能源类期刊：Nature Energy、EES、 AEnM、ACS Energy Letters、 Nano Energy 近期成果速览

从近几年影响因子可以看出，纳米与能源领域依旧保持着高涨势头。新材料领域，能源材料正在发展、建立新的能源系统，满足各种新能源及节能技术的特殊要求。其中包括锂电池、电容器、金属空气电池 、太阳能电池、燃料电池等领域发展迅速，碳材料、硅基材料、MXene、MOF/COF、钙钛矿、电解质、储氢合金等新材料的诞生也为能源方向的发展提供了强大支持。本文从能源类顶刊中精选了10篇文章，供大家学习参考。

Nature Energy：水热沉积的硒化锑薄膜使太阳能电池的效率为10%

Sb₂(S,Se)₃由于其相稳定、地球丰度高、低毒等优点，近年来作为光伏技术的光采集材料引起了人们的广泛关注。然而，缺乏合适的材料加工方法来获得具有最佳光电性能和形貌的Sb₂(S,Se)₃薄膜严重阻碍了效率提高的前景。在这里，中国科学技术大学陈涛教授、朱长飞教授团队与新南威尔士大学的Xiaojing Hao教授等合作展示了一种水热方法来沉积高质量的Sb₂(S,Se)₃薄膜。通过改变Se/S比和沉积后退火温度，可以改善薄膜形貌，增加晶粒尺寸，减少缺陷数量。通过优化水热沉积参数和随后的退火，Sb₂(S,Se)₃电池的认证效率为10.0%。这一结果突破了Sb₂(S,Se)₃作为新兴光伏材料的潜力。相关研究以“Hydrothermal deposition of antimony selenosulfide thin films enables solar cells with 10% efficiency”为题目，发表在 Nature Energy上。

文献链接：DOI: 10.1038/s41560-020-0652-3

图1 Sb₂(S,Se)₃的合成及结构表征

Nature Energy：界面稳定策略助力高效钙钛矿太阳能电池组件，稳定运行超2000h

钙钛矿太阳能电池的规模化和长期稳定性被认为是这一新兴光伏技术商业化的最重要挑战。在钙钛矿太阳能组件中，组件内部的每个接口都有助于组件的效率和稳定性。在这里，日本冲绳科学技术大学院大学戚亚冰教授等人采用整体界面稳定策略，通过对钙钛矿层、电荷传输层（ETL）、空穴传输层（HTL）和器件封装等相关层和界面来提高钙钛矿太阳能组件的效率和稳定性。所选择的处理是由于其与低温可伸缩处理和模块划线步骤的兼容性。未封装钙钛矿太阳能组件在反向扫描条件下，大面积器件（22.4 cm²）的认证效率为16.6%。封装过的钙钛矿太阳能组件，其效率与未封装过的组件相似，在AM1.5G光照下连续运行2000h后，保持了大约86%的初始性能，即T₉₀寿命（器件效率降低到初始值90%的时间）为1570h，估计的T₈₀寿命（器件效率降低到初始值80%的时间）为2680h。相关研究以“A holistic approach to interface stabilization for efficient perovskite solar modules with over 2,000-hour operational stability”为题目，发表在Nature Energy上。

文献链接：DOI: 10.1038/s41560-020-0653-2

图2 ETL/钙钛矿和钙钛矿/HTL界面稳定和能级对准

EES：跟踪离子跨尺度嵌入分层Ti₃C₂MXene薄膜

提高层状材料的储能和供电能力，很大程度上依赖于对电解质离子、溶剂、电极相互作用以及限制作用的复杂理解。在这里，橡树岭国家实验室Nina Balke教授等人报告了一项高度整合的研究，采用多尺度理论/模型和实验来跟踪水相Li⁺、Na⁺、K⁺、Cs⁺和Mg²⁺离子嵌入到Ti₃C₂ MXene中。在理论/模型的辅助下，对实验的综合分析有助于深入理解能量存储过程，突出阳离子动力学的重要性，它们在MXene片之间的位置，它们对机械性能和电容能量存储的影响。计算模拟和操作量热测量证明了过程涉及阳离子脱水和H⁺再水合，显示出良好的相关性热变化之间的实验和理论。液体环境的原子力显微镜映射的离子能量耗散在MXene表面出现不均匀，表明离子在MXene内部的异质性，并部分证实了理论上获得的离子行为。研究演示了离子和MXene表面之间的平均距离与开放电路电位电容的关系遵循修正的双侧亥姆霍兹模型，揭示了限制中不同的电双层机制。这一新的基本认识为利用二维材料制成的电极和膜改进功能器件奠定了基础。相关研究以“Tracking ion intercalation into layered Ti₃C₂ MXene films across length scales”为题目，发表在EES上 。

文献链接：DOI: 10.1039/d0ee01580f

图3 MXene间层阳离子排列及其与水的相互作用

EES：工程化质子供给中心促进氮掺杂多孔碳的氧还原动力学

电催化氧还原反应(ORR)是下一代电化学能量储存和转换技术，如金属空气电池和燃料电池的关键过程。ORR过程中，O₂*和O*中间产物主要与质子结合，分别形成OOH*和OH*物质，这是质子耦合电子转移过程。但在碱性条件下，质子本质上是由缓慢的水分解过程产生的，这不可避免地限制了质子的动力学。在此，德国德累斯顿工业大学冯新亮教授，西北工业大学Jian Zhang报道设计并合成了具有均匀分布的超细α- MoC纳米颗粒(α- MoC/NHPC)的分层多孔氮掺杂碳作为模型电催化剂。理论研究揭示，在NHPC上的α-MoC可以有效地降低水解离过程产生质子的能量壁垒，最终促进质子耦合ORR动力学。在0.1 M KOH水溶液中，α- MoC /NHPC具有0.88 V的高半波电势，表现出优异的ORR性能(与可逆氢电极相比)，优于NHPC和商用Pt/C。此外，作为锌-空气电池中的空气电极，α-MoC/NHPC具有200.3 mW cm^-2的高峰值功率密度和长期稳定性。因此，工程化质子供给中心的方法为理解ORR动力学和高性能ORR电催化剂的发展提供了新的途径。相关研究以“Promoted oxygen reduction kinetics on nitrogen-doped hierarchically porous carbon by engineering proton-feeding centers”为题目，发表在EES上。

文献链接：DOI: 10.1039/d0ee01613f

图4 碱性溶液中的a-MoC/NHPC的电催化示意图

AEnM：离子导电及多层固体电解质提高钠离子全电池的倍率和循环性能

通过将醚基电解质与高容量合金型阳极配对，大大提高了钠离子电池的储能性能。然而，通过独特的电极/电解液界面来改善性能的原因还有待探索。为了理解这些结果，北京化工大学兰金叻教授，于运花教授联合韩国成均馆大学Ho Seok Park教授等人以Bi/C复合阳极为模型系统描述了醚基和酯基电解质中确定的和独特的界面化学反应和固体电解质间相(SEI)层，并通过事后解剖、深入X射线光电子能谱分析和电子能量损失能谱分析进行验证。快速的钠存储动力学与薄的、高离子导电性的聚醚表层有关，其可以诱导均匀的钠离子通量，而内部致密而坚固的含铋的内层可以分散应力，保持稳定的钠存储能力。在速率0.1增加到10 A g−1的1000次循环中没有观察到急剧的容量衰减，并且达到了89%的高容量保持。这种SEI的好处表明，在全电池中，其能量密度高达162 Wh kg⁻¹，即使在11 mg cm⁻²的高质量负载下，其面积容量也高达3.3 mAh cm⁻²，这几乎相当于商用锂离子电池的负极负载。相关研究以“Ionic-Conducting and Robust Multilayered Solid Electrolyte Interphases for Greatly Improved Rate and Cycling Capabilities of Sodium Ion Full Cells”为题目，发表在AEnM上。

文献链接：DOI: 10.1002/aenm.202001418

图5 Bi/C复合阳极电化学性能

AEnM：超级电容器用微孔MOF及其衍生物碳材料

有序宏观微孔单晶金属有机骨架结构(MOFs)在限制扩散过程中具有良好的应用前景。然而，合成这种MOFs的报道仍然很少。华中科技大学徐智谋、周军教授等人提出了一种有序大微孔单晶MOFs的通用合成方法，报道了一种在双溶剂体系中采用单配体诱导的三维有序硬模板原位结晶法制备单晶有序大微孔MOFs的新方法。为了阐明模板的成形效果，提出了一种空间混合生长模型，分析了单配体的作用。此外，由宏观微孔MOF衍生的碳材料继承了有序的互联大孔结构。扩散率的提高、电阻的降低以及结构的鲁棒性，使得该衍生碳材料在制备超级电容器电极时具有优异的速率性能和良好的循环稳定性。预计该方法将为此类宏观微孔材料的合成提供新的途径，并可应用于能源相关材料等领域。相关研究以“Fabrication of Ordered Macro-Microporous Single-Crystalline MOF and Its Derivative Carbon Material for Supercapacitor”为题目，发表在AEnM上。

文献链接：DOI: 10.1002/aenm.201903750

图6 SIM-HKUST-1的合成与表征

ACS Energy Letters：镍基硒化物的原位相变增强碱性介质中的析氢反应

析氢电催化剂活性物质的鉴定对催化工业的发展具有重要意义， 然而，这仍然是一个相当有争议的话题。在此，香港理工大学Lau Shu Ping教授等人，将原位同步X射线粉末衍射(SXRD)应用于NiSe₂电催化剂体系中，发现了从立方NiSe₂到六方NiSe的原位相变。NiSe相表现出增强的催化活性。原位Raman光谱验证了NiSe₂在HER期间的分解。理论计算表明，在演化过程中，电荷从Se位点转移到Ni位点，导致电导率增加，d带中心向上移动，这与活性增强有关。生成的NiSe相作为“真正的”活跃物质。该工作阐明了电催化剂在碱性介质还原条件下的潜在相变，并强调了在现实反应条件下识别固有活性位点的重要性。相关研究以“In Situ Phase Transformation on Nickel-Based Selenides for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Medium”为题目，发表在ACS Energy Letters上。

文献链接：DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01385

图7 NiSe₂纳米粒子的SEM、 HRTEM、HAADF-STEM图像和相应的EDX映射图像及电化学性能

ACS Energy Letters：芳胺辅助还原宽带隙钙钛矿太阳能电池的开路电压不足来抑制离子迁移

在钙钛矿太阳能电池(PSCs)中，使用大的烷基/芳基铵阳离子进行表面处理可以降低开路电压(VOC)缺陷，但这种改进的根源被模糊地归因于缺陷钝化。在这里，美国托莱多大学Zhaoning Song教授、Yanfa Yan教授等人结合局部电性能的微观探测、热导纳光谱分析和第一性原理计算来阐明芳胺界面层在抑制宽带隙(WBG)中离子迁移的关键作用。研究结果表明，芳胺表面处理使用苯碘化铵增加了表面离子迁移的激活能障，抑制了表面和晶界电荷缺陷的积累，导致WBG PSCs暗饱和电流密度降低。通过设备优化，1.73 eV PSC提供了19.07%的功率转换效率，VOC为1.25V, VOC亏损0.48 V。相关研究以“Arylammonium-Assisted Reduction of the Open-Circuit Voltage Deficit in Wide-Bandgap Perovskite Solar Cells: The Role of Suppressed Ion Migration”为题目，发表在ACS Energy Letters上。

文献链接：DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01350

图8 WBG PSC的J−V曲线及EQE光谱

Nano Energy：TiO₂涂层提高SiO_x@TiO₂@C复合材料作为阳极材料的电化学性能

硅基负极材料存在体积膨胀、初始容量损失大的固有缺陷，以及不稳定的固态电解质间相层中巨大的电子和离子电阻阻碍了其商品化。表面涂层是解决关键问题的最普遍的策略。在此，清华大学Fei Wei教授等人通过两步过程提出了一种双壳涂层结构复合材料(SiO_x@TiO₂@C)。通过引入高质量的锐钛矿相TiO₂层，实现了界面高度稳定，降低了复合材料对电子和离子扩散的抵抗力。此外，还对其侧反应性进行了初步研究及评估了电极的增强安全性。制备的复合材料具有1624.7 mAh g ^-1的高初始放电容量，初始库伦效率(ICE)为81.2%，800次循环后容量保留率为89.5%(第二次放电)，在10 A g ^-1可逆容量为949.7 mAh g ^-1。组装的全电池展示初始面积容量2.6 mAh cm^-2，ICE高于90%；超过10⁶次,  增加60倍电子电导率和Li⁺电导率促进电子和离子扩散。能量势垒高约1.5倍，说明TiO₂层对副反应有阻断作用。累积焓降低近4倍，说明TiO₂层对热稳定性有积极作用。本文讨论并提出了与界面稳定性有关的可能原因。相关研究以“TiO₂ as a multifunction coating layer to enhance the electrochemical performance of SiOx@TiO₂@C composite as anode material”为题目，发表在Nano Energy上。

文献链接：DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105082

图9 SiO_x@TiO₂@C合成及形貌表征

Nano Energy：超快、高稳定的赝电容插层阴极用于钾离子存储

扩散控制离子存储机制固有的限制容量电池仍然存在，而低成本的电网规模储能需要长寿命电池。在此,武汉理工大学Xuanpeng Wang教授、Liqiang Mai教授等人设计和构建一系列Ni_xZn_yHCF (x+y=3,x=1,1.5or2)双金属普鲁士蓝类似物作为钾离子电池阴极材料。电化学和结构分析的基础上, Ni²⁺高稳定和Zn²⁺高工作电压之间的协同效应保证了超快的近赝电容插层和超稳定的钾存储。Ni₂Zn₁HCF阴极具有1000C的高速率性能，容量保留率为66%，容量回收率为95.3%，这主要是由于阴极面积大和快速的近赝电容插层机制所致。1000C循环80000次，每循环容量衰减0.000385%，可以忽略不计，进一步证明了该阴极具有高速率、超稳定的特性。此外, 原位X射线衍射研究了Ni₂Zn₁HCF阴极中高可逆固溶体K⁺插拔机理，这项工作为制造超高速和长期使用的钾离子电池提供了一个很有前途的阴极。相关研究以“Ultra-fast and high-stable near-pseudocapacitance intercalation cathode for aqueous potassium-ion storage”为题目，发表在Nano Energy上。

文献链接：DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105069

图10 结构表征

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