湖南大学曾光明&张辰ACB综述：核壳结构氮化碳的最新研究进展和展望

【引言】

无金属石墨型氮化碳(g-C₃N₄)以其优异的理化性能，例如耐高温、良好的化学稳定性和独特的二维结构等特性，受到了广泛的关注和深入的研究。g-C₃N₄广泛应用于各种领域，如污水净化、产氢、储能、湿度和气体传感器、太阳能电池和燃料电池。然而，由于固有的缺点导致实际应用受到限制，例如光生电子 - 空穴对的快速复合、低表面积、难以与水分离、低量子效率和不充分的光吸收。核壳结构由于具有单组分所不具备的新颖的物理和化学特性，因此将氮化碳引入核壳结构是最近几年一种热门的改进氮化碳的方法。核壳结构氮化碳 (g-C₃N₄ CSNs) 具有绿色经济、制备简单、活性位点丰富、厚度调节方便、适用性广、性能好等优点。这些材料适用于光催化、光电催化、电催化等催化领域。

【成果简介】

近日，湖南大学环境科学与工程学院曾光明教授和张辰助理教授团队在Applied Catalysis B: Environmental杂志上发表了综述性文章（A multifunctional platform by controlling of carbon nitride in the core-shell structure: from design to construction, and catalysis applications，2019， DOI：10.1016/j.apcatb.2019.117957）。第一作者是2018级硕士生贺东辉，在综述中，他不但概述了核壳结构的优点，还开创性的总结了将氮化碳引入核壳结构的独特优点。另外，汇总了所有已合成的核壳结构氮化碳的架构（分为了球形和非球形），并且分析了不同形态结构形成的内部机理；从光催化和电催化两方面来讨论如何合理地设计核壳结构氮化碳来达到理想的效果。接着， 概述了核壳结构氮化碳的合成方法。最后，讨论了核壳结构氮化碳在光催化、光电催化和电催化多个方面应用的优势和需要继续改进的地方。

【图文导读】

图1.摘要附图。

图2. 核壳结构氮化碳各种结构示意图。

图3. 核壳结构氮化碳的电镜图和合成示意图。

图4. 核壳结构氮化碳的合成示意图，电镜图和降解曲线。

图5. 核壳结构氮化碳的电镜图，能谱分析，机理图和降解图。

图6. 核壳结构氮化碳合成示意图。

图7. 核壳结构氮化碳合成示意图。

图8. 核壳结构氮化碳合成示意图。

图9. 核壳结构氮化碳合成示意图和电镜图。

图10. 核壳结构氮化碳合成示意图和电镜图。

图11. 降解效果图和核壳结构氮化碳光催化机理图。

图12. 降解效果图和核壳结构氮化碳光催化机理图。

图13. 核壳结构氮化碳光催化机理图和NADH产率曲线图。

图14. 核壳结构氮化碳光电催化机理图。

【总结和展望】

针对于核壳结构氮化碳最新的研究进展，作者提出了以下几点通用的未来展望：（1）迫切地需要开发一种大规模，通用且简单的合成方法，以适应具有不同表面特性，形态和组成的各种核心；（2）g-C₃N₄壳在不同合成方法和核心材料下的特定生长机制是一个重要的挑战；（3）合成方法需要进一步探索，以有效地建立具有所需厚度、密封性、表面化学、孔隙率等的g-C₃N₄壳的可控合成，以期满足催化领域的实际需要；（4）在催化领域，高质量的原子厚度级g-C₃N₄纳米片的制备还缺乏简便、高效的方法。同时，作者基于核壳结构氮化碳在合成方面的发展提出了独特的见解和展望：（1） 对于水热法和溶剂热法，迫切需要确定具体的组合机制和形成原则来避免盲目的尝试；（2） 迫切需要开发一种节能和界面紧凑的自组装法来构建核壳结构氮化碳；（3）对于热处理法，缺乏对用不同状态（气态、液态和固态）前体来构建核 - 壳结构的内在机制的深入研究，这不利于深入理解实验结果。 因此，开发高端实验测量和严格的理论计算以揭示核壳结构氮化碳在电荷载体的性质和分子水平上的深刻机理是必要的。另外，从结构和性能的角度，作者提出了以下几点未来的展望：（1） 针对于不同的催化应用领域，需要开发更多种类的核心结构来满足实际应用；（2）开发壳层刻蚀方法来调节孔隙度是调节活性的一项重要研究方向。最后，从应用角度，作者提出了以下的独特见解：目前核壳结构氮化碳局限于催化方向的应用，对于生物医学、传感器和能量转换和存储设备的应用还需要加大研发力度。

文献链接：

A multifunctional platform by controlling of carbon nitride in the core-shell structure: from design to construction, and catalysis applications （DOI：10.1016/j.apcatb.2019.117957）。

本文由湖南大学环境科学与工程学院曾光明教授和张辰助理教授团队供稿。

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