性和高选择性的特点。研究人员发现，在硼硅酸盐沸石分子筛中硼周围的硅氧物种会与之配位，形成孤立的硼。这种硼中心具有硼双羟基结构，并与邻近的双硅羟基形成–B[OH…O(H)–Si]₂配位。在丙烷脱氢反应中，硼双羟基与其中一个硅羟基协同活化丙烷和氧气，从而形成稳定的中间体并在随后转化为丙烯，这一反应能垒优于单硼羟基结构，因此该催化剂的催化性能显著提升。此外，Si-O-B键在反应过程中会发生可逆水解-缩合，能够有效抑制分子筛的脱硼形成硼酸，提高了催化剂的稳定性。这一研究打破了对硼基催化剂的传统认知，为丙烷有氧脱氢制丙烯的工业化提供了新的思路。2021年04月02日，相关成果以题为“Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane”的文章在线发表在Science上。

【图文导读】

图1 催化丙烷制丙烯的过程及其表征

图2 沸石中孤立硼的辨识和研究

图3 硼羟基的辨识和研究

文献链接：Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane（Science, 2021, DOI: 10.1126/science. abe7935）

本文由材料人学术组NanoCJ供稿。

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