ACS NANO：韩国成均馆大学在垂直堆叠异质结构同时观测到正trion和负trion

多种的过渡金属和硫族元素可以组合出多种层状过渡金属硫化物（LTMDs），它是十分有趣的二维（2D）电子系统，表现出多种物理性质。这些二维系统的物理特性工程应用正在进一步扩大，通过堆叠不同种类的单层LTMDs形成异质结构。由于限制在单层LTMDs中的电荷载体之间的强烈库仑相互作用，单层LTMDs的光学特性主要由激子支配，这也导致被称作trion的带电激子的形成。当有一种电荷过量时，将会导致两个空穴（电子）和一个电子（空穴）组成正（负）trion。到目前为止，trion的状态控制如在LTMDs中trion的数量控制大多已经在MoS2, MoSe2, WS2和WSe2等单层LRMDs中进行。然而，在异质结构中的trion状态工程一直都没有积极的探索。目前只有MoSe2/ WS2双层异质结构显示了负trion的出现，这是由于异质堆叠双层结构中电子从MoSe2到WS2的转移。

本文报告了室温下垂直堆叠MoSe2/MoS2异质结构中同时观察到了正trion和负trion。利用空间分辨PL和拉曼光谱和成像，利用异质堆叠单层MoSe2和单层MoS2单层MoSe2中的trion极性可以从负改变为正。文章还证明通过在单层MoSe2和MoS2之间插入单层六方氮化硼（HBN）会导致其PL辐射九倍于单层MoSe2，这是因为其改变了堆叠单层MoS2和单层MoSe2结构中电荷转移的范围。

图文导读：

图一

（a）异质堆叠区域和单层MoSe2以及单层MoS2区域的综合PL强度分布图。在图像中亮度对比代表更高的发光强度。

（b）与中性A激子峰(A0)、trion峰(A+ or A−)和B激子峰（B）拟合的单层MoSe2、单层MoS2和HB区域的去卷积PL谱。单层MoSe2和单层MoS2的PL峰位用虚线标出，以显示HB区域PL峰的红移。

（c）多个HB地区的综合PL强度分布图。

（d）图（a）显示的相同区域的PL峰位置图。所有的比例尺是5μm。

图二

(a)HB中显示电子（空穴）从MoSe2（MoS2）转移到MoS2（MoSe2）的能带排列示意图。

(b)单层MoSe2、单层MoS2和HB区域代表性的吸收光谱。插图示出了HB区域和单层区域的吸收强度图像。吸收光谱没有标准化可直接进行强度对比。单层MoSe2和单层MoS2的吸收光谱之和（MoSe2+MoS2）用于对比。单层MoS2的A激子峰位置用虚线标出，显示出HB区域的A激子峰位置的红移。

(c)单层MoSe2和单层MoS2和HB区域具有代表性的拉曼光谱。插图显示了MoSe2 and MoS2的拉曼A1g峰位置与局部峰值位置对比的图像。HB区域的MoS2和MoSe2的A1g峰相比对它们独立存在时分别发生了红移和轻微的蓝移。插图的比例尺为5 μm。

图三

（a）不同栅极偏置电压下的HB区域的PL光谱。归一化的MoSe2和MoS2区域的PL光谱在不同的面板上显示。

（b）HB区域的MoSe2和MoS2的作为的栅极偏置电压的函数的PL峰值位置图像。

（c）不同的栅极偏置电压下单层MoSe2的PL光谱。注意这里随栅极偏置增加PL峰的逐渐红移，与HB区域中MoSe2的PL峰行为相反。

图四

（a）MoSe2 (左面板) and MoS2 (右面板)的光谱峰值的归一化解卷积PL谱，这是从我们制备的样品的HB区域获得的。

（b）在HB区域每个激子复合的峰值位置作为激发激光功率的函数，包括中性激子（A0），trions（A+或A−），和双激子（AA）。

（c）每个激子复合的辐射强度与激发激光功率的关系曲线。色线是电源适用于为A0，峰的积分强度+，和AA，和斜坡（M值）进行拟合值数字的力量。彩色线条是按幂指数拟合A0，A +和AA的峰值的积分强度，斜坡（m值）是拟合的幂指数值。

图五

（a）单层的MoSe2/ MoS2的HB区域和MoSe2/ h-BNs / MoS2的HM区域的PL强度图。该插图是单层hBNs插入单层MoSe2和单层MoS2之间形成HMs的示意图。比例尺为5 μm。

（b）单层MoS2、单层MoSe2、HB区域和HM1（1 h-BN）区域和HM2 (2 h-BN)区域的的代表性的PL光谱。垂直的虚线表示单层MoSe2的A激子PL峰值位置。

（c）从HB和HM1获得的有代表性的吸收光谱。单层MoSe2和单层MoS2的吸收光谱的总和（MoSe2 + MoS2）展示出来用于对比。垂直的虚线表示的单层MoS2吸收谱线中的A激子吸收峰的峰值位置。

图六

（a）MoSe2/MoS2的HB区域的随温度从77K变化到300 K的PL谱彩图。

（b）不同温度下的MoSe2/MoS2的HB区域获得的代表性的PL光谱。

（c）在A激子PL缝制的发射强度随激发激光功率的图像。

（d）MoSe2/MoS2的HB区域随温度变化的激子PL峰值位置的曲线。曲线显示了使用Varshni经验公式进行拟合的结果。

文献链接：
Simultaneous Hosting of Positive and Negative Trions and the Enhanced Direct Band Emission in MoSe2/MoS2 Heterostacked Multilayers（2016，ACS NANO, DOI: 10.1021/acsnano.6b02213 ）

本文由材料人电子电工材料学习小组天行健供稿，材料牛编辑整理。

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