南大祝世宁院士等人 Adv. Mater.综述: 域工程中铁电晶体的非线性光束整形

【背景介绍】

铁电材料是一类介电材料，在铁电相中表现出自发极化现象。在铁电材料中，相同取向的自发极化的小面积称为铁电畴。在光学方面，常用的材料是LiNbO₃、LiTaO₃和KTP族晶体。要构建铁电畴结构，首先需要构造一个基本单元，而该单元由一对反平行畴（正电畴和负电畴）组成。将基本单元逐个排列，形成周期性的铁电畴。域工程晶体在光电子学中具有重要的应用，特别是在非线性光学领域，因为这些具有调制二阶非线性光学系数的晶体可用于实现由QPM提出的众所周知的准相位匹配（QPM）技术。其中，准相位匹配材料的尺寸约为几微米到几十微米，因此通常称为光学超晶格。对比常用的相位匹配方案双折射相位匹配（BPM），即使在不可能使用BPM的各向同性材料中，QPM仍可以在非线性晶体的整个透明光谱范围内实现相位匹配，而无需考虑材料的双折射特性。总之，域工程铁电晶体是一类广泛应用于非线性光学领域的微结构功能材料。因此，非常有必要对其发展进行总结。

【成果简介】

最近，南京大学的祝世宁院士、张勇教授和Xiaopeng Hu（共同通讯作者）联合总结了近十年来利用域工程晶体进行非线性束整形的研究进展。介绍了近年来发展起来的非线性惠更斯-菲涅耳原理、非线性体全息、焦散设计等与线性光学类似的设计方法。利用所提出的非线性光束整形方法，实现了多功能积分、Airy光束的产生和任意曲线轨迹的生成。作为一个额外的自由度，光束的轨道角动量是通过域工程产生和操纵的。并对未来该研究方向进行了充分讨论。研究成果以题为“Nonlinear Beam Shaping in Domain Engineered Ferroelectric Crystals”发布在国际著名期刊Adv. Mater.上。

【图文解析】

图一、非线性惠更斯-菲涅耳原理
（a-b）焦点为（X，Y）的单焦点SHG，以及两个焦点为（X₁，Y₁）和（X₂，Y₂）的双焦点SHG的域结构示意图；

（c-d）单焦点和双焦点SHG的实验结果。

图二、非线性体积全息
（a-b）非线性体积全息术中存储（a）和重建（b）过程的示意图。

（c）所产生的SH艾里光束在不同传播距离处的横向模式；

（d）通过将针插入光路以遮挡第二和第三瓣来证明SH Airy光束的自愈特性。

图三、非线性光子学晶体的设计和制作
（a-d）模拟的铁电畴结构、数值结果，制造的畴图案以及字母S的实验结果；

（e）非线性波束成形过程的示意图。

图四、非线性产生艾里光束的示意图

图五、形成非线性光束的苛刻设计
（a）用苛性碱法产生SH光束的示意图；

（b）通过改变具有两个极化截面的非线性晶体中的晶体温度来切换生成的轨迹；

（c）用于生成具有多项式轨迹的SH光束的畴模式；

（d-e）产生的SH光束的模拟和测量结果。

图六、串联极化LiTaO₃晶体中三次谐波产生中OAM的控制原理图

图七、利用非线性波束整形将输入高斯波束的波前整形成螺旋波前
（a）由高斯光束辐照的扭曲的非线性光子晶体产生SH涡旋光束的示意图；

（b）非线性叉形光栅的显微图像；

（c）从非线性叉形光栅产生的携带OAM的SH波产生的实验结果。

图八、螺旋波的干涉图和二值化
（a）球面波和螺旋波之间的干涉图样；

（b）（a）的二值化模式图；

（c）使用电场极化技术极化LiNbO₃切片的示意图；

（d）从螺旋极化的非线性光子晶体产生涡旋光束的工作原理。

图九、不同衍射级次的分布
（a-b）从达曼涡旋光栅和能量集中光栅测量的每个衍射级的能量；

（c-d）理想光栅的相应模拟；

（e-f）来自实际的光栅结构的模拟结果。

【总结与展望】

综上所述，如今具有高转换效率的3D非线性光束整形仍然是一个挑战。域工程晶体中的非线性光束成形有两种配置：（1）FW垂直于非线性晶体的偏振方向传播；（2）FW沿着偏振方向入射，并且所产生的谐波被衍射以形成某些图案。对于这两种配置，光场仅在2D上成形，因为使用常规的电场极化技术只能制造1D和2D非线性光子晶体，而传统的电场极化技术不能用于制造3D铁电畴结构。由于新开发的铁电领域工程技术，有望解决此问题。第二个问题是对反向铁电畴的控制。不仅精确控制域结构仍然是一个挑战，而且反向域的有限分辨率会限制诸如大弯曲角的任意轨迹的非线性生成之类的应用。通过研究发现，利用铁电畴击穿效应可能为纳米级畴工程打开新的机会。第三个问题是非线性过程中光束的动态控制。在主体部分，用于非线性光束成形的样品的域结构是永久性的，不能用于动态控制光场。为实现动态非线性光束整形，新开发的绝缘子上铌酸锂材料为利用电光效应进行动态光束整形提供了平台。

文献链接：Nonlinear Beam Shaping in Domain Engineered Ferroelectric Crystals（Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201903775）

本文由CQR编译。

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