UCLA杨阳等Science：利用共轭有机阳离子实现光伏钙钛矿能带边缘态的可重构

引言

一般化学结构为ABX3 的金属卤化钙钛矿的能带边缘(A，通常为一价有机阳离子;B，二价阳离子;X是卤化物阴离子)主要由B和X的轨道组成。因此，无机B-X框架的结构和组成类型主要负责调节其电子性质，而A位阳离子被认为只有助于稳定晶格，而不是直接对近边缘态有贡献。相反，不同的A位阳离子尺寸可以通过引起无机B-X骨架结构变形，如单位体积变化、八面体变形和降维等间接效应。

UCLA杨阳教授，国家可再生能源实验室Matthew C. Beard教授以及托莱多大学鄢炎发教授（共同通讯）等人在Science上报道了一种影响钙钛矿边界轨道的A位阳离子的电子态的π共轭诱导扩展，并直接影响杂化钙钛矿的前线轨道。具有较大π共轭结构的阳离子可以与无机前线分子轨道相互作，具有较大π共轭结构的阳离子可以与无机前线分子轨道相互作用。与参考无机钙钛矿相比，具有最佳嵌入距离的芘乙基铵表面层提高了空穴迁移率和功率转换效率，并提高了器件的稳定性。该论文第一作者为美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）薛晶晶博士，王睿博士和美国可再生能源国家实验室(NREL)陈熹翰博士。

图文导读

图1、共轭a位阳离子的电子贡献的表面代表结构

图2、共轭铵与钙钛矿骨架之间的相互作用模式

图3、共轭铵的插层构型

图4、载流子动力学变化与光伏响应的研究

文献链接：“Reconfiguring the band-edge states of photovoltaic perovskites by conjugated organic cations”（Science，2021，DOI：10.1126/science.abd4860）

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