青岛大学：利用改进静电喷雾技术优化石墨烯薄片的排列制备高导电性石墨烯纸

【引言】

由于具备良好的导电性以及优异的机械性能，石墨烯纸作为一种石墨烯基的宏观材料在柔性电子领域获得了广泛的研究和关注。由于石墨烯本身熔点高，以及分散性较差、易团聚等原因，目前大多数组装方法（真空抽滤、旋涂、静电喷雾等）都采用易分散的氧化石墨烯溶液为原材料首先组装氧化石墨烯纸，进而利用化学法或者高温还原得到石墨烯纸材料。由于石墨烯纸是由还原氧化石墨烯薄片组装而成，它的性质不但与氧化石墨烯薄片的还原程度有关，而且与还原氧化石墨烯薄片的排列方式息息相关。但目前对该领域的研究多集中在如何通过改进还原方法以提高石墨烯纸的性能上，而对通过调控还原氧化石墨烯薄片的排列提高石墨烯纸性能的研究鲜有报道。

【成果简介】

近日，青岛大学的韩文鹏博士研究组与中科院半导体研究所的谭平恒教授研究组合作报道了一种利用改进的静电喷雾技术制备高导电性石墨烯纸的新方法。该方法将传统静电喷雾装置中固定不动的收集基底换作可移动的收集基底（图1(a)），通过调整静电喷雾参数和基底水平运动的速度，使氧化石墨烯薄片在与基底接触时的下落速度小于基底水平运动的速度，从而可以平铺于基底之上（图1(b)），并进一步利用氢碘酸还原最终得到了良好排列的石墨烯纸（图1(c)）。利用角分辨偏振拉曼光谱测试发现利用该方法制备的石墨烯纸的平均水平偏角为19.4度（图2），远小于利用固定基底的静电喷雾技术制备的石墨烯的平均水平偏角27.5度以及其他小组用真空抽滤法制备的石墨烯纸（28.3度）。

进而通过对石墨烯纸的导电性能测试发现，在相同的还原条件下，利用改进的静电喷雾方法制备的石墨烯纸的电导率大约比传统静电喷雾方法制备的石墨烯纸提高了1.5倍。从而证明了通过对还原氧化石墨烯薄片排列方式的优化能够提升石墨烯纸的性能。此外该方法制备的石墨烯纸也表现出了良好的电化学性能，其组装的双电层电容器比容量达到235 F g^-1（图3），并表现出较好的循环稳定性。

相关成果以题为“Highly Conductive Graphene Paper with Vertically Aligned Reduced Graphene Oxide Sheets Fabricated by Improved Electrospray Deposition Technique”发表在美国化学学会期刊ACS Applied Materials & Interfaces上，并入选30天高下载量论文。青岛大学硕士研究生燕军祥为第一作者，青岛大学韩文鹏博士和中科院半导体研究所刘雪璐博士为共同通讯作者。

【图文导读】

图1 (a)改进的静电喷雾装置示意图

(b)氧化石墨烯纸SEM图

(c)石墨烯纸SEM图

图2 石墨烯纸截面角分辨偏振拉曼光谱测试

图3 石墨烯纸电化学测试结果

【小结】

本文通过改进的静电喷雾技术成功制备了石墨烯薄片高度取向排列的石墨烯纸，并利用角分辨偏振拉曼光谱测试验证了该方法的有效性。证明了通过对还原氧化石墨烯薄片排列方式的优化提升石墨烯纸导电性能的可行性。

文献链接：Highly Conductive Graphene Paper with Vertically Aligned Reduced Graphene Oxide Sheets Fabricated by Improved Electrospray Deposition Technique（ACS Applied Materials & Interfaces, 2019,11, 10810−10817. DOI: 10.1021/acsami.8b19811）

本文由青岛大学的韩文鹏博士研究组供稿。

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