Nano Lett.：铝锗纳米线固态反应的原位TEM分析

【研究背景】

在电子、光电子、能量转换和自旋电子学等研究领域，提出了许多半导体纳米线器件。为了将这些半导体纳米线结合到纳米电子应用中，需要实现低欧姆电阻接触，使用Si中的硅化工艺或Ge中的锗化工艺，以有效地从器件注入电流和提取电流。在硅化物相或锗化物相和半导体纳米线间实现电接触，降低源极/漏极和沟道之间的电接触电阻。然而，金属和半导体纳米线之间的接触质量大大限制了这些器件的效率以及在新型纳米电子器件中的应用。

【成果简介】

近期，法国格勒诺布尔大学Martien Den Hertog教授提供了一种非常有应用前景的纳米线的原位TEM研究，其中铝金属进入锗半导体纳米线以形成极其突然和洁净的轴向金属-半导体界面。采用两种不同的局部加热方法，研究了铝与锗纳米线在TEM中的原位固相反应。在250-330℃之间，Al侵入Ge纳米线的反应界面反应速率受扩散过程的限制。EDX表征揭示了转化后的铝芯纳米线的三维截面，分别被一层薄的纯Ge（∼2 nm）、Al₂O₃（∼3 nm）和含有Al₂O₃ (1 nm)层的Ge包裹。Al核周围存在含Ge的壳，表明Ge通过表面扩散扩散回金属储层，通过EDX检测可以得到证实。将扩散方程拟合到动力学数据中，可以提取两种不同温度下的扩散系数，与文献中关于Al的自扩散的扩散系数的良好一致性。该成果近日以题为“In Situ Transmission Electron Microscopy Analysis of Aluminum−Germanium Nanowire Solid-State Reaction”发表在知名期刊Nano Lett.上。

【图文导读】

图一：原位焦耳加热H_a或H_b进行铝锗原位传播实验

(a)原位Ha加热的样品TEM图像

(b-c)在250℃和330℃下，原位加热Hb实验TEM图像。

(d) 在Δv=0.575 V时，两个相反传播方向转换段长度与时间的关系

(e-f) 在250°C和330°C，转换段的长度随时间的变化。

图二：利用H_a技术并排传播的纳米线的高角度环形暗场STEM

(a)反应开始前的样品

(b)交换反应后的样品

(c)两个NWs顶部转换段长度与时间的关系

(d)底部转换段长度与时间的关系

图三： EDX定量H_a中纳米线的元素

(a)H_a加热后，EDX超图显示不同的元素。

(b- c) 利用定量三维化学重建模型，确定交换后的NW剖面（即由NW黄色框定义线剖面）

(d) NW横截面化学重建的示意图。

图四：EDX分析铝层结构

(a)在380℃下， H_b加热进行相位传播后，STEM图像

(b) EDX超图

图五：HAADF STEM图像及其建议机理

        锗原子可以通过表面通道扩散到铝储层，铝原子通过体积扩散提供给反应界面。

【小结】

         综上所述，作者通过直接焦耳加热H_a和控制温度H_b加热实验，对固态反应进行了详细的原位TEM研究。Al和Ge扩散行为的不对称性使得能够通过热退火形成金属/半导体纳米线异质结构。铝-锗异质结构在250℃开始的低温下形成。低温下的动力学结果表明，Al- Ge纳米线的传播受到Al链段的自扩散控制。通过EDX可以观察到Ge通过表面通道扩散到Al层。通过两种热退火技术，EDX证实了单晶Al-纳米线的形成，揭示了一种双核壳结构，铝核被一层薄的Ge覆盖，同时，铝核也被另一个低Ge浓度区域的Al₂O₃壳覆盖。两种加热技术的反应动力学表明，通过H_a加热可以获得与H_b实验中相似的低温，使得仅用电气控制来制造短沟道金属氧化物半导体场效应晶体管降低到10 nm以下，与光刻工艺的空间分辨率无关。结果表明，TEM是理解和控制Al和Ge材料组合的有力工具和不可缺少的工具。

文献链接：In Situ Transmission Electron Microscopy Analysis of Aluminum−Germanium Nanowire Solid-State Reaction (Nano Lett., 2019, DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b05171)

本文由材料人金属组大兵哥编译。

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