Nano Energy: 借力机器学习，实现未来“原子催化剂”快速有效筛选

研究亮点

1.提出了量化筛选原子催化剂的有效模型。

2.筛选出了Pt,Pd,Co等有效金属原子催化剂，与实验结果高度吻合。

3.对借助机器学习针对复杂原子催化剂体系的筛选进行了展望，为未来的原子催化剂发展提供了有利参考。

石墨炔-单原子催化剂

由于在电化学催化方面的高效性能，碳基负载的过渡金属原子催化剂做为一种独特的电催化体系已经在不同催化反应领域体现出了巨大的应用潜力。并且其接近100%的原子利用率，更是可以有效降低过渡金属的负载量从而大幅降低催化剂成本而因此备受关注。而近些年，由李玉良院士主导的石墨炔体系的快速发展也为“原子催化剂”提供了一种更加稳定的衬底。石墨炔由于其自身具有丰富的碳化学键，大共轭体系、宽面间距、多孔、优良的化学性能、热稳定性从而成为新一代全碳二维平面结构材料，并在在锂离子电池，催化剂，太阳能电池，电化学驱动器等方面开展了一系列前沿性探索研究，取得了引人注目的研究成果。2018年，李玉良院士课题组率先在零价原子催化剂上做出了重大突破，成功在石墨炔上负载了过渡金属Ni和Fe等零价原子并实现了其表面活性组分的高度分散。这一突破解决了传统载体上作为团簇存在的原子催化剂易迁移、聚集和电荷转移不稳定等关键问题，还展现了超高的稳定性和催化活性，为发展新型高效催化剂开拓了新的方向和思路。面对大量的可选择的过渡金属，如何高效地选择在石墨炔上具有高活性的金属零价原子锚定是提高未来原子催化剂发展的重要方向。

机器学习

机器学习即用机器去学习以前的经验。与传统的编程不同，开发人员需要预测每一个潜在的条件进行编程，一个机器学习的解决方案可以有效地基于数据来适应输出的结果。一般来说，机器学习可以分为监督学习和非监督学习。监督学习基于所提供数据而逐步提高相应学习预测的准确性。而无监督学习则是最常用于对数据进行分类或分组，从而发现数据中潜在模式和机制。另外机器学习还能够开发预测催化剂性能的模型，最常见的例子就是是金属的d带中心的预测。利用机器学习，我们仅仅输入原子几何结构等相应参数既能得到相关材料的电子结构参数预测。相比之下，在机器学习方法中，最多使用 9 个描述符（如原子大小、电负性和密度）作为模型的输入。他们发现，适度精确的预测可以用六个描述符来完成。值得注意的是，这些模型虽然精确地预测了催化剂材料d带中心，但并不能提供新的洞察为什么参数是重要的。因为大量理论实验相结合的深入探讨表明，催化剂材料活性表征与预测工作是很复杂的。

成果简介

一．新型氧化还原势垒模型量化电荷转移

近期，香港理工大学的黄勃龙教授与李玉良院士、严纯华院士合作提出了一种利用氧化还原反应势垒量化描述d/f轨道电荷转移，实现对过渡金属元素、稀土元素中金属原子作为“原子催化剂”锚定在石墨炔表面成为“石墨炔-原子催化剂”组合体系的快速筛选。向着不同电化势垒环境中高效稳定原子催化剂体系迈进。本文第一作者：孙明子；通讯作者：黄勃龙；通讯单位：香港理工大学。

通过建立的氧化还原量化模型，针对各种潜在的电荷转移反应来表征不同电化学情况下的电子交换（Exchange）/转移（Transfer）能力（ExT）进行了详细描述。并且对各种过渡金属、稀土金属与石墨炔之间的相互作用做了预测。

特别地，利用该方法针对目前所有过渡族金属进行了筛选，发现了Pd、Pt和Co是其中最稳定且最具活性“原子零价催化剂”个体候选者。该工作同时对稀土镧系金属进行了拓展筛选，发现了与过渡金属不同的反应趋势。该工作通过一种有效的量化手段成功地筛选出了“原子催化剂”的潜在候选个体，并且能够与目前的实验结果高度吻合，增强了从理论计算角度引导未来实验发展与合成的可参考性！

图一： 所有过渡金属氧化还原势垒的筛选。

二．引入机器学习展望未来复杂催化体系的快速筛选

近些年来，随着大数据和智能学习等技术在各个领域的迅猛发展，该项技术已经成为了分析处理科研数据的一项有效方法。在相关机器学习人工智能等技术方面，去年我国仅发表论文已超过27000篇，并早在2005年已经超越了美国，说明了机器学习的快速发展和潜力。因此，借助DFT理论计算的高精准度和便利性，进一步利用机器学习和优化的算法策略去预测出新材料的结构和性能和调控催化剂的设计方向能够节约大量实验时间与成本。未来，面对多原子复合等更为复杂的原子催化剂体系设计，机器学习将是面对选择组合的多样性的情况下，能够在现有材料和未知材料中实现快速的指向性筛选的有利助手。该工作提出了在理论计算基础上，借助现有开发的机器学习算法，对于未来如何利用在复杂性原子催化剂体系中提出了大胆设想，为进一步的催化剂合成与调控的实现埋下了坚实的基础。

图二： 引入机器学习针对复杂原子催化剂体系筛选。

参考文献：

Mingzi Sun, Tong Wu, Yurui Xue, Alan William Dougherty, Bolong Huang*, Yuliang Li and Chun-Hua Yan, “Mapping of atomic catalyst on graphdiyne”, Nano Energy (2019)

DOI：10.1016/j.nanoen.2019.06.008

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519305129

本文系香港理工大学的黄勃龙教授团队供稿。

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