梳理：海外华人大牛鲍哲楠、崔屹、冯新亮、陈忠伟、孙学良、胡良兵、余桂华等人最新研究成果

1、Science：基于离子弛豫动力学的人工多模受体

不同类型的人体皮肤温度感受器可以区分不同类型的触觉刺激。在这里，浦项科技大学Unyong Jeong与斯坦福大学鲍哲楠团队合作提出了一种可变形的人工多模离子受体，它可以在没有信号干扰的情况下区分热和机械信息。通过对离子弛豫动力学的分析，导出了两个变量：电荷弛豫时间作为应变不敏感的内在变量来测量绝对温度，归一化电容作为温度不敏感的外部变量来测量应变。该人工受体具有简单的电极-电解质-电极结构，只需在两个测量频率下测量变量，即可同时检测温度和应变。类似人体皮肤的多模式受体阵列，称为多模态离子电子皮肤（IE^M- skin），提供各种触觉运动（剪切、挤压、扩散、扭转等）的实时力方向和应变分布。该成果以“Artificial multimodal receptors based on ion relaxation dynamics”为题，发表在Science上。DOI: 10.1126/science.aba5132。

原文链接：https://science.sciencemag.org/content/370/6519/961.

2、Nano Lett：设计纳米级三相电化学途径促进Pt催化的甲醛氧化

气相多相催化是一个空间限制在二维固体催化剂表面的过程。近日，美国斯坦福大学崔屹研究团队将引入一个新的工具来打开第三个维度。作者发现，在固体催化剂的表面覆盖一层纳米级薄的液体电解质，同时保持气体反应物的高效传递，可以显著提高催化剂的活性，这是一种被称为三相催化的策略。该液体电解质的引入将原来的表面催化反应转化为一个在三维空间内由自由离子促进传质的电化学途径。作者选择甲醛氧化作为模型反应，观察到Pt在三相催化中的周转率比常规多相催化提高了25000倍。因此，他们展望了三相催化作为催化剂设计的新维度，并预期其应用于更多的化学反应，从污染控制到石化工业。该研究成果以“Designing a Nanoscale Three-phase Electrochemical Pathway to Promote Pt-catalyzed Formaldehyde Oxidation”为题，发表在Nano Lett.上。DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03560。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c03560.

3、Adv. Mater：噻吩桥联给体-受体sp²碳连接2D共轭聚合物作为光电阴极用于水还原

光电化学（PEC）水还原，将太阳能转化为环境友好的氢燃料，需要精心设计和合成具有适当带隙、合适前沿轨道能级和高本征电荷迁移率的半导体。德国德累斯顿工业大学冯新亮教授合成了一种新型的双噻吩桥联给体受体2D sp²碳键共轭聚合物（2D-CCP）。电子受体单元2,3,8,9,14,15-六（4-甲酰苯基）二喹啉[2,3-a:2′，3′-c]吩嗪（HATN-6CHO）和第一个给电子连接体2,2′-（[2,2′- 联噻吩]-5,5′-二基）二乙腈（ThDAN）之间通过Knoevenagel聚合生成了2D-CCP-HATNThDAN（2D-CCP-Th）。与相应的联苯桥联2D-CCP-HATN-BDAN（2D-CCP-BD）相比，双噻吩基2D-CCP-Th具有较宽的光收集范围（高达674 nm）、光能隙（2.04 eV）和最高的能量占据分子轨道-促进电荷转移的最低的未占据分子轨道分布，这使得2D-CCP-Th成为 PEC水还原的一个有前景的候选方案。因此，与可逆氢电极相比，2D-CCP-Th在0 V下表现出高达≈7.9 μA cm⁻²的析氢光电流密度，优于所报道的2D共价有机骨架和大多数碳氮化物材料（0.09–6.0 μA cm⁻²）。密度泛函理论计算确定噻吩单元和乙烯基上的氰基取代基是H₂析出的活性中心。该成果以“Thiophene-Bridged Donor–Acceptor sp²-Carbon-Linked 2D Conjugated Polymers as Photocathodes for Water Reduction”为题，发表在Adv. Mater上。DOI：10.1002/adma.202006274。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202006274.

4、Adv. Sci：通过异质结构工程促进锗合金化反应，实现高效、超稳定的钠离子存储

锗基材料具有较高的理论比容量，被认为是潜在的钠离子电池负极材料。然而，Ge基材料的导电性和Na⁺扩散性差，导致离子/电子传输受阻，储钠效率不足，导致反应动力学缓慢。为了在本质上最大限度地提高锗的储钠能力,华南师范大学王新研究团队和加拿大滑铁卢大学陈忠伟团队合作开发了一种氮掺杂的碳包覆Cu₃Ge/Ge异质结构材料（Cu₃Ge/Ge@N-C)。Cu₃Ge /Ge@N-C荚状的结构暴露出大量的活性表面，缩短离子传输路径，而碳的均匀包覆改善了电子传输，导致反应增强动力学。理论计算结果表明，Cu₃Ge/Ge异质结可以提供良好的电子传导，降低Na⁺扩散阻挡层，进一步促进Ge合金化反应，提高其储钠能力。此外，氮掺杂的碳均匀包覆在Cu₃Ge/Ge异质结构材料上，有效地缓解了材料的体积膨胀，防止了材料的分解，进一步保证了材料在循环过程中的结构完整性。由于这些独特的优势，制备的Cu₃Ge/Ge@N-C电极显示出优异的放电容量、出色的倍率性能和长的循环寿命（在4.0 A g⁻¹时4000次循环后比容量为178 mAh g⁻¹）。该成果以“Promoting Ge Alloying Reaction via Heterostructure Engineering for High Efficient and Ultra-Stable Sodium-Ion Storage”为题，发表在Adv. Sci.上。DOI: 10.1002/advs.202002358。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202002358.

5、Chem. Mater：3D多孔石榴石/凝胶聚合物混合电解质用于安全的长寿命固态Li-O₂电池

Li−O₂电池具有超高的理论能量密度，是一种很有前途的可充电电池。然而，由于锂枝晶的形成和有机液体电解质的使用，锂电池的安全问题和循环稳定性较差，阻碍了其实际应用。在这里，加拿大西安大略大学孙学良教授团队提出了一种混合固体电解质，它由三维多孔石榴石微结构（PSSE）和凝胶聚合物电解质（GPE）组成，以提高锂电池的安全性和循环稳定性。在这种混合固体电解质中，3D石榴石微观结构充当了抑制Li枝晶的刚性主体，而PSSE中的连续GPE充当了离子通道，确保了整体的高离子电导率（1.06×10⁻³ S cm⁻¹）。此外，混合电解液还具有阻断氧跨接的能力，并与锂金属阳极和先进的空气电极保持良好的相容性。结果表明，用PSSE/GPE代替GPE，Li对称电池的循环寿命提高了近60倍（6000 h，250天）。基于PSSE/GPE的Li−O₂电池具有194次循环的长循环寿命和1250 mAh g⁻¹的高循环容量。该研究成果以“3D Porous Garnet/Gel Polymer Hybrid Electrolyte for Safe Solid-State Li−O₂ Batteries with Long Lifetimes”为题，发表在Chem. Mater的期刊上。DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c03529。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03529.

6、Sci. Adv：可打印的高性能固态电解质薄膜

目前的陶瓷固态电解质（SSE）薄膜由于非晶态结构或易挥发的Li损耗而具有较低的离子电导率（10⁻⁸到10⁻⁵ S/cm）。近日，美国马里兰大学胡良兵教授团队报道了一种基于溶液的印刷工艺，然后快速（~3s）高温（~1500℃）反应烧结制备高性能陶瓷SSE薄膜。该电极具有致密、均匀的结构和高达1mS/cm的离子导电性。此外，从前体到最终产品的制备时间通常为5分钟，比传统的SSE合成快10到100倍。这种打印和快速烧结工艺还允许在无交叉污染的情况下逐层制造多层结构。该技术可以很容易地扩展到其他薄膜器件，这为开发安全、高性能的固态电池和其他薄膜器件提供了前所未有的机会。该研究成果以“Printable, high-performance solid-state electrolyte films”为题发表在著名期刊Sci. Adv上。DOI: 10.1126/sciadv.abc8641。

原文链接：https://advances.sciencemag.org/content/6/47/eabc8641.

7、Angew：凝胶衍生的非晶态BiNi合金通过优化氮的吸附和活化来促进电催化固氮

为了实现电化学氮还原反应（NRR）的高效、可持续地生产NH₃，催化剂应表现出高的选择性和高的活性，并具有最佳的吸附性能。近日，美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授团队开发了一种三维（3D）非晶态BiNi合金，与晶体和金属合金相比，NRR显著被增强。Ni合金化可以使氮的化学吸附和较低的自由能变化对*NNH的形成，使3D合金电催化剂对NH₃的生产表现出较高的催化活性，产率为17.5 μg h⁻¹ mg_cat⁻¹，法拉第效率为13.8%。增强的电子转移和增加的电化学表面积暴露在互连的多孔支架中，允许其充分有效和稳定的活动，为潜在的实际应用。这项工作为优化反应物和中间体的吸附能以及调整NRR电催化剂的结晶度提供了新的见解。该研究成果以“Gel-Derived Amorphous BiNi Alloy Promotes Electrocatalytic Nitrogen Fixation via Optimizing Nitrogen Adsorption and Activation”为题发表在著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。DOI: 10.1002/anie.202014302。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014302.

本文由科研百晓生供稿。

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