Edward H. Sargent院士等人 AM：D-A共聚物空穴传输层助力CQD-SCs具有最高的填充系数和功率转换效率

【背景介绍】

胶体量子点太阳能电池（CQD-SCs）具有广泛的光电可调性和制造优势。近十年来，通过改善CQD表面化学和器件架构，CQD-SCs的最高功率转换效率（PCE）可达13.3％。目前，构成最有效CQD-SCs的材料由于其陷阱态的高密度，仍存在与器件堆叠中材料的化学作用太强和封装器件的稳定性有限的问题。同时，其扩散长度很短，只有几十纳米，对器件光电流的贡献不大。最近，研究者研究了p-型聚合物（TQ1、P3HT等）作为替代空穴传输层（HTL）来代替EDT处理的CQD层，但由于能级排列问题，这些聚合物不能提供高性能。虽然利用PTB7可以提高PCE，但是PTB7基器件的PCE最高仅为9.6％。此外，基于小分子（SM）桥的HTL（PBDTTT-ET: IEICO）将PCE提升到13.1％，但是在从CQD有源层中提取空穴方面仍然受到限制，限制了填充系数（FF）和PCE的进一步增加。

【成果简介】

近日，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士、韩国浦项科技大学Taiho Park和韩国庆尚国立大学Yun-Hi Kim（共同通讯作者）等人报道了一种基于二酮吡咯并吡咯（DPP）的聚合物（PD2FCT-29DPP），其可以满足HTL的不同要求，提供了更有利的能级、近红外（NIR）吸收和有效的电荷转移。对比传统的基于PTB7基器件的PCE为10.4％、FF为60.0％，PD2FCT-29DPP-HTL器件具有显着改善的光伏性能，其PCE可以达到14.0％、FF更是高达70.0％，这是目前CQD-SCs中最高的PCE和FF值。该工作成果以题为“A Tuned Alternating D-A Copolymer Hole-Transport Layer Enables Colloidal Quantum Dot Solar Cells with Superior Fill Factor and Efficiency”发表在著名期刊Adv. Mater.上。

【图文解读】

图一、PbS CQD-SCs的结构与性能
（a）器件组成结构和化学结构；

（b-c）文献中PbS CQD-SCs的有机HTL在PCE和FF方面的进展。

图二、PD2FCT-29DPP的合成路线和化学结构

图三、比较PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的性能
（a）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的TGA；

（b）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的CV；

（c）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的能量图；

（d）PTB7和PD2FCT-29DPP薄膜的UV-vis光谱

图四、PTB7和PD2FCT-29DPP的性能对比
（a-b）PTB7和PD2FCT-29DPP的NEXAFS TEY分布图；

（c）根据入射角来判断PTB7和PD2FCT-29DPP的π*跃迁强度；

（d）PTB7和PD2FCT-29DPP的GIWAXS平面外轮廓。

图五、比较基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的性能
（a）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的SCLC；

（b）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的归一化PCE因子对HTL厚度的依赖性；

（c）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的IPCE；

（d）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的J-V曲线。

图六、基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的性能
（a）在黑暗条件下，基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的J-V曲线；

（b）基于PTB7和PD2FCT-29DPP器件的稳态PL；

（c）基于PTB7器件的标准化正向偏置EQE；

（d）基于PD2FCT-29DPP器件的标准化正向偏置EQE。

【小结】

综上所述，作者设计、合成并实现了一种新型的基于DPP的聚合物HTL，PD2FCT-29DPP作为在PbS CQD-SCs中性能最好的HTLs的替代品。作者使用氟化BT改善了PD2FCT-29DPP中的能级，使其具有更高的HOMO能级和更高的VOC。新设计的PD2FCT-29DPP分子具有更强的π-π堆叠结构，良好的垂直方向组装，实现了高效的垂直电荷传输。改进的能级、界面和电荷传输，也显著抑制了双分子重组。PD2FCT-29DPP在NIR区域也有效的贡献了器件光电流。基于PD2FCT-29DPP器件的FF为70.0％、PCE为14.0％。总之，该工作为高性能的光电子应用聚合物HTL设计开辟了新方向。

文献链接：A Tuned Alternating D-A Copolymer Hole-Transport Layer Enables Colloidal Quantum Dot Solar Cells with Superior Fill Factor and Efficiency.（Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202004985）

本文由CQR编译。

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