今日Science爆料最新多相界面研究：多元纳米粒子的界面和异质结构设计

 【引言】

由多相纳米颗粒（NPs）中的相界形成的界面不仅在结构上定义了纳米颗粒，而且引入了内部结构的不连续，促进了邻域之间的电子相互作用。例如，发生在NP界面上的电荷转移可以用来调节等离子体和催化性质。此外，当邻近外延相时，应变工程可以调制材料的电子结构，两个域之间的界面可能含有丰富的高能缺陷，可以增强催化作用。最后，具有多个界面的单个NP可以表现出由单个组分组成的粒子所不具有的集体特性(就组成和界面的数量和类型而言)。随着多相、多元素NPs向更大的成分多样性和结构复杂性发展，理解如何在一个粒子中建立特定类型的界面对于设计新的功能性纳米结构至关重要。虽然现在可以通过多种途径合成多元素纳米颗粒，但是如何在这些结构中形成热力学相，以及如何设计和合成它们之间的特定界面，仍然知之甚少。

【成果简介】

今日，在美国西北大学Chad A. Mirkin教授（通讯作者）团队的带领下，探讨了钯锡合金如何与已知但具有复杂混相的金属形成混合相。采用扫描探针嵌段共聚物光刻技术（SPBCL），利用光刻技术合成了含有7种元素的NPs来研究多元素体系。团队使用适合的电子显微镜表征和热退火的基板，使NPs达到热力学平衡。结合密度泛函理论（DFT）计算，能够识别PdSn合金与其他金属（Au，Ag，Cu，Co和Ni）之间的混溶隙，并构建一个多相NPs的结构和合成库。在得到的NP结构的基础上，团队建立了复杂的热稳定多元素异质结构的合成设计规则，最终得到了由Au、Co、Pd、Sn、Ni六个相界组成的四相NP。没有考虑核-壳结构，因为它们没有经过实验观察。团队关注的是在一个非结构化NP中可以形成的界面的数量和类型。相关成果以题为“Interface and heterostructure design in polyelemental nanoparticles”发表在了Science上。

【图文导读】

图1 Au-Co-PdSn三相异质结构NPs具有三个互连的界面

图2 Au-Co-Pd₃Sn和Ag-Cu-Co三相NPs结构的DFT模拟计算

图3 Au-Co-PdSn三相NPs在热退火过程中的结构演变

图4 具有4和5个界面的四相异质结构NPs

图5 具有6个界面的四相异质结构NPs

文献链接：Interface and heterostructure design in polyelemental nanoparticles（Science, 2019, DOI：10.1126/science.aav4302）

本文由材料人编辑部学术组木文韬翻译，材料牛整理编辑。

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