十三篇Nature Science 串讲 谁才是顶刊的宠儿？

国庆节接近尾声，下一个法定节日将是2021年元旦节。这些都在提示这我们2020年已经只剩下2个多月了。6月份我们梳理了上半年发布的材料类、化学类NS文章，下面我们接着梳理自7月以来发布的论文。

1：Science 气相辅助沉积实现高效稳定的α相FAPbI3太阳能电池

洛桑联邦理工学院的Michael Grätzel、Anders Hagfeldt联合复旦大学的Yiqiang Zhan、Lirong Zheng（共同通讯作者）等人报道了基于MA thiocyanate（MASCN）或者FASCN气相处理的新型沉积策略，利用该策略可以将δ相FAPbI₃钙钛矿薄膜转变成高纯度的α相FAPbI₃。在该项工作中，研究人员利用NMR定量了材料框架中的MA吸收量，并利用分子动力学模拟揭示了硫氰酸根阴离子能够在热力学相转变温度以下提高α-FAPbI₃的形成和稳定性。检测显示，由这类低缺陷密度α-FAPbI₃薄膜制作而成的太阳能电池具有超过23%的能量转换效率和长期的运行/热稳定性。2020年10月02日，相关成果以题为“Vapor-assisted deposition of highly efficient, stable black-phase FAPbI₃ perovskite solar cells”的文章在线发表在Science上。

文献链接：Vapor-assisted deposition of highly efficient, stable black-phase FAPbI₃ perovskite solar cells（Science, 2020, DOI: 10.1126/science.abb8985）

2：Science 应变弛豫对甲脒根碘化铅钙钛矿太阳能电池性能的影响

虽然α相FAPbI₃有一个适用于太阳能电池的带隙，但它必须用附加的阳离子来稳定。这些成分会对带隙产生不利影响，并产生晶格应变，从而为载流子产生陷阱。韩国蔚山国立科技大学Sang Il Seok团队发现用小的等摩尔量的铯和亚甲二铵阳离子取代甲脒根可以降低晶格应变和陷阱密度。开路电压的提高使得功率转换效率达到了24.4%，并且在最大功率点运行条件下400小时后，封装器件仍然保持了其初始效率的90%。2020年10月02日，相关成果以题为Impact of strain relaxation on performance of α-formamidinium lead iodide perovskite solar cells”的文章在线发表在Science上。

文献链接：https://science.sciencemag.org/content/370/6512/108

3：Science 难熔多主元素合金中位错路径的多重性

难熔多主元素合金虽然强度高但韧性较差。近日，来自美国加州大学圣巴巴拉分校的Daniel S. Gianola等研究者发现，钼铌钛多主元素合金的可塑性适应机制不同。与所谓的“螺旋”位错不同，变形通过多种途径适应，包括“边缘”位错和晶体滑移面的激活。这些结果为开发新型高强度合金提供了设计范例。相关论文以题为“Multiplicity of dislocation pathways in a refractory multiprincipal element alloy”于10月2日发表在Science上。

文献链接：https://science.sciencemag.org/content/370/6512/95

4: Science：具有效率为24.82%的稳定钙钛矿太阳能电池

韩国蔚山国立科技大学（UNIST）Changduk Yang教授，韩国能源研究所Dong Suk Kim教授和 韩国蔚山国家科技研究所Sang Kyu Kwak教授（共同通讯作者）考虑到氟化能使共轭材料具有能级，疏水性和非共价相互作用的优点，因此开发了Spiro OMeTAD的两个含氟异构体类似物（Spiro-mF和Spiro-oF）作为制备PSC的HTM，并将它们与优化后的Spiro-OMeTAD基PSC的器件性能进行了比较。通过实验，原子分析和理论分析研究了由结构异构引起的结构-性质关系，不仅报告了用Spiro-mF制造的器件实现了24.82%的高效率（认证的PCE为24.64%，损耗为0.3v），而且还展示了在高相对湿度（RH）下长期稳定性（500小时后效率保持87％）。此外，在大面积电池中，也实现了22.31%的效率。相关研究成果以“Stable perovskite solar cells with efficiency exceeding 24.8% and 0.3-V voltage loss ”为题于2020年9月25日发表在Science上。

文献链接：“Stable perovskite solar cells with efficiency exceeding 24.8% and 0.3-V voltage loss”(Science，2020，DOI:10.1126 / science.abb7167 )

5：Science 通过零能模超晶格在石墨烯纳米带中诱导金属性

6：Nature：基于硅绝缘体的超高灵敏度和纳米级谐振器用于超声波检测

德国慕尼黑工业大学医学教授Vasilis Ntziachristos和Rami Shnaiderman（通讯作者）基于高度可扩展的绝缘体硅（SOI）引入了超声波检测的概念，该概念利用了半导体行业广泛使用的高通量制造技术，从而设计了一个点状硅波导检测器（SWED），其感应面积仅为220nm乘以500nm。基于SOI的光学谐振器设计提供的单位面积灵敏度比微环谐振器高1000倍，比压电检测器高100000000倍。同时，本文是的设计还实现了超宽的检测带宽，在6分贝时达到230兆赫。除了使检测器适合于以非常密集的阵列制造之外，还表明亚微米级的传感区域还可以实现超分辨率的检测和成像性能，展示了比所检测的超声波波长小50倍的特征成像。此外，本文的探测器可实现超小型化的超声读数，能够以与光学显微镜相当的分辨率进行超声成像，并有可能在硅芯片上开发非常密集的超声阵列。相关研究成果以“A submicrometre silicon-on-insulator resonator for ultrasound detection”为题于2020年9月17日在线发表于Nature上。

文献链接：“Plasmonic enhancement of stability and brightness in organic light-emitting devices”(Nature，2020，10.1038/s41586-020-2684-z)

7：Science：热敏性结晶提升液态热化学电池用于低品位热收集

华中科技大学武汉光电国家研究中心周军教授团队提出热敏性晶体材料诱导可持续离子浓度梯度的科学思想，成功开发出低成本、高效液态热化学电池，用于低品位热能转换。研究成果以“热敏性结晶提升液态热化学电池用于低品位热收集（Thermosensitive-crystallization boosted liquid thermocells for low-grade heat harvesting）”为题，于2020年9月11日在线发表于《科学》（Science）期刊上。

文献链接：https://science.sciencemag.org/content/early/2020/09/09/science.abd6749?rss=1。

8：Nature：一种能够在数分钟内实现安全充电数千次的新型锂电无序盐岩负极

美国加州大学圣地亚哥分校刘平教授与Shyue Ping Ong教授，加州大学欧文分校Huolin Xin教授和美国阿贡国家实验室陆俊研究员（通讯作者）制备了一种无序岩盐Li_3+xV₂O₅作为快速充电负极材料，能够可逆地循环两个锂离子，且展现出0.6V的平均电压平台。与石墨负极相比，增加的电位降低了锂金属沉积的可能性，减轻了一个主要的安全问题（锂枝晶生长导致的安全问题）；此外，具有无序岩盐Li₃V₂O₅负极的锂离子电池的电池电压远高于使用商用快速充电钛酸锂负极或其他插层的负极材料（如Li₃VO₄和LiV_0.5Ti_0.5S₂）。同时，无序盐岩Li₃V₂O₅负极能够进行1000多次充放电循环，容量衰减可忽略不计，并且具有出色的倍率容量，可在20秒内提供其容量的40％以上。作者通过一些的先进表针，如中子衍射，原位XRD，电感耦合等离子体发射光谱，X射线吸收光谱等说明了负极材料结构以及在循环过程中的演变。进一步将无序盐岩Li₃V₂O₅的低电压和高倍率性能归因于重新分布锂插层机制。这种低电位和高倍率的嵌入反应可用于识别其他金属氧化物负极，以用于快速充电，长寿命的锂离子电池。相关研究成果以“A disordered rock salt anode for fast-charging lithium-ion batteries”为题发表于Nature上。

文献链接：“A disordered rock salt anode for fast-charging lithium-ion batteries”(Science，2020，10.1038/s41586-020-2637-6)

9：Science：揭秘厘米级碳纳米管的抗疲劳性的最新检测技术

清华大学魏飞教授与张如范教授（共同通讯作者）合作开发了一种非接触声共振测试系统（ART），使用化学气相沉积来生长厘米级的碳纳米管。然后，使用二氧化钛纳米粒子装饰这些纳米管以进行光学可视化，发现碳纳米管疲劳寿命取决于应变时初次缺陷的形成，并且在较低温度下疲劳寿命更高。具体来讲，具有不同手性的CNT在共振中显示出不同的颜色，因此，具有沿其轴向方向发生结构或手性变化的单个CNT将在该方向上显示颜色变化。设计了配备纳米探针系统的非接触声共振测试（ART）系统，以研究各个CNT的机械性能。作者将TiO₂纳米颗粒沉积到悬浮的CNT上，以使其可视化，并控制其共振频率，这是通过改变弦线密度来实现的。通过改变TiO₂在CNT上的量，从而实现共振频率从MHz降低到数百Hz。通过从由数字信号发生器控制的扬声器发出低频声波来激发共振振动。与使用电子显微镜的普通纳米材料测试系统不同，本文ART系统在环境条件下不仅避免了由电子束引起的缺陷形成的可能性，而且还可以测试数量级更长的样本。相关研究成果以“Super-durable ultralong carbon nanotubes ”为题于2020年8月28日发表在Science上。

 文献链接：“Super-durable ultralong carbon nanotubes”(Science，2020，DOI:10.1126 / science.aay5220 )

10：Science：MXene的表面修饰和超导性

美国芝加哥大学Dmitri V. Talapin教授（通讯作者）介绍了通过在熔融无机盐中进行取代和消除反应来重修饰和消除表面基团的一般策略，从而实现了在MXene上修饰O、NH、S、Cl、Br、Se和Te端基。使得这些不同组分的MXene材料展现出了不同的结构和电子特性。具体来讲，表面基团控制MXene晶格中的原子间距离，未应变的碳化钛晶格相比，以碲化物（Te^2-）配体修饰的Ti_n+1C_n（n= 1，2）MXenes 表现出巨大的（> 18％）界面晶格扩展。此外，在Nb₂C相应的MXenes材料中发现了低温区超导性的现象，这主要得益于表面修饰作用对晶格轴应力、声子频率、电子-声子耦合强度的调控使得MXene材料表现出了超导特性。相关研究成果以“Covalent surface modifications and superconductivity of two-dimensional metal carbide MXenes”为题于2020年8月21日在线发表于Science上。

文献链接：“Covalent surface modifications and superconductivity of two-dimensional metal carbide MXenes”(Science，2020，10.1126 / science.aba8311)

11：Science：具有普适性的层状二维材料MoSi2N4的化学气相沉积生长策略

中科院金属研究所任文才团队（通讯作者）在非层状氮化钼（MoN₂）化学气相沉积生长（CVD）过程中引入了元素硅（Si），可以钝化非分层2D MoN₂的表面，从而使得MoSi₂N₄的厘米级单层膜得以生长。该单层由N-Si-N-Mo-N-Si-N的原子层构成，可以看作MoN₂层夹在两个Si-N双层之间。由此制备出的材料表现出带隙约为1.94 eV的半导体性能，约为66 GPa的高强度以及出色的环境稳定性。同时通过密度泛函理论计算预测了此类单层结构二维层状材料的大家族，包括半导体，金属和磁性半金属材料。相关研究成果以“Chemical vapor deposition of layered two-dimensional MoSi₂N₄ materials”为题于2020年8月7日在线发表于Science上。

文献链接：“Chemical vapor deposition of layered two-dimensional MoSi₂N₄ materials”(Science，2020，10.1126/science.abb7023)

12：Nature:新型光化学脱氢策略用于苯胺合成

曼彻斯特大学的Daniele Leonori（通讯作者）等人报道了一种非典型的cross-coupling方法，利用环己酮作为芳基亲电试剂用于苯胺（anilines）的构建。氨基和羰基的缩合是自然界中经常发生的反应，能够实现位点选择性的C-N成键反应，同时基于光氧化还原以及钴基催化系统则可以逐步地减小环已烯的化学键饱和度，最终形成苯胺。鉴于羰基活性较强能够比较容易地进行环己酮功能化，这一新型碳氮键cross-coupling方法能够避免芳基化学中常见的选择性问题，在药物合成和天然产物芳香化等领域具有潜在的应用价值。2020年08月05日，相关成果以题为“A photochemical dehydrogenative strategy for aniline synthesis”的文章在线发表在Nature上。

文献链接：A photochemical dehydrogenative strategy for aniline synthesis（Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2539-7）

13.Nature：可降解和可回收热固性塑料成为现实

美国麻省理工学院化学系Jeremiah A. Johnson课题组（通讯作者）根据工业化的热固性聚双环戊二烯（pDCPD）和开环移位聚合（ROMP）共聚单体设计的最新进展，研究表明在传统固化工作流程中，使用共聚单体添加剂将少量可裂解键选择性地安装在热固性材料链中时，所得材料可以表现出与天然材料相同的力学性能，但它们会发生轻微降解，从而产生可溶解、可回收的可控尺寸和功能产品。相反，即使在高得多的负载下，可裂解交联的安装也不会产生可降解的材料。该设计原理可能适用于通过反应性聚合物（图1a）交联形成的其他材料，包括丙烯酸，苯乙烯-二乙烯苯，硫化橡胶和硅酮，并且可能使人们能够寻找新颖的可裂解共聚单体，从而有助于设计可持续的塑料和弹性体。这些发现表明，可裂解键位置的优化可以用作实现受控的热固性降解的设计原理。此外，作者还介绍了一类可快速设计的可回收热固性材料。相关研究成果以“Cleavable comonomers enable degradable, recyclable thermoset plastics”为题于2020年7月22日在线发表在Nature上。

 文献链接：“Cleavable comonomers enable degradable, recyclable thermoset plastics”(Nature，2020，10.1038/s41586-020-2495-2)