钙钛矿最新Nature：基于溶液外延生长-转移的柔性单晶钙钛矿器件的最新制备策略

【引言】 

有机-无机混合钙钛矿具有电子和光电特性，使得其在许多器件应用中极具发展潜力。虽然现有的许多方法集中在多晶材料的研究上，但由于单晶的取向与迁移行为和较低的缺陷浓度的依赖性，使得单晶杂化钙钛矿比多晶相具有更好的载流子输运行为和更高的稳定性。然而，单晶杂化钙钛矿的制造，以及控制其形态和组成往往是具有挑战性的。

近日，美国加州大学圣地亚哥分校（UCSD）Sheng Xu教授团队（通讯作者）报告了一种基于溶液的光刻辅助外延生长和转移策略，用于在任意衬底上制备单晶杂化钙钛矿，并精确控制其厚度（从约600nm到100μm），面积（连续薄膜最大约为5.5cm×5.5cm），以及厚度方向上的成分梯度（从甲基铵碘化铅MAPbI₃到MAPb_0.5Sn_0.5I₃）。转移的单晶杂化钙钛矿的质量与直接生长在外延衬底上的钙钛矿的质量相当，并且根据厚度具有机械柔韧性。同时，铅锡梯度合金可形成梯度电子带隙，从而增加载流子迁移率并阻碍载流子复合。基于这些单晶杂化钙钛矿的器件不仅显示出对各种降解因素的高稳定性，而且还具有良好的性能（例如，基于铅-锡-梯度结构的太阳能电池平均效率为18.77％）。相关研究成果以“A fabrication process for flexible single-crystal perovskite devices”为题于2020年7月29日在线发表在Nature上。

【图文导读】

具体来看，图1a中的示意图和光学图像说明了使用基于溶液的光刻辅助外延生长和转移策略制造单晶钙钛矿的整个过程。其中，混合钙钛矿的晶体（例如，甲基铵碘化铅，MAPbI₃）作为外延生长单晶杂化钙钛矿的衬底，一层2μm的图案化聚合物（例如对二甲苯）作为生长掩模。将如此生长的外延单晶膜可以被转移到在任意衬底，而且能够保持良好的结晶性和与衬底之间较强的附着力。图1b显示了完整单晶MAPbI₃薄膜的SEM图像，该薄膜被转移到弯曲的普通衬底上，尺寸约为1 cm×1 cm×2μm，且整体截面没有任何晶界。使用更刚性的生长掩模，可以实现尺寸约为5.5 cm×5.5 cm×20μm的可缩放的单晶MAPbI₃薄膜。此外，高分辨率透射电子显微镜（TEM）图像进一步揭示了生长的MAPbI₃单晶薄膜中的外延关系和不存在位错。

图一、光刻辅助外延生长和转移策略用于制造高质量的单晶杂化钙钛矿薄膜

图二、单晶杂化钙钛矿的厚度与载流子传输和机械性能的相关性

图三、带隙渐变的单晶钙钛矿薄膜

图四、带隙渐变的单晶钙钛矿光伏电池

文献链接：“A fabrication process for flexible single-crystal perovskite devices”(Nature，2020，10.1038/s41586-020-2526-z)

本文由材料人CYM编译供稿。