谢毅，李亚栋，巩金龙，孙永福、熊宇杰、黄延强…十篇chemical society reviews带你看催化

1.中国科学技术大学谢毅&孙永福：超薄二维光催化剂在促进CO₂光还原方面的原理和挑战

目前，二氧化碳的光还原具有光转化效率低和产物选择性差的特点。超薄二维材料具有高活性，高密度和高均匀性的位点，可作为理想模型来定制三个决定二氧化碳光转化效率和产物选择性的关键参数。

在这篇综述中，中国科学技术大学谢毅&孙永福总结了具有缺陷能级和中间能带的超薄二维半导体以及具有特殊部分占据能带的导体所能实现的扩展吸收光谱范围。此外，作者概述了具有缺陷状态，表面极化状态和内置电场的超薄二维半导体所提高的载流子分离效率。作者还审查了由具有平面内异质结构，孤立的单原子和丰富的低配位双金属位点的超薄二维半导体诱导的加速氧化还原反应动力学。最后，作者以未解决的问题结束本综述，该问题涉及通过具有双重或多个活性位点的超薄二维材料将二氧化碳高度选择性和有效地光转化为C₂₊产品。

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Fundamentals and challenges of ultrathin 2D photocatalysts in boosting CO2 photoreduction

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00332h

2.新加坡国立大学Javier Perez-Ramirez&Sibudjing Kawi和天津大学巩金龙和加州大学戴维斯分校Bruce C. Gates:核-壳结构催化剂用于CO₂的热催化，光催化和电催化转化

将CO₂催化转化为燃料和化学品的前景诱人，因为它可替代化石原料，并具有大规模转化和循环利用温室气体CO₂的优势。在当今的技术中，费托合成中的CO₂通过水煤气变换反应转化为碳氢燃料，但是将CO₂直接转化为燃料和化学物质的过程仍然远未达到。由于可以通过发现改进的催化剂（具有增强的活性，选择性和稳定性的催化剂）来最好地解决工艺难题，因此可以大规模应用。核-壳结构催化剂是一类相对较新的纳米材料，可以使互补材料的功能以优化的组成和形态受控地整合。对于CO₂转化，核壳催化剂可通过解决诸如催化剂烧结和CO₂重整过程中的活性损失，热催化CO₂加氢中的产物选择性不足以及光催化和电催化CO₂加氢中的低效率和选择性等挑战来提供独特的优势。在过去的十年中，用于此类潜在应用的核-壳催化剂的合成，表征和评估取得了实质性进展。然而，在这类廉价、坚固、可再生的催化剂的发现中仍然存在挑战。

新加坡国立大学Javier Perez-Ramirez&Sibudjing Kawi和天津大学巩金龙和加州大学戴维斯分校Bruce C. Gates在这篇综述对这些材料进行了深入的评估，以将CO₂热催化，光催化和电催化转化为合成气和有价值的碳氢化合物。

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Core-shell structured catalysts for thermocatalytic, photocatalytic, and electrocatalytic conversion of CO₂

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00713j

3.清华大学李亚栋和陈晨：用于水分解，氧还原和选择性氧化的原子位点电催化剂

电催化在清洁能源转换中起着核心作用，为未来的可持续技术实现了许多过程。由于这些反应具有极高的原子利用效率，正寻求将这些反应用作贵金属催化剂的经济替代品，包括单原子位催化剂（SASC）和双原子位催化（DASC）的原子位电催化剂（ASC），定义明确的活性位点和高选择性。

在这篇综述中，清华大学李亚栋和陈晨从对ASC的制造路线的系统综述开始，然后概述了一些精确探测原子结构的新型有效表征方法。然后，作者对一些典型的清洁能源反应的最新进展进行了全面总结：水分解，包括氢气分解反应（HER）和氧气分解反应（OER）；氧还原反应（ORR），包括对H₂O/OH^-的选择性4e^--ORR和对H₂O₂/HO₂^-的2e^--ORR；甲酸，甲醇和乙醇（FAOR，MOR和EOR）的选择性电氧化。在本文的最后，作者给出了一个简短的结论，并讨论了进一步开发更具选择性、主动性、稳定性和低成本的ASC所面临的挑战和机遇。

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Atomic site electrocatalysts for water splitting, oxygen reduction and selective oxidation

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00869a

4.中国科学技术大学熊宇杰：光催化CO₂转化：我们可以从常规CO_x氢化中学到什么？

太阳能驱动的将二氧化碳减少为燃料/原料是解决能源和二氧化碳排放问题的有前途的战略。尽管有大量的研究成果，但是由于二氧化碳的键能大和还原产物的多样性，实现有效和高度选择性的二氧化碳减排仍然是一个巨大的挑战。除了控制光的收集和电荷转移（如光催化水分解）外，催化活性位点的设计对于促进CO₂还原活性和选择性（例如，C-C耦合）也非常重要。实际上，就活动场所设计而言，我们可以从常规的CO₂加氢和合成气转化中学到很多东西。

在本文中，中国科学技术大学熊宇杰通过梳理现有的常规CO_x加氢研究中的规则，重点介绍了如何增强C=O活化和C-C偶联以形成价值，从而展示了如何设计催化活性位点以实现高效、高度选择性的光催化还原CO₂产品。本文旨在重点介绍光催化CO₂转化领域以及光催化与常规催化系统之间的连接方面的挑战，为读者提供参与研究的机会。

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Photocatalytic CO₂ conversion: What can we learn from conventional CO_x hydrogenation?

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00920e

5.苏黎世联邦理工学院Cecilia Mondelli&Javier Perez-Ramirez和新加坡国立大学颜宁:在金属基固体催化剂上从纳米颗粒到单原子的生物质平衡

非均相催化剂对于在化学转化中释放出更高的效率，原子经济性和环境友好性至关重要，所含金属的大小和形态通常在活性，选择性和稳定性中起决定性作用。

苏黎世联邦理工学院Cecilia Mondelli&Javier Perez-Ramirez和新加坡国立大学颜宁概述通过氢化和加氢脱氧，氧化，重整和酸催化的反应分析了这些催化剂参数对生物质增值的影响，涵盖了包括糖以及从（半）纤维素和木质素衍生物获得的平台化合物在内的各种底物。它概述了对基于纳米粒子的材料的经典结构敏感度的多个示例，这些示例对产品分布具有重要意义。它还显示了最近强调的以超小纳米粒子（<2 nm），团簇和单个原子形式应用金属，同时满足了优异的金属利用率和坚固性，如何为前所未有的电子和几何特性打开了大门。后者可以促进反应物的活化以及增强的选择性控制和多功能催化剂中不同活性位之间的协同作用。在进行分析的基础上，针对化学性质和结构提出了多种用途的金属选择指南，并提出了应进一步探索的方面，以进一步改善该研究领域及其他领域的金属开发。

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Biomass valorisation over metal-based solid catalysts from nanoparticles to single atoms

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00130a

6.厦门大学谢顺吉/王野和中科院王峰：木质纤维素生物质向化学物质的光催化转化

作为最大的可再生碳资源，木质纤维素生物质具有替代化石资源以生产高价值化学品（特别是有机含氧化合物）的巨大潜力。由于光激发的电荷载流子或光生的反应性物种所引起的独特的反应性物种和反应模式以及温和的反应条件，利用太阳能对木质纤维素生物质进行催化转化已引起了人们的广泛关注，因为该条件温和的反应条件可以使分子的精确裂解成为可能。靶向化学键或特定官能团的选择性官能化，而其他官能团则保持完整。

厦门大学谢顺吉/王野和中科院王峰对木质纤维素生物质的光催化转化的最新进展进行了批判性的综述，重点是木质纤维素生物质的主要成分（包括多糖和木质素）中的C-O和C-C键的光催化裂解，以及某些生物的光催化增值作用。文中讨论了控制反应路径和反应机理的关键问题，以提供一些见识，以指导在温和条件下进行生物质平衡的活性和选择性光催化系统的设计。文章还分析了木质纤维素生物质的光催化转化中的挑战和未来机会。

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Photocatalytic transformations of lignocellulosic biomass into chemicals

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00314j

7.新加坡南洋理工大学徐梽川：氧析出电催化剂设计的综述

电力驱动的水分解可以以氢气的形式促进电能的存储。作为电力驱动的水分解的半反应，由于这种四电子转移反应的动力学缓慢，因此析氧反应（OER）是主要的瓶颈。开发低成本，耐用的OER催化剂对于解决分水效率问题至关重要。催化剂的设计必须基于对OER机理的基本理解和反应超电势的起因。

新加坡南洋理工大学徐梽川从理论和实验两个方面总结了了解OER机理的最新进展，包括常规的吸附物释放机理（AEM）和晶格氧介导的机理（LOM）。作者首先讨论AEM及其在各种反应中间体之间的关联比例关系。然后介绍了基于AEM及其派生描述符的减少过电势的策略。为了进一步降低OER过电势，有必要打破常规AEM中HOO *和HO *中间体的比例关系，使其超出火山关系的活动极限。文章讨论了诸如稳定HOO *，质子受体功能以及将OER途径转换为LOM之类的策略。最后，还将介绍有关OER和相关观点的其余问题。

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A review on fundamentals for designing oxygen evolution electrocatalysts

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00607a

8.湖南大学曾光明/许飘和伦敦大学唐军旺：共价有机骨架光催化剂——结构与应用

鉴于不断增长的能源需求和环境污染，迫切需要找到清洁和可再生的能源。近年来，将太阳能用于燃料生产（如氢气生成和碳氢化合物生产）或环境污染物降解的光催化作用显示出了实现这一目标的巨大潜力。在各种光催化剂中，共价有机骨架（COF）具有出色的结构规则性、坚固的骨架、固有的孔隙率和良好的活性，因此非常具有吸引力。因此，已经进行了许多研究来研究COF和基于COF的光催化剂的光催化性能。

湖南大学曾光明/许飘和伦敦大学唐军旺在这篇重要的评论中，全面介绍COF光催化剂的最新进展。此外，总结并比较了COF构件之间的各种连接基，例如含硼连接和含氮连接。还讨论了COF的形态以及与光催化活性有关的几种常用策略。在此之后，详细介绍了基于COF的光催化剂的应用，包括光催化制氢，CO₂转化和环境污染物的降解。最后，总结并展望了COF和COF基光催化剂未来发展的机遇与挑战。

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Covalent organic framework photocatalysts: structures and applications

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/d0cs00278j

9.中科院黄延强：CO₂加氢制甲醇的现有技术和观点

人为二氧化碳（CO₂）排放量的不断增加对环境造成了巨大影响。我们的目标是将CO₂选择性加氢为甲醇，这不仅可以有效地减少CO₂的排放，而且还可以产生增值的化学物质和燃料。

中科院黄延强的综述全面概述了通过直接加氢CO₂进行甲醇合成的非均相催化的重大进展。首先要解决热力学方面的挑战。然后详细讨论了常规铜基催化剂的研究进展，重点是载体和助催化剂的结构、化学和电子促进，铜基催化剂的制备方法和前体以及所提出的活性模型。作者还概述了贵金属基催化剂，包括合金和金属间化合物的双金属催化剂以及杂化氧化物和其他新型催化体系的进展。最后，作者对这个领域提供了展望。

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State of the art and perspectives in heterogeneous catalysis of CO₂ hydrogenation to methanol

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00614a

10.德克萨斯大学奥斯汀分校Mohammad Ziaur Rahman和Charles Buddie Mullins：用于脱氢的无金属光催化剂

德克萨斯大学奥斯汀分校Mohammad Ziaur Rahman和Charles Buddie Mullins的综述重点讨论了用于制氢的精选无金属光催化剂的最新进展和尚存的挑战。本文的范围仅限于不含金属的元素光催化剂（即B，C，P，S，Si，Se等），二元光催化剂（即BC₃，B₄C，C_xN_y，h-BN等）及其异质结，三元光催化剂（即BCN）及其异质结，以及有机光催化剂的不同类型及其异质结构。在简要描述了这些光催化剂上制氢的最新进展之后，文章讨论范围扩大到了潜在的策略，这些策略被认为是实现高量子效率和高太阳能到氢（STH）转换效率所必需的。还讨论了可再现性问题以及报告氢气释放速率的争议，并提出了克服这些问题的建议。强调了一些关键因素，可以促进光催化剂从微型生产到大规模生产的可扩展性，以满足目标10％的STH。本文以关于高效光催化剂基本材料方面的未来研究的其他观点作为结尾，随后提出了六个尚待解决的问题，这些问题可能需要组建全球氢气工作组来解决，以便将台式研究转化为大规模生产氢气。

文献链接：

Metal-free photocatalysts for hydrogen evolution

Chem. Soc. Rev., 2020, 10.1039/c9cs00313d

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