人民大学慕成&北京大学徐东升Adv. Funct. Mater.：用FAI处理MAPbI3薄膜对高性能钙钛矿太阳能电池的缺陷减少

【研究背景】

有机铅三卤钙钛矿由于具有良好的光带边缘、长载流子扩散长度、弱激子结合能和高吸收系数等优异的光电性能，成为一种具有广阔发展前景的光电压材料。在过去几年中，钙钛矿太阳能电池（PSC）的功率转换效率（PCE）从3.8%到超过23%，为后续应用带来巨大潜力。通过多种加工方法制造高质量的钙钛矿薄膜（PSC），使得PSC的快速发展成为可能。而表面覆盖均匀、结晶质量高的钙钛矿薄膜是保证充分采光和减少复合光损失的关键。为了从溶剂中获得高质量的钙钛矿层，人们开发了大量的制备方法，如前驱溶剂法、抗溶剂洗涤、设计成分改变等。迄今为止，通过调整的一步旋涂法可以方便地生产具有再现性和良好效率的PSC。然而，其测量得到PSC多晶线薄膜的光致发光复合寿命远远短于单一钙钛矿晶体，这表明与单晶相比其晶体缺陷密度仍然很大。因此，降低这些缺陷是制备高质量钙钛矿薄膜必须面临的问题。

【成果简介】

近日，人民大学慕成&北京大学徐东升通过使用甲脒碘化物（FAI）的CH₃NH₃PbI₃(MAPbI₃)一步沉积法对钙钛矿的表面进行处理，提出了一种后处理策略来优化钙钛矿结晶。通过时间分辨光谱、开路光电压衰减和时间分辨电荷提取研究的载流子动力学表明，FAI后处理可以提高钙钛矿的晶体质量，进一步降低钙钛矿薄膜中的晶体缺陷。与对照组太阳能电池相比，通过FAI处理的光伏器件显示出的性能得到了极大改善。由于填充因子的显著改善，使得太阳能电池获得了具有20.25％的极佳功率转换效率。同时这项研究为多相结构的设计、生长和应用开辟了新的可能性，并提供了一种新的方法来设计复杂的纳米复合系统。该成果近日以题为“Reduced Defects of MAPbI₃ Thin Films Treated by FAI for High-Performance Planar Perovskite Solar Cells”发表在知名期刊Adv. Funct. Mater.上。

【图文导读】

图一：采用反溶剂法和FAI后处理法制备钙钛矿层的实验过程示意图。

图二：不同FAI浓度处理MAPbI₃薄膜的SEM图像。

(a) 未处理；
(b) 0.5 mg mL⁻¹ FAI；
(c) 1 mg mL⁻¹ FAI；
(d) 2 mg mL⁻¹ FAI。

图三：不同FAI浓度处理前后MAPbI₃薄膜的UV-vis吸收光谱和XRD图

(a) 用FAI处理及未处理对照MAPbI₃薄膜的UV-vis吸收光谱；
(b) 靠近吸收边缘的放大视图；
(c) 不同FAI浓度处理的MAPbI₃钙钛矿薄膜的XRD图谱；
(d) MAPbI₃钙钛矿薄膜(110)晶格XRD的平面放大图。

图四：基于FAI处理MAPbI₃钙钛矿薄膜的太阳能电池性能

(a-d) 对照组与FAI处理组太阳能电池的V_OC, J_SC , FF and PCE统计学分布，从100个太阳能电池收集的数据（每种类型50个太阳能电池）；
(e) 基于原始MAPbI₃膜和1 mg mL^-1 FAI处理膜的太阳能电池的J-V曲线；
(f) 基于原始MAPbI₃膜和1 mg mL^-1 FAI处理膜的太阳能电池的EQE光谱。

图五：纳米复合材料的光学性质

(a) 对照组与1 mg mL^-1 FAI处理MAPbI₃膜的时间分辨光谱；
(b) 基于原始MAPbI₃膜和1 mg mL^-1 FAI处理膜的太阳能电池的开路电压衰减曲线；
(c) 光电压约为1 V时的特征电荷提取动力学图；
(d) 由TRCE测量得到的Q-V关系图，散点是实验数据，实线是拟合结果。

【小结】

综上所述，作者通过优化浓度的FAI溶液后处理工艺，将MAPbI₃薄膜转化为高质量的PSC薄膜(无针孔、大晶粒)。由于FAI的选择性，除对其形态学具有明显的修饰外，还对其进行了处理大颗粒的MAPbI₃薄膜在电荷分离、电荷收集和表面钝化性能方面均有所改善。经过FAI处理的MAPbI₃与原始的MAPbI₃ PSC太阳能电池相比，显示出超过20%的效率。因此，这种简单的FAI处理工艺能制备具有较好重现性及高性能PSC，是一种非常有前景的方法。

文献链接： Reduced Defects of MAPbI₃ Thin Films Treated by FAI for High-Performance Planar Perovskite Solar Cells (Adv. Funct. Mater. 2018, 1805810)

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