Adv. Mater.：利用一种发夹DNA合成的银纳米簇作为通用双输出生成器 “点亮”多样伴生DNA逻辑门和级联线路

【引言】

为了克服传统基于硅的数字设备的局限性，科学家提出并构建了丰富多样的分子逻辑门和逻辑线路。由于脱氧核糖核酸（DNA）的独特优势，基于DNA的逻辑体系已经从基本逻辑门（是，或，与，IHIBIT等）发展到各种高级逻辑器件。虽然在该方面已经取得了巨大的成就，但仍有一些重大问题应予以认真对待。大量具有多个输出信号的逻辑器件已经被报道出来。其中很多须借助于共价标记的信号分子（例如染料或氧化还原物质），而这种共价标记的方式直接导致了时间的浪费和较高的成本。为了产生一个以上的输出信号，很多要在分子逻辑体系中引入许多其他类型的物质（例如，不同的染料和不稳定的过氧化氢），这些物质增加了逻辑平台的复杂性，有损于其重复性，而且非常不利于不同逻辑门的级联组装。另外，对于不同逻辑门的构建，往往需要重新设计DNA序列，这也导致高成本和低效率。因此，迫切需要开发一种经济有效的，简单且非共价的分子逻辑平台。

【成果简介】

在此DNA逻辑体系中，利用新型发夹DNA为模板合成的银纳米簇（H-AgNCs）作为通用的双输出生成器，得到多种具有相反功能的伴生逻辑门（CCLGs） （YES ^ NOT，OR ^ NOR，INHIBIT ^ IMPLICATION，XOR ^ XNOR和MAJORITY ^ MINORITY）以及扩展的级联逻辑线路，且其中一些可执行特定功能，例如奇偶生成器与检验器。H-AgNCs作为非共价信号的来源，它的引入避免了繁琐且昂贵的修饰步骤。值得注意的是，CCLGs因H-AgNCs的双发射性质具有了伴生特征，这种特征有助于减少设计多重逻辑门的时间和成本。与以往的设计相比，此设计舍去了许多物质（例如有机染料）和不稳定的成分（过氧化氢），这不仅降低了逻辑平台的复杂性，提高了逻辑操作的可重复性，而且使不同DNA分子逻辑的组装连接更加容易。值得期待的是，这种经济有效的策略将激发研究人员开发更为复杂的逻辑系统，为分子计算领域做出贡献。该成果以题为“Illuminating Diverse Concomitant DNA Logic Gates and Concatenated Circuits with Hairpin DNA-Templated Silver Nanoclusters as Universal Dual-Output Generators”发表在国际著名期刊Adv. Mater.上。

【图文导读】

图1.H-AgNCs与伴生逻辑门（CCLGs）

A）加入DNA输入IN1后，H-AgNCs发生构象和荧光变化的示意图

B）在P/Mg缓冲液中不含（a，a'）或含有（b，b'）IN1的H-AgNCs的荧光光谱图

C–E）三对CCLGs中，H-AgNCs在565nm和630nm处的归一化荧光强度

F–H）三种类型的组合逻辑线路的符号（YES || NOT，OR || NOR和INH || IMP）

图2.XOR ^ XNOR逻辑门

A）以X1（D1）和X2（D2）作为输入的XOR ^ XNOR逻辑门的DNA反应示意图，

B）不同输入组合下XOR ^ XNOR逻辑门的归一化荧光强度

C）XOR || XNOR的符号

图3. 奇偶生成器（Pgs）与奇偶检验器（Pcs）

A）从2输入Pgs到3输入Pcs级联线路的演化示意图

B）以D1（X1），D2（TX）和P（X2）作为输入的Pcs的DNA反应示意图

C）3输入Pcs所有输入情况下的归一化荧光强度

图4.MAJ^MIN逻辑门

A）以M1，M2和M3为三输入的MAJ^MIN逻辑门的运算机制示意图

B）不同状态下MAJ ^ MIN逻辑门的归一化荧光强度

C）MAJ || MIN组合逻辑线路的符号

【总结】

在这个工作中，作者采用一种新型DNA分子夹合成的银纳米簇（H-AgNCs），基于其双发射强度随分子夹构象改变而变化的特性，设计了多种的伴生逻辑门（CCLGs）以及具有特定功能的级联逻辑线路。该工作利用非变性聚丙烯酰胺凝胶电泳，确认了具体的DNA杂交过程，同时，所有获得的荧光输出均符合所要求的逻辑规则。该逻辑体系具有显著的优势，总结如下：1）由于使用了H-AgNCs作为非共价信号来源，避免了繁琐且昂贵的标记步骤；2）归因于H-AgNCs的双发射性质，CCLGs的伴生特征有助于减少设计多重逻辑门的时间和成本；3）避免了复杂而不稳定的成分（例如有机染料或过氧化氢），并定义了一个通用阈值，赋予了DNA分子逻辑体系独特的特性，例如可重复性和易于集成。这项研究不仅扩展了经济有效逻辑体系的蓝图，而且还将激发我们利用新颖的DNA功能化材料创建更加复杂与智能的网络体系。

文献链接：Illuminating Diverse Concomitant DNA Logic Gates and Concatenated Circuits with Hairpin DNA-Templated Silver Nanoclusters as Universal Dual-Output Generators. Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.201908480.

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