ACS、Wiley、RSC、Elsevier系列刊最新文章速览

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Chem. Rev.：分级结构沸石：从设计到应用

分级沸石结合了微孔沸石的内在催化性能和额外的中、大孔体系的更强的物质运输能力。这些材料是工业上最理想的催化剂和吸附剂，并成为当前一个高度发展的重要领域。沸石材料的分级结构除了能增强传质能力，提高活性、选择性和循环时间外，还能显著提高沸石材料的利用效率，将能源、时间和原材料消耗降至最低。分级沸石的合成、表征和应用已经取得了长足的进展。在此，武汉理工大学苏宝连教授、陈丽华研究员和上海石油化工研究院谢在库院士、杨为民教授等人概述了该领域的最新成就，重点介绍了过去十年来在沸石中创建额外孔隙系统的新策略的重大进展。根据原理、通用性、有效性和现实程度，综述了最具创新性的合成方法，同时建立了制备路线和沸石中所形成的分层孔隙质量之间的紧密联系。对具有不同层次多孔结构的沸石，即微中孔结构、微大孔结构和微中-大孔结构进行了详细的分析，并举例说明其优点和制备方法。通过一系列具有代表性的案例讨论了由于质量输运性能增强而在催化、环境和生物应用中显著改善的性能。相关研究以“Hierarchically Structured Zeolites: From Design to Application”为题目，发表在Chem. Rev.上。

DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00016

图1 多级多孔沸石的制备原理和制备路线

ACS Energy Lett.：钾离子电池中稳定电解质的模型设计

可充电钾离子电池(KIBs)是一种新兴的储能系统然而，由于电解液严重分解，KIBs的电解液设计仍然具有挑战性。尤其在使用金属钾阳极时，这个问题更加严重。在这里，阿卜杜拉国王科学大学Husam N. Alshareef教授、韩国汉阳大学Yang-Kook Sun教授及中科大Jun Ming教授联合报道了由电解质组成决定的阳离子溶剂(即K⁺-溶剂)溶剂化结构在KIBs的失效中起主导作用。对反应途径进行分析，以了解金属电极表面的阳离子-溶剂结构的行为(例如，金属电镀或M⁺-溶剂分解)。研究了阳离子-溶剂结构的电负性变化，并与电解质的稳定性有关。研究发现，当K⁺-溶剂结构接受电极上的一个电子时，可以诱导电解质的分解；然而，通过改变溶剂化学、阴离子类型和盐浓度来调整电负性，可以抑制这个过程。结果解释了现有高浓度电解质的高稳定性，并提出了一个通用的指导方针，以设计稳定的电解质KIBs。相关研究以“Model-Based Design of Stable Electrolytes for Potassium Ion Batteries”为题目，发表在ACS Energy Lett.上。

DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00016

图2 不同体系中溶剂和溶质之间的分子相互作用示意图

ACS Nano：可伸缩的硅纳米线-石墨复合材料用于高能锂电池

硅(Si)是下一代锂离子电池最有前途的阳极候选者，但由于其电导率差，在循环过程中体积变化大，难以循环。纳米硅基材料具有高负载和循环稳定性，但仍是工艺和工程上的一个挑战。法国格勒诺布尔-阿尔卑斯大学Pascale Chenevier、Cedric Haon教授等人通过一种简单而可扩展的方法制备了硅纳米线，通过在石墨上生长的复合材料(Gt - SiNW)。SiNW的均匀分布和石墨片对齐防止电极粉化，并适应循环过程中的体积膨胀，导致极低的膨胀。在工业电极密度为1.6 g cm⁻³的情况下，我们设计的纳米结构具有出色的电化学性能，在2C速率下进行250个循环后，其容量保持率为87%。NMC-622阴极的满电池显示出70%以上的容量保留（300个周期）。这项工作为在纳米和微尺度上设计高效富硅阳极的活性复合材料提供了丰富的见解。相关研究以“A Scalable Silicon Nanowires-Grown-On Graphite Composite for High-Energy Lithium Batteries”题目，发表在ACS Nano上。

DOI: 10.1021/acsnano.0c05198

图3 Gt−SiNW的表征

AFM：独立的本质上可伸缩的电子设备平台由可伸缩的可充电电池供电

可伸缩电子技术已被认为是可穿戴和可植入医疗设备的关键技术。尽管在关键的可伸缩元件方面已经取得了长足的进展，但集成了可伸缩电源和可伸缩印刷电路板(SPCB)的可伸缩电子平台仍是一个巨大的挑战。在这里，韩国浦项科技大学浦项科技大学Soojin Park、Unyong Jeong教授等人设计可伸缩的薄膜电池为一个本质上可伸缩的电子设备平台供电，因此该平台可以作为一个独立的使用。可伸缩电池用作制造设备平台的基板，其中SPCB被印刷并通过通孔直接连接，从而提高集成设备的密度。为了实现本质上可伸缩的电池和高性能电路板，设计了一种可伸缩、自疗和压敏聚合物复合材料的新概念。该平台是防水的，并在极端的物理变形下保持稳定的电气性能。可在水下承受较大双轴应变(125%)的平台上集成了照明二极管。相关研究以“Stand-Alone Intrinsically Stretchable Electronic Device Platform Powered by Stretchable Rechargeable Battery”为题目，发表在AFM上。

DOI: 10.1002/adfm.202003608

图4 SPCB演示

AM：用智能亚环境辐射制造环保型建筑涂料

日间亚环境辐射冷却(SDRC)为全球能源节约提供了一种有前途的无电无低温途径。然而，目前的SDRC系统需要严格的表面设计，既不划算也不环保，以选择性地向外太空发射热辐射，同时最大化太阳反射系数。香港理工大学Jian-Guo Dai香港城市大学Dangyuan Lei教授等人提出了一种结合粒子散射、太阳激发荧光和中红外宽带辐射对具有特殊自适应SDRC效应的传统建筑涂层材料进行改进的通用方法。从理论上证明了与大气的热交换可以消除传统的共振微结构和贵金属反射镜的使用同时还能增强日间降温，抑制夜间过冷。当暴露在阳光直射下，在太阳强度为744 W m^-2 (850 W m^-2)的情况下，铝板上的涂层可以达到比环境温度低6℃，产生的冷却功率为84.2 W m^-2。这些结果为高性能SDRC在建筑中大规模应用于人体热舒适铺平了道路。相关研究以“Creating an Eco-Friendly Building Coating with Smart Subambient Radiative Cooling”为题目，发表在AM上。

DOI: 10.1002/adma.201906751

图5 亚环境辐射冷却的理论分析

Chem. Soc. Rev.：走向商业化：钙钛矿太阳能电池的运行稳定性

近年来，钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其功率转换效率高(25.2%)和制造成本低而受到广泛关注。然而，其使用寿命短是其商业化的主要障碍。在整个PSC研究中，该设备的运行稳定性得到了显著改善，迫切需要对进展进行及时总结。在这篇综述，北京大学Huanping Zhou教授等人首先阐明了操作稳定性的定义及其在实际应用中的意义。通过分析已建立的提高运行稳定性的方法的机制，总结了在整个PSC中按层顺序延长设备寿命的几种有效策略。并从化学反应、光物理管理、技术改造等方面对这些机理进行了讨论，以期对未来稳定PSCs的研发起到启发作用。最后，总结和讨论了有关测试和报告设备运行稳定性的新运行稳定性标准，这将有助于可靠的设备稳定性数据在学术界流通。本综述的主要目标是深入了解PSCs的运行稳定性，并通过合理的材料加工和器件制造为进一步提高其运行寿命提供有益的指导，从而最终促进钙钛矿太阳能电池的商业化。相关研究以“Towards commercialization: the operational stability of perovskite solar cells”为题目，发表在Chem. Soc. Rev.上。

DOI: 10.1039/d0cs00573h

图6 IEC 61215标准的正式模块测试和PSCs重要稳定性测试

EES：用于能量转换装置的高性能、耐用的聚咔唑基阴离子导电材料

阴离子导电聚合物(ACPs)是碱性电化学能源技术如阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)和水电解槽(AEMWE)的重要材料。上述聚合物是很有前途的替代质子交换膜基于系统，因为有可能使用铂族无金属电催化剂。然而，目前仍没有可靠的ACPs具有所期望的性能和稳定性，这是发展碱性能源系统的一个主要挑战。在此，韩国化学技术研究所Jang Yong Lee，韩国基础科学研究所Yong-Hun Cho，Yung-Eun Sung教授着重介绍了一种阴离子交换膜和以季铵盐化多咔唑(QPC-TMA)为基础的离聚单体，其刚性无醚和弯曲的主链结构由咔唑单体组成。所研制的ACP具有良好的离子电导率，以及化学和机械稳定性。此外，与其他性能最好的AEMFC相比，使用QPC-TMA的AEMFC表现出了优异的性能(1.61 W cm^-2)。此外，采用QPC-TMA的AEMWE表现出卓越的稳定性和最先进的性能(3.5 A cm^-2 , 1.9 V)。相关研究以“Poly(carbazole)-based anion-conducting materials with high performance and durability for energy conversion devices”为题目，发表在EES上。

DOI: 10.1039/D0EE01842B

图7 QPC-TMA膜的机械韧性、吸水性、电导率试验

JMCA：B-N修饰多环芳香族化合物的精准分子设计倾向于机械变色

智能材料的发展，特别是那些表现出高灵敏度的机械致变色发光材料(MCL)是可取的，但具有挑战性，因为MCL的内部机制和结构-绩效关系仍然不清楚。在这里，九江学院Huanan Huang、北京化工大学Dapeng Cao教授等人报道了一种新的MCL材料(BN benzo[f]tetraphene)使用分子水平设计策略，通过将硼、氮引入到一个共轭体系。研究发现引入B-N是关键分子偶极矩和分子间相互作用,因此可以形成分子容易变形叠加模式。理论计算表明，在MCL过程中存在激发单线态和高灵敏度三态等固有能量，有序分子聚集的形成和断裂对辐射和非辐射跃迁有显著影响。该材料还显示出与热、力刺激相关的高对比度和自可逆性能，这使其成为安全油墨、光学记录应用的一个有前途的候选材料。相关研究以“Precise Molecular Design for B-N Modified Polycyclic Aromatic Hydrocarbon Toward Mechanochromic Material”为题目，发表在JMCA上。

DOI: 10.1039/D0TA06191C

图8  MCL材料的设计策略和合成路线

Matter：智能3D网络纳米复合材料用于收集辐射诱导

开发具有优良热、机械性能和自修复能力的优秀抗辐射材料，是先进核能系统面临的一大挑战。在这里，武汉大学Feng Ren教授等人将3D纳米管(CNT)网络加入到铁纳米晶(Fe NCs)中，以获得功能性块状FeCNT纳米复合材料，在不牺牲强度的情况下比铁纳米晶表现出更高的导热性和机械性能。高能氦(He)和氪离子的辐射表明，3D碳纳米管网络通过颗粒边界-碳纳米管(GB-CNT)结构中的“装载-运输-卸载”机制，充当了巨大容量的“纳米垃圾箱”，来收集和存储氦原子和缺陷,从而大大提高了它们的耐辐射能力。通过第一性原理计算揭示了纳米复合材料中的缺陷，He与GBs和Fe-CNT界面相互作用的能量图景。这项工作为未来先进核反应堆高性能结构材料的材料设计提供了一个有前景的策略。相关研究以“Smart 3D Network Nanocomposites Collect Irradiation-Induced ‘‘Trash’’”为题目，发表在Matter上。

DOI：10.1016/j.matt.2020.08.010

图9 Fe-CNT纳米复合材料的结构与性能

Nano Energy: 阴离子置换策略制备具有应变的磷化钌催化剂用于高效HER

开发经济、高效、耐用的电催化剂用于析氢反应(HER)对水电解器的广泛应用具有重要意义。尽管磷化钌(RuP)被认为是一个非常有前途的候选者，但是在RuP和主流Pt/C基准催化剂之间仍然存在相当大的性能差异，这要求在分子尺度上对RuP进行结构调控。在此，滑铁卢大学陈忠伟教授等人，首次开发了一种简单的阴离子取代策略，以获得对RuP催化剂有利的应变调节，晶格应变使Ru位点的d轨道能级上移，从而促进氢吸附和水的解离，从而加速了HER动力学，增强了HER活性。拉伸应变使Ru位点的d轨道能级上升，促进氢的吸附和水的解离，从而加速HER动力学。在酸性和碱性条件的30 mV超电势下，其TOF分别为1.56H₂ s^-1和0.72H₂ s^-1。 相关研究以“Tensile-strained ruthenium phosphide by anion substitution for highly active and durable hydrogen evolution”为题目，发表在Nano Energy上。

DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105212

图10 设计电子结构的N掺杂RuP设计原理图

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本文由Junas供稿。

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