最新Nature:镧掺杂无机纳米颗粒点亮分子三线态激子

【引言】

分子和杂化体系中的三线态激子的产生、控制和转移持续引发着人们的高度关注，这是因为这类激子能够在固态和溶液相中展现出长寿命和大扩散长度等特点，对于发光、光电以及光催化等领域来说意义重大。然而，分子三线态激子却不能直接在自旋为零的基态和自旋为一的三线态之间直接发生光跃迁，通常只能借助于重金属基自旋轨道耦合或者单-三线态分裂能等策略进行控制。而这些策略对性能和分子结构存在着诸多限制，不利于对三线态动力学的进一步研究和理解。

【成果简介】

剑桥大学的邓人仁、Akshay Rao以及新加坡国立大学的刘小钢（共同通讯作者）等人发表文章阐释了通过有机分子和镧掺杂无机绝缘纳米颗粒耦合策略控制三线态动力学的可能性。研究介绍，这一策略允许传统的基态单线态-激发三线态的禁阻跃迁获得振子强度（oscillator strength），从而可通过光子吸收直接产生三线态。研究显示，光产生的单线态激子可在亚10皮秒时间尺度内转变成三线态激子，并且三线态激子在镧系离子的作用可进行能量转移，从而实现对三线态激子的发光富集。此外，研究还发现在镧系纳米颗粒-分子杂化系统中由近红外光激发产生的三线态激子能够通过镧-三线态激发融合进行高效的上转换过程。综合以上结果，文章认为该工作为控制三线态激子的研究开辟了新的道路。2020年11月25日，相关成果以题为“Lanthanide-doped inorganic nanoparticles turn molecular triplet excitons bright”的文章在线发表在Nature上。

【图文导读】

图1镧掺杂纳米晶耦合的三线态激发

图2 有机分子-镧掺杂纳米颗粒耦合体系中的超快系间窜跃现象

图3从分子到纳米颗粒的三线态能量转移

图4 纳米颗粒-分子混合物中的镧-三线态激发融合上转换现象

文献链接：Lanthanide-doped inorganic nanoparticles turn molecular triplet excitons bright（Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2932-2）

本文由材料人学术组NanoCJ供稿。

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