中国石油大学（华东）胡涵、吴明铂教授课题组ACS Nano: 富本征缺陷多级孔碳骨架抑制多硫化锂的穿梭效应

youyoucao 4年前 (2020-07-08) 5529浏览

【引言】

由于具有高能量密度以及廉价易得的电极材料，锂硫电池被认为是最具应用前景的下一代二次电池之一，近年来受到产学研各界的广泛关注。目前，锂硫电池的实际应用仍受到一系列问题的困扰，如正极活性硫物种的电导率低、充放电时体积变化大以及中间产物多硫化锂的 “穿梭效应”等，严重影响了电池的实际比容量，库伦效率与循环稳定性。

【成果简介】

近日，中国石油大学（华东）胡涵、吴明铂教授课题组在ACS Nano发表题为“Intrinsic Defect-Rich Hierarchically Porous Carbon Architectures Enabling Enhanced Capture and Catalytic Conversion of Polysulfides”的研究论文，提出利用一种简易的制备方法构筑富含本征缺陷的分级孔碳骨架来负载硫，利用缺陷位点的强极性来锚定和催化转化多硫化锂，提升锂硫电池性能。

【图文导读】

图一

富本征缺陷多级孔碳骨架（DHPCs）合成过程示意图。

图二

(a)(c) 氮掺杂多级孔碳骨架（NHPCs）的FESEM图像；

(b)(d) DHPCs的FESEM图像；

(e) NHPCs 的TEM图像；

(f) DHPCs 的TEM图像。

图三

(a) NHPCs与DHPCs的XPS全谱；

(b) NHPCs的高分辨C1s图谱；

(c) DHPCs的高分辨C1s图谱;

(d) NHPCs与DHPCs的Raman图谱；

(e) NHPCs与DHPCs的C的K边NEXAFS图谱；

(f) 图e在282与285 eV之间的放大图。

图四

(a) L2S6溶液以及添加等量NHPCs、DHPCs后上清液的紫外可见光谱图谱，插图为吸附前后溶液颜色变化的照片；

(b) 以NHPCs或DHPCs作为工作电极的L2S6对称电池在50 mV s-1扫描速率下的CV曲线。

图五

(a) S@NHPC与S@DHPC在1 mV s-1扫描速率下的CV曲线；

(b)(c) S@NHPC与S@DHPC在5 C倍率下的充放电曲线；

(d) S@NHPC与S@DHPC在0.5 C倍率下的循环性能图；

(e) S@NHPC与S@DHPC在不同倍率下的循环性能图；

(f) S@NHPC与S@DHPC的EIS图谱；

(g) S@DHPC在2 C倍率下的长循环性能图。

图六

(a) (e) 石墨烯；(b) (f) 氮掺杂石墨烯；(c) (g) 具585型缺陷的石墨烯以及(d) (h) 具59型缺陷的石墨烯上Li2S与Li2S4的吸附构型俯视图和侧视图；

(i) DHPC表面上硫物种的固定与转化示意图。

【小结】

综上所述，作者首次揭示了碳材料本征缺陷对多硫化锂的强吸附能力和催化转化性能。通过简便的两步退火法，可以大规模生产富含本征缺陷的分级孔碳骨架。这种碳材料可实现高达90%（质量比）的硫负载量。载硫后的S@DHPCs在0.5 C倍率下比容量为1182 mAh g-1、倍率性能佳、稳定性优良，即使在2 C的高倍率下，圈均容量衰减仅为0.06 %。

文献连接：Intrinsic Defect-Rich Hierarchically Porous Carbon Architectures Enabling Enhanced Capture and Catalytic Conversion of Polysulfides. ACS Nano 2020, 14 (5), 6222-6231.

本文由中国石油大学（华东）重质油国家重点实验室投稿。

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