国家纳米科学中心谢黎明Nano Lett.：1T-TaS2中多态电荷波密度相变的拉曼光谱和动态电学研究

【引言】

二维分层1T-TaS₂含有丰富的电荷密度波（CDW）状态，因此具有不同的电子结构和物理性质和广泛的应用，如相变存储器，电子振荡器和光电探测器。在不同温度下，二维分层1T-TaS₂有各种CDW基态，应用光学和电刺激也观察到1T-TaS₂的多个中间相。本文采用拉曼光谱和动态电学测量，研究1T-TaS₂中电场驱动的多态CDW相变。在平面内电场下，采用原位拉曼光谱发现了电场下诱导NCCDW到ICCDW相转变的直接光谱证据。

【成果简介】

近日，中国国家纳米科学中心的谢黎明（通讯）作者等人，通过拉曼光谱和1T-TaS₂中的电压振荡，研究了电场驱动的多态CDW相变；分析了声学和光学声子模式下，1T-TaS₂的电导率与拉曼光谱强度之间的相关性。研究表明多态转换源于从近公度结构NCCDW相到失衡的中间状态，再到非公度结构ICCDW相转变。随着电场的增加，不同CDW状态的停留时间也发生了变化。在较低温度下，由于中间相之间的较高能量势垒和较低温度下较低的热激发能量，多态振荡消失。相关成果以“Raman Spectroscopic and Dynamic Electrical Investigation of Multi-State Charge-Wave-Density Phase Transitions in 1T-TaS₂”为题发表在Nano Letter上。

【图文导读】

图 1 1T-TaS₂的非公度结构（ICCDW）与近公度结构（NCCDW）的转变

（a）1T-TaS₂的晶体结构；

（b）从NCCDW相到ICCDW相的相变的示意图；

（c）在室温下，1T-TaS₂的100圈的IV循环图（ 插图：装置的SEM图）；

（d）不同温度下，1T-TaS₂的相变图；

（e）少量TaS₂的NCCDW到ICCDW相的转变温度与电阻依赖性图。

图 2 1T-TaS₂的热驱动和电驱动相变的拉曼测试

（a）变温拉曼光谱的实验装置；

（b）在290-380 K下，加热过程中彩色二维拉曼光谱图；

（c）在选定温度下的拉曼光谱图；

（d）温度与拉曼强度的关系图；

（e）电驱动相变的拉曼测量装置；

（f）彩色二维拉曼光谱图；

（g）不同电压下的拉曼光谱图；

 （h）施加电压与拉曼强度的关系图。

图 3 不同温度和电压下，1T-TaS₂的拉曼光谱图

（a）在290-380 K下，1T-TaS₂的彩色二维拉曼光谱图；

（b）在300 K，355 K和380 K下的拉曼光谱图；

（c）在0-2.4 V下，1T-TaS₂的彩色二维拉曼光谱图；

（d）在1.0，1.7和2.4 V电压的拉曼光谱图。

图 4 1T-TaS₂的电子振荡器测试

（a）振荡器的电路图；

（b）1T-TaS₂器件的输出电压波形图；

（c）在1.95-2.19 V输入电压时的电压振荡图；

（d）1T-TaS₂振荡器的相应IV曲线；

（e）不同输入电压下，IC、IM1和IM2状态的能量示意图；

（f）不同输入电压下，IC、IM1和IM2状态的停留时间的统计曲线；

（g）在不同输入电压下，TIC-IM1、TIM1-IM2和TIM2-IC的转换时间统计图。

图 5 1T-TaS₂的多态电子振荡器件测试

（a）五个装置的IV曲线图；

（b）五个器件的振荡波形图；

（c）放大振荡波形图。

图 6 1T-TaS₂与温度相关的电子振荡

（a）220-295 K温度范围内，1T-TaS₂的IV曲线；

（b）不同温度下，同一装置的电压振荡图；

（c）室温和低温下，1T-TaS₂振荡器的能量示意图。

图 7 相变期间的局部温度的斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱分析

（a）在315-390 K范围内，1T-TaS₂的二维彩色斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱图；

（b）不同温度下，斯托克斯和反斯托克斯强度与温度的关系图；

（c）不同电压下，斯托克斯和反斯托克斯拉曼光谱图；

（d）不同电压下，斯托克斯和反斯托克斯强度比与计算温度的关系。

【小结】

本文分析了1T-TaS₂的电驱动多态CDW跃迁的机制。 通过面内电场分析发现：可以由IV曲线中的多个步骤反映中间状态，研究NC到IC相变过程。同时，温度和电压与拉曼光谱之间的相关性，证明了电场导致的不平衡的中间状态，能够导致NC到IC的相变。另外， 中间状态的1T-TaS₂振荡器具有多态波形的电压振荡， 电压振荡也可以作为研究不同温度下NC，IC和中间状态动态的有效方法。

文献链接：Raman Spectroscopic and Dynamic Electrical Investigation of Multi-State Charge-Wave-Density Phase Transitions in 1T-TaS₂（Nano Letters, 2019, DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04855）。

本文由材料人编辑部张金洋编译整理。

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