今日Nature:空穴助力高效合成氨

【引言】

氨不仅是最为普遍的化学原料之一，其合成和生产也是化肥工业的关键一环。然而，直到哈伯-博施工艺(haber-boschprocess)工业氨合成法发展之后，人们才能利用极端条件克服巨大的氮-氮三键键能，从而利用大气中的氮气合成氨。至此之后，人们发展了许多方法来降低氮-氮三键的活化能垒并使氨合成过程更加高效。然而，这些方法成本太高，依然阻碍着新型氨合成方法的发展。

【成果简介】

东京工业大学的Masaaki Kitano以及Hideo Hosono（共同通讯作者）等人受到氮化物表面氮空穴可以活化氮气的启发，开发了一种负载镍的镧的氮化物（Ni/LaN），可以实现稳定高效的氨合成。研究人员利用动力学、同位素标记实验和密度泛函理论计算等手段，确认了在LaN上生成的氮空穴具有较低的形成能，并且可以有效固定和活化氮气。此外，LaN上负载的镍金属可以有效解离氢气。因此可知，在LaN上催化活化氮气和氢气的位点是不一样；由此双位点机制可以协同氨合成，并使得这一负载镍的LaN催化剂展现出远胜于传统钴/镍基催化剂并与钌基催化剂相当的活性。这一研究成果表明在反应过程中利用空穴位点有助于开发低成本氨合成催化剂。2020年07月15日，相关成果以题为“Vacancy-enabled N₂ activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst”的文章在线发表在Nature上。

【图文导读】

图1 Ni/LaN的电子和晶体结构

图2 Ni/LaN的催化活性

图3 Ni/LaN上的同位素效应

图4 密度泛函理论研究Ni/LaN合成氨的反应路径

文献链接：Vacancy-enabled N₂ activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst（Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2464-9）

本文由材料人学术组NanoCJ供稿。

材料牛网专注于跟踪材料领域科技及行业进展，欢迎大家到材料人宣传科技成果并对文献进行深入解读，投稿邮箱tougao@cailiaoren.com。