亓钧雷教授Adv. Sci. :富含缺陷的异质MoS2/NiS2纳米片的电催化剂可实现高效的水分解

【前言】

设计和构建双功能电催化剂对水分解至关重要。特别是，合理的界面调控可以有效地修饰活性位点，促进电子传输，从而提高分裂效率。在此，设计了用于整体水分解的自支撑且缺陷丰富的异质MoS₂/NiS₂纳米片。MoS₂/NiS₂中丰富的异质界面不仅可以提供丰富的电活性位点，还可以促进电子转移，进一步协同作用于电催化反应。因此，理想的MoS₂/NiS₂纳米片作为用于整体水分解的双功能电催化剂可提高电催化性能。该研究可为合理构建异质界面开辟一条新途径，使其电化学性能最大化，这可能有助于加速非贵重电催化剂整体水分解的发展。

【成果简介】

最近，哈尔滨工业大学亓钧雷教授领导的科研团队在国际知名期刊Advanced Science 上发表了题为Defect-Rich Heterogeneous MoS₂/NiS₂ Nanosheets Electrocatalysts for Effcient Overall Water Splitting的文章。在这项工作中，研究团队成功地在碳布上直接构建了富含缺陷的异质MoS₂/NiS₂纳米片，并研究了界面结构对电催化性能的影响。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）证实了具有无序结构缺陷丰富的界面，X射线光电子能谱（XPS）进一步证明了MoS₂和NiS₂之间的界面增强效应。因此，对于HER和OER，最佳的MoS₂/NiS₂纳米片分别在10mA cm^-2下呈现62和278mV的低过电位。此外，对于整体水分解，最佳MoS₂/NiS₂纳米片在10mA cm^-2下表现出1.59V的电压以及良好的稳定性。

【图文导读】

图1. 合成示意图

缺陷丰富的异质MoS2/NiS2纳米片的合成示意图。

图2. 材料的物理表征

a)所得样品XRD图谱。b) MoS₂/NiS₂-3纳米片的SEM图像。c-g) MoS₂/NiS₂-3纳米片的TEM和HRTEM图像。h) MoS₂/NiS₂-3纳米片中对应的元素分布。（MoS₂/NiS₂-3是升华硫为200 mg时进行硫化时所得到的样品）

图3. 拉曼和XPS表征

1. a) MoS2/NiS2-3纳米片的拉曼光谱。b) Ni 2p在MoS2/NiS2-3和NiS2中的高分辨XPS产物，c) Mo 3d和d) S 2p在MoS2/NiS2-3纳米片中的高分辨XPS图谱。

图4.析氢产氧性能测试

a)析氢极化曲线，b)对应析氢样品的Tafel图。C) MoS2/NiS2-3 纳米片HER的计时电位曲线。d)产氧极化曲线和e) 对应产氧样品的Tafel图。f) MoS2/NiS2-3纳米片OER的时电位曲线。

图5. 全解水性能

a)最优MoS₂/NiS₂纳米片和RuO2//Pt/C全解水的极化曲线。b)计算的全解水电位与实测全解水电位的比较。c)文献中最优的MoS₂/NiS₂纳米片与其他电催化剂的全解水性能比较。d)最佳MoS₂/NiS₂纳米片电解水的计时电位曲线。

【实验步骤】

10 mmol Ni(NO3)2·6H2O, 1.43 mmol (NH4)6Mo7O24·4H2O 和20 mmol 环六亚甲基四胺溶解于80 mL去离子水中，搅拌两个小时。混合溶液和一块处理过的碳布（2 × 5 cm²）转移到100 mL反应釜中，150^oC反应12小时，得到前驱物，前驱物用水和乙醇冲洗几次，八十度烘干。然后不同质量的升华硫和前驱物放入管式炉中硫化，5^oC/min，400^oC保持一个小时，自然降温得到MoS₂/NiS₂。

【结论】

综上所述，我们成功地设计和制备了自支撑的、缺陷丰富的异质MoS₂/NiS₂纳米片，并将其作为整体水裂解的双功能电催化剂。所得到的具有丰富缺陷和无序结构的MoS₂/NiS₂界面可以修饰电子相互作用，促进电子的生成，有利于电催化反应的进行。此外，具有丰富纳米孔的无粘结纳米片阵列还可以通过提供丰富的电活性位点和更易于从纳米片中释放气体，从而提高材料的HER和ORE性能。因此，在电流密度为10mA cm^-2时，最优的MoS₂/NiS₂纳米片同时作为阴极和阳极电极，其电压为1.59 V，稳定性良好。因此，合理构造和理解异质界面是一种很有前途的非贵金属电催化剂的整体水裂解方法。

文献链接: Defect-Rich Heterogeneous MoS₂/NiS₂ Nanosheets Electrocatalysts for Effcient Overall Water Splitting

本文由材料人编辑luna编译供稿，材料牛整理编辑。

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