斯坦福大学崔屹ACS Nano: 基于氧化石墨烯电极通过直流/交流电化学方法去除和回收水中重金属

【引言】

工业废水中的重金属离子会对地表水和地下水造成严重的重金属污染，而重金属集聚在生物体内能够导致多种疾病，如肾脏病变甚至癌症。为了从废水中去除重金属，根据污染程度（重金属离子浓度）已经采用了不同的方法。当重金属离子浓度高时，化学沉淀是一种有效的方法，其去除效率高达99％，但是该方法产生的污泥中含有混合污染物从而增加了处理的复杂性，而且还降低了从废水中回收的重金属的价值。当重金属离子浓度低时，诸如吸附和离子交换等方法可以去除水中的痕量重金属，研究表明高表面积纳米材料用于吸附和去除重金属的效率也可以达到90％以上。 然而，该种方法的处理性能会随着时间而不断衰减，因为表面吸附位点限制了其处理容量。更重要的是，由于污染水中多种离子与吸附剂之间的结合强度差异使得难以同时从污染水中处理多种离子。此外，还有一些利用电化学方法去除重金属离子的报道，然而，分离不同重金属离子仍然具有挑战性。

【成果简介】

近日，斯坦福大学崔屹教授报道了一种直流（DC）/交流（AC）电化学方法来处理高浓度和低浓度的重金属污染的方法，其中采用DC电化学方法可以从使用点水中去除低浓度重金属离子，而采用AC电化学方法能够从工业废水中回收高浓度重金属离子。与使用相同的氧化石墨烯电极的吸附相比，电化学沉积方法具有高出2个数量级的容量，因而DC/AC电化学方法在使用点水处理和工业废物重金属回收方面都表现出高效率。该成果以题为" Direct/Alternating Current Electrochemical Method for Removing and Recovering Heavy Metal from Water Using Graphene Oxide Electrode "发表在国际著名期刊ACS Nano上。

【图文导读】

图1 吸附方法与电化学沉积的对比

(a) 展示吸附方法与电化学沉积之间差异的示意图；

(b) 在吸附过程中，离子扩散到吸附剂表面；

(c) 离子与吸附剂材料上的官能团结合；

(d) 在电沉积过程中，离子迁移到电极以形成双电层；

(e) 离子在电极上被还原成金属形式。

图2 CF-GO电极的表征

(a, b) 通过电泳沉积制备的CF-GO电极的SEM图像；

(c) CF-GO电极的FTIR光谱，显示出氧化石墨烯的官能团；

(d, e) CF-GO电极的XPS表征，显示C 1s和O 1s峰分析；

(f) CF-GO电极的拉曼光谱，显示出氧化石墨烯的D带和G带。

图3 基于CF-GO电极的DC电沉积去除重金属

(a) 与裸CF电极相比，使用CF-GO电极时在不同施加电压和过滤速度条件下，流出物中剩余的Cu浓度；

(b) 与裸CF电极相比，使用CF-GO电极时在不同施加电压和过滤速度条件下，流出物中剩余的Cd浓度；

(c) 与裸CF电极相比，使用CF-GO电极时在不同施加电压和过滤速度条件下，流出物中剩余的Pb浓度；

(d) CF-GO电极去除混合污染中Cu、Cd和Pb的能力。

图4 CF-GO电极在有无偏压条件下去除混合重金属污染的长期性能

(a) CF-GO电极在有无偏压条件下去除混合重金属污染的长期性能比较；

(b) 使用不同浓度的混合离子污水对有无偏压的CF-GO电极进行去除效率比较；

(c, d) 显示在偏压条件下长期过滤性能后CF-GO形态的SEM图像；

(e) 在偏压条件下长期过滤试验后，沉积在CF-GO电极上的Cu的XPS结果；

(f) 在偏压条件下长期过滤试验后，沉积在CF-GO电极上的Cd的XPS结果；

(g) 在偏压条件下长期过滤试验后，沉积在CF-GO电极上的Pb的XPS结果。

图5 Cu、Cd和Pb的选择性回收

(a-c) 使用CF-GO电极时，吸附方法与AC电沉积方法之间Cu、Cd和Pb的去除能力的比较；

(d) 利用不同AC偏压和频率从严重混合污染水中选择性回收Cu、Cd和Pb。

【小结】

本文中，作者开发了一种DC/AC电沉积方法，实现了基于氧化石墨烯电极的使用点水和工业废水中重金属离子的去除和回收。电化学方法显示Cu、Cd和Pb的容量比传统吸附方法高2个数量级（> 29g/g）。在使用点水处理时，DC电沉积方法可同时将所有三种重金属离子去除至安全饮用水平以下，而在高浓度污染中AC电沉积可以选择性地回收Pb，Cu和Cd。

文献链接：Direct/Alternating Current Electrochemical Method for Removing and Recovering Heavy Metal from Water Using Graphene Oxide Electrode (ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.8b09301)

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