Michele Parrinello近期PRL：深度学习MetaD方法研究硅的液态结构和晶体形核

【引言】

硅是一种在基础研究和工业应用中都很重要的元素，固态硅是四价的半导体，而由于共价键的存在，在结构松散排布的时候会形成金属液体，这种共价键和金属键相互竞争的行为很难用有效的势函数来模拟，因此研究硅的结晶过程仍是一个极具挑战性的课题。ab initio分子动力学方法提出之初， Car-Parrinello方法的发展有助于深入研究熔化机制，可以表示液体是如何进行成键和断键从而引发异常行为。此后，很多研究都是针对固态和液态硅的性质展开的。从第一性原理角度出发描述硅的结晶行为仍然是一个重要挑战。

【成果简介】

近日，瑞士苏黎世联邦理工学院（ETH Zürich）、新材料计算设计研发国家中心的Michele Parrinello教授（通讯作者）在Physical Review Letters上发表最新研究成果“Silicon Liquid Structure and Crystal Nucleation from Ab Initio Deep Metadynamics”。形核是小概率事件，时间尺度远大于ab initio分子动力学可达到的程度。为解决这一问题，作者基于使用经典势函数进行MetaD(metadynamics)所生成的一系列数据，训练了一个深度学习网络势函数，文中对如何有效地为感兴趣的过程收集相关数据作了说明。为有效率地驱动结晶过程，作者引入了一种基于Debye结构因子的集体变量，从而将长程序信息编码进局域变量，局域变量更适合用来描述形核动力学。此外，为更好地描述硅相图中的复杂成键形式，作者选用SCAN交换关联函数来计算参考能量值。最后，该工作在密度泛函理论和实验数据的精度上重现了自由能表面。作者还研究了形核过程的早期阶段，揭示了形核机制的特征。

【图文导读】

图1：液相和固相的局域结构因子S_i(q₁)分布。内插图为截断半径为8Å的Debye结构因子。

图2：温度为1700K时，MetaD模拟得到的构型分布随结构因子第一峰强度变化的函数关系。

图3：在熔点附近的不同温度下，Gibbs自由能随结构因子第一峰强度变化的函数关系。

图4：使用DeePMD势函数在1700K进行MetaD模拟所得最大团簇的快照。

【小结】

此篇工作中，呈现了如何使用MetaD这一有效工具来选取相关构型训练基于神经网络的势函数，来研究小概率事件。这一方法可应用于凝聚态体系，也可用于反应事件和生物物理系统中，后者的训练集可能更难设计，需要更为标准的方法。此外，文章呈现了如何将结构因子给定的长程序信息编码进局域变量，用于有效率地驱动形核过程，这为研究溶液中形核行为提供了一个极具潜力的方案。

文献链接：Silicon Liquid Structure and Crystal Nucleation from Ab Initio Deep Metadynamics（Phys. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.121.265701）

本文由材料人计算材料组Isobel供稿，材料牛整理编辑。

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