2018——Nature&Science国内高产的一年
随着我国科研实力的不断提升以及国际化程度不断加深,中国科研人员在高水平期刊发表文章的数量也在逐年的提升。其中,Nature和Science作为国际最顶级的学术杂志,被广大科研人员视为圣杯。在即将过去的2018,对于中国学术圈,2018年可以说是丰收的一年。有鉴于此,小编针对2018年以中国科研机构为第一单位为在Science和Nature上发表的与材料,化学,以及部分物理相关的成果,供大家参阅,讨论。
表1. 国内发表Nature和Science的高校名单和发表数量
从表中可以看到我国在过去一年共有26家科研单位在Nature和Science上共发表36篇文章。其中北京大学以5篇的优秀成绩位居榜首,复旦大学以发表四篇位居第二,北京科技大学发表三篇紧随其后。其中,北京科技大学的陈骏教授以及邢献然教授团队过去一年在Science上发表了两篇文章,可谓成果丰厚。表中红色字体表示联合发表。其中中科大和大连化物所联合在Science上发表一篇文章。兰州大学和北京大学联合在Science上发表一篇文章。值得提出的是,在这36篇文章当中有24篇是属于国内课题组独立完成的,表明我国科研水平的日益提高。而在发表的这36篇文章中,关于纳米材料的文章就高达24篇,可见纳米材料的火热程度之高。紧随其后的便是金属材料文章数量有5篇,而且集中研究在高熵合金,这也足以见得在金属领域,对高熵合金的研究正流行。
最后小编列出了20篇上述科研机构在Nature和Science发表的一些文章
1. Nature: 单层室温铁磁性二维材料Fe3GeTe2
复旦大学张远波团队在Nature发文,题为“Gate-tunable room-temperature ferromagnetism in two-dimensional Fe3G3Te2”。发展了一种新的样品解理方法——利用氧化铝和Fe3GeTe2之间强的粘附性以及较大的接触面积来制备单层样品。这种方法制备效率高,解理能力强,还将为有效解理与Fe3GeTe2解理难度类似的其他层状材料提供新的方法和研究思路。同时用该方法制备的这种单层的Fe3GeTe2在低温下仍具有铁磁长程序以及面外磁各向异性。新型的磁性二维材料Fe3GeTe2,将为科学家们未来基于这种材料研发超高密度、栅压可调且室温可用的磁电子学器件提供一种可能,而新发现的二维材料解理方法将为未来二维材料的研究拓展新思路。
文献链接:Gate-tunable room-temperature ferromagnetism in two-dimensional Fe3G3Te2,(Nature, 2018, DOI:10.1038/s41586-018-0626-9)
2.Nature: 钙钛矿发光二极管外量子效率超过20%
华侨大学魏展画教授联合新加坡南洋理工大学熊启华教授和加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授在钙钛矿发光二极管的研究中取得重大突破。研究人员利用钙钛矿的组分分布调控策略得到平整致密且光电性能优异的钙钛矿薄膜,并通过加入阻挡层改善电子空穴的注入平衡,得到的钙钛矿发光二极管的外量子效率(EQE)超过20%,刷新了钙钛矿发光二极管的世界最高纪录,同时,稳定性也得到极大地提升,远超国际同行。相关研究成果以题为"Perovskite Light-Emitting Diodes with External Quantum Efficiency Exceeding 20%"发表在国际顶级学术期刊Nature上。
文献链接:Perovskite light-emitting diodes with external quantum efficiency exceeding 20 per cent, (Nature, 2018, DOI:10.1038/s41586-018-0575-3)
3.Nature:基于自发形成的亚微米级结构的钙钛矿发光二极管
在南京工业大学黄维院士((目前单位西北工工业大学))和王建浦教授(共同通讯作者)团队的带领下,与浙江大学、南京邮电大学和西北工业大学合作,展示了溶液加工的钙钛矿的高效和高亮度电致发光,自发形成亚微米级结构,它能有效地从器件中提取光,并保持与波长和视角无关的电致发光。这些钙钛矿是通过在钙钛矿前驱体溶液中加入氨基酸添加剂而形成的。此外,添加剂可有效钝化钙钛矿表面缺陷并减少非辐射复合。钙钛矿LED具有20.7%的峰值外量子效率(电流密度为18mA/cm2),能量转换效率为12%(在10mA/cm2的高电流密度下),接近性能最佳的有机LED的价值。相关成果以题为“Perovskite light-emitting diodes based on spontaneously formed submicrometre-scale structures”发表在了Nature上。
文献链接:Perovskite light-emitting diodes based on spontaneously formed submicrometre-scale structures(Nature,2018,DOI:10.1038/s41586-018-0576-2)
4.Science:在MOF中实现乙烷/乙烯分离的新思路
太原理工大学的李晋平、美国国家标准与技术研究院(NIST)的Wei Zhou以及德克萨斯大学圣安东尼奥分校的陈邦林(共同通讯作者)等人合作提出了利用微孔MOF材料优先吸附乙烷从而实现乙烷/乙烯混合物分离的思路。以往的吸附材料由于与乙烯具有更强的亲和力,所以会采用吸附乙烯将其从混合物中分离的方法。然而,乙烯/乙烷混合物中乙烯占比大,并且乙烯是目标产物,因此采用吸附乙烯的分离方法需要经过多次吸附-解吸附循环,依然是一个能耗巨大的过程。而该项工作制备了一种Fe2(O2)(dobdc)的微孔MOF,并发现这一材料中的铁-超氧位点与乙烷的相互作用更加强烈。进一步的实验也表明,在宽泛的压力范围内,这一含有铁-超氧位点的MOF不仅对乙烷吸附量巨大,而且展现出优异的乙烷/乙烯选择性吸附性能。中子粉末衍射以及理论计算也证明了铁-超氧位点对乙烷的识别作用,结合实验现象更说明这一报道的MOF材料及其代表的选择性吸附思路为发展新型气体分离工艺提供了基础。2018年10月26日,相关成果以题为“Ethane/ethylene separation in a metal-organic framework with iron-peroxo sites”的文章在线发表在Science上。
文献链接:Ethane/ethylene separation in a metal-organic framework with iron-peroxo sites(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat0586)
5.Science:效率为17.3 %的有机和液相处理的串联太阳能电池
国家纳米科学中心的丁黎明研究员和南开大学的陈永胜教授、万相见教授(共同通讯作者)等人合作通过实验和理论模型相结合的模式,对材料和器件进行了优化设计,从而获得了能够更加有效利用光能的有机太阳能电池。该合作团队首先利用半经验分析理论预测了有机太阳能电池可达到的最高功率转换效率(PCE)和活性层材料的参数要求,认为在合适的条件下有机太阳能电池的PCE可突破25%。以此模型为基础,研究人员利用在可见光区域和近红外区域具有良好互补吸收的PBDB-T:F-M和PTB7-Th:O6T-4F:PC71BM分别作为前电池和后电池的活性层材料,并采用与工业化生产相适应的溶液加工方法,制备得到了2终端的叠层有机太阳能电池,其PCE高达17.3%。这一研究所获得的光电转换效率刷新了目前已有文献报道的有机太阳能电池最高效率,使得有机太阳能电池的产业化前景更加明朗。2018年9月14日,相关成果以题为“Organic and solution-processed tandem solar cells with 17.3% efficiency”的文章在线发表在Science上。
文献链接:Organic and solution-processed tandem solar cells with 17.3% efficiency(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat2612)
6.Science:钙钛矿太阳能电池商业化面临的挑战
韩国蔚山国家科学技术大学的Sang Il Seok、美国科罗拉多大学的Michael D. McGehee、加拿大多伦多大学的Edward H. Sargent以及华中科技大学的韩宏伟(共同通讯作者)等人合作撰写了一篇综述,总结了PSCs领域的最新科研进展以及其在商业化道路上依旧存在的诸多挑战。PSCs自发展以来其光电转换效率不断提高,2009年的时候这一器件的PCE只有3.8%,随着今年来相关技术的迅猛发展PSCs的效率记录不断被打破,如今文献报道的PCE可以达到23.3%。然而,虽然器件效率在实验室里不断创造新高,PSCs的稳定性和扩大生产的挑战依然是商业化道路上最需要克服的挑战。近来,在温度55℃、功率为1kW/m2的照明作用下PSCs的寿命可达到1000小时左右,根据测算,这一辐照强度相当于能够在大多数欧洲国家提供10年的户外使用期限。另一方面,PSCs的扩大化生产也在稳步发展中。目前,光伏公司已经制备出大面积介观PSCs模块原型并开始着手生产这一类型的大面积PSC模块。近年来,光伏市场依旧处在扩张状态,这也意味着继续降低每瓦功率的成本是非常必要,这也要求光伏器件的效率和使用寿命都能有所提高,以此推进PSCs的商业化进程。2018年9月21日,相关成果以题为“Challenges for commercializing perovskite solar cells”的综述文章在线发表在Science上。
文献链接:Challenges for commercializing perovskite solar cells(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat8235)
7.Nature:Weyl声子晶体表面波的拓扑负折射
Nature在线发表了武汉大学刘正猷教授、邱春印教授(共同通讯作者)团队题为“Topological negative refraction of surface acoustic waves in a Weyl phononic crystal”的文章,报道了由Weyl声子晶体所承载的拓扑表面波的负折射,这是最近发现的Weyl半金属的声学模拟物。发生这种拓扑负折射的界面是分离晶体不同侧面的一维边缘。通过剪裁Weyl声子晶体的表面端部,可以设计表面声波的恒定频率轮廓,以在某些界面产生负折射,同时在同一样品内的不同界面实现正折射。相比更为常见的表面波行为,由于恒定频率轮廓的开放性,报道的晶体可以防止不必要的反射,这是Weyl晶体拓扑保护表面状态的标志。
文献链接:Topological negative refraction of surface acoustic waves in a Weyl phononic crystal(Nature,2018,DOI: 10.1038//s41586-018-0367-9)
8.Science:超四方薄膜通过相间应变实现巨大极化
北京科技大学的陈骏教授以及邢献然教授(共同通讯作者)等人提出了新型“相间应变”的策略并以此在超四方性薄膜上实现了巨大极化。该研究发现利用晶格结构相似、晶格参数不同的两种材料,在外延生长时晶界处的晶格参数是相互匹配的,从而可在材料间产生各向同性应变,即“相间应变”。利用这种“相间应变”策略,研究人员在PbTiO3外延复合铁电薄膜上引入高负压从而实现了巨大的极化性能,其剩余极化强度可达到236.3微库伦/cm2,是现有已知铁电体的2倍。此外,这种薄膜的超四方性相在725℃的高温下依然稳定,而对应块体的相转变温度却只有490℃。
文献链接:Giant polarization in super-tetragonal thin films through interphase strain(Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aan2433)
9.Science:铈光催化选择性功能化甲烷、乙烷和高级烷烃
上海科技大学左智伟研究员(通讯作者)团队将配位体与金属的电荷转移(LMCT)催化应用于醇原料的直接活化,使得烷氧基自由基介导的环状醇的骨架重排和通过氢原子转移(HAT)的伯醇实现C-H官能化。利用吸收的光能通过瞬时配位的Ce(IV)-醇盐的均裂促进靶向氧化,在温和且操作简单的条件下用廉价的铈(III)盐作为前驱光催化剂,实现了高催化效率(甲烷的转化数高达2900,乙烷的转化数为9700)和选择性。配体-金属电荷转移激发产生于简单醇生成的烷氧基,其反过来充当HAT催化剂。混合相气/液反应适合于连续流动,使气体原料在光催化转化中得到有效利用。这种光催化平台已经实现了甲烷和其他简单烃的几种直接转化,包括胺化,烷基化和芳基化,并为原料烷烃的进一步官能化提供了可靠的机会。
文献链接:Selective functionalization of methane, ethane, and higher alkanes by cerium photocatalysis(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aat9750)
10.Science: Dirac源场效应晶体管作为节能、高性能的电子开关
北京大学的张志勇-彭练矛课题组在Science上发表文章,题为:Dirac-source field-effect transistors as energy-efficient, high-performance electronic switches。团队表明,具有在费米能级附近比传统的场效应晶体管更窄的电子密度分布的石墨烯Dirac源(DS)可以降低SS。在室温下具有碳纳米管通道的DS-FET能够提供平均40mV/decade,并且在60mV/decade下高器件电流I60达到了40 μA/μm。与最先进的硅14纳米节点FETs相比,该团队在更低的0.5V(硅的电压为0.7伏)应用偏压下得到了一个类似的on状态电流,而在off状态下,低于35mV/decade。
文献链接:Dirac-source field-effect transistors as energy-efficient, high-performance electronic switches, (Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aap9195)
11.Science: COF的单晶XRD结构表征手段
在兰州大学王为教授,北京大学孙俊良教授和美国加州大学伯克利分校Omar M. Yaghi教授(共同通讯作者)的带领下,与伯克利全球科学研究所,百时美施贵宝公司和天津化学化工协同创新中心合作,报告了一种使用苯胺作为调制剂来生长由强亚胺键(~600 kJ/mol)固定在一起的高质量三维(3D)多孔COF大单晶。苯胺具有与COF成分相似的反应性,但是它是单官能的,并且作为成核的抑制剂,因此改变了结晶过程。高质量的晶体允许收集高达0.83Å分辨率的单晶X射线衍射数据,从而产生明确的解决方案和精确的各向异性细化。具体地,破解亚胺基COF-300中的相互渗透程度,并确定水合形式的COF-300中的水的排列。COF-303的反向亚胺连接性与非反向类似物不同,并且获得了等网状扩展的COF(LZU-79)的晶体结构。此外,团队用罕见的lon-b-c3拓扑结构解决并改进了新合成的手性LZU-111的单晶结构。
文献链接:Single-crystal x-ray diffraction structures of covalent organic frameworks(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aat7679)
12.Science:非金属基三维钙钛矿铁电体
在东南大学游雨蒙教授和熊仁根教授(共同通讯作者)的带领下,与南昌大学和南京航空航天大学合作,使用分子设计策略并精心选择有机阳离子来开发一系列无金属ABX3型3D钙钛矿铁电体,其通式为A(NH4)X3(其中A是二价有机阳离子,X是Cl,Br或I)。团队合成了该系列的23个不同样品,具有一系列不同的结构和相变温度。在第一个A(NH4)X3钙钛矿中,MDABCO-NH4I3(MDABCO是N-甲基-N'-二氮杂双环[2.2.2]辛铵)具有448 K的高相变温度(T0)和22μC/cm2的大Ps,与BTO性能相当。此外,使用压电响应力显微镜(PFM),发现了具有八个偏振方向的各种铁电畴的共存,并且证明了通过施加电场可以灵活地旋转偏振方向。团队的策略证明了高性能无金属铁电钙钛矿的可行性。在没有金属元素的情况下,预期这些有机物与其无机和有机-无机对应物相当,通过高柔韧性,可调节的结构-性质关系,可能的溶液和真空工艺以及有机材料的生物相容性而得到增强。这些属性使其在柔性设备,软机器人,生物医学设备和其他应用中具有吸引力。
文献链接:Metal-free three-dimensional perovskite ferroelectrics(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aas9330)
13.Nature: 双相纳米结构铸就史上最强镁合金
法国国家科技科学院院士、香港城市大学副校长吕坚(通讯作者)等人通过磁控溅射法将直径约6 nm的MgCu2晶粒均匀地嵌入约2 nm厚的富含镁的无定形壳中,生产获得具有非晶/纳米晶双相结构的镁基超纳尺寸双相玻璃晶(SNDP-GC)。该双相材料结合并加强了纳米晶材料与非晶纳米材料的优势,在室温下表现出接近理想强度,并且解决了样品尺寸效应问题。所制成的镁合金体系是由埋在无定型玻璃壳中的纳米晶核组成,所得双相材料的强度是近乎理想的3.3 GPa,这也是迄今为止强度最大的镁合金薄膜。
文献链接:Dual-phase nanostructuring as a route to high-strength magnesium alloys(Nature, 2017, DOI: 10.1038/nature21691)
14.Nature: 首次利用Pt/α-MoC催化剂实现低温甲醇/水反应产氢
北京大学马丁与中国科学院大学周武、山西煤化所温晓东以及大连理工大学石川(共同通讯作者)等人研制了双功能Pt/MoC甲醇液相重整制氢复合催化剂体系,利用程序升温渗碳工艺将甲烷和氢气同各种前驱体混合在一起,制成多种铂改性的碳化钼催化剂。与β-Mo2C相比,α-MoC和铂的相互作用更加强烈,使得高温活化过程中铂在α-MoC表面处于一种原子级分散态,产生一个极高密度的电子-缺陷表面Pt位点,可吸附/活化甲醇。同时,α-MoC表现出极高的水解离活性,在反应过程中产生丰富的表面羟基,加速铂与α-MoC界面处反应中间体的重整。
文献链接:Low-temperature hydrogen production from water and methanol using Pt/α-MoC catalysts(Nature, 2017, DOI: 10.1038/nature21672)
15.Nature: 最低晶格错配与高密度纳米析出相联手打造超强钢!
北京科技大学吕昭平教授(通讯作者)课题组通过创新超高强度钢的合金设计理念,发展了超强韧的高密度有序Ni(Al,Fe)纳米颗粒强化高性能新型马氏体时效钢。新型超高强韧钢的强化基于最低错配度下获得最大程度弥散析出和高剪切应力的创新思想,一方面通过“点阵错配度最小化”,显著降低金属间化合物颗粒析出的形核势垒,促进颗粒均匀弥散分布,显著提高强化颗粒的体积密度和热稳定性,低错配度共格界面结合小尺度有效缓解增强颗粒周边微观弹性畸变,改善材料宏观均匀塑性变形能力;另一方面,引入“有序效应”作为主要强化机制,有效阻碍位错对增强相颗粒的切过作用,从而获得优异综合性能的新型马氏体时效钢。
文献链接:Ultrastrong steel via minimal lattice misfit and high-density nanoprecipitation(Nature,2017,DOI:10.1038/nature22032)
16.吉林大学利用羟基自由基加快沸石分子筛材料的制备过程
沸石zeolite一词源于希腊,就是沸腾的石头。它是一种多孔材料,精于过滤、催化、离子交换等多种领域。传统方法是溶胶-凝胶法,一般要耗上几天,而且机理不明。吉林大学的于吉红院士、冯国栋博士等人研究发现,通过紫外照射或Fenton反应向沸石分子筛水热合成体系额外引入羟基自由基,能够显著加快沸石分子筛的成核,从而加速其晶化过程。
这一发现是无机微孔晶体材料生成机理研究方面的重要突破,使人们对沸石分子筛的生成机理有了新认识,为在工业上具有重要需求的沸石分子筛材料的高效、节能和绿色合成开辟了新的路径。
文献链接:Accelerated crystallization of zeolites via hydroxyl free radicals
17.Science:首次实现5nm碳纳米管CMOS器件 打破传统硅基极限
北京大学彭练矛和张志勇(共同通讯作者)等人制备了10纳米栅长(对应5纳米技术节点)的顶栅碳纳米管场效应晶体管,在相同尺寸下,其性能已经超越硅基互补金属-氧化物半导体(CMOS)FETs。通过对栅长尺寸缩小影响器件性能的研究发现,相比硅基器件,使用石墨烯接触的碳纳米管场效应晶体管表现出更优的性能,包括更快的响应速度、更低的驱动电压(碳纳米管0.4 V,硅0.7 V)、亚阈值摆幅更小(73 mV/decade)。5纳米CNT FETs已经接近场效应晶体管的量子极限,实现场效应晶体管的单电子开关操作,这是目前所实现的最小的纳米反相器电路。
文献链接:Scaling carbon nanotube complementary transistors to 5-nm gate lengths(Science,2017,DOI:10.1126/science.aaj1628)
18.Science:首次合成五唑阴离子盐高能含能材料
南京理工大学化工学院胡炳成与陆明教授(共同通讯作者)首次合成并表征了稳定的五唑阴离子盐(N5)6(H3O)3(NH4)4Cl。这种阴离子是利用间氯过氧苯甲酸和甘氨酸亚铁直接切断多取代芳基五唑的C-N键得到。并通过单晶X射线衍射进行结构表征,分析其各类盐的稳定性。同时该稳定全氮阴离子盐的分解稳定则高达116.8℃。
文献链接:Synthesis and characterization of the pentazolate anion cyclo-N5- in (N5)6(H3O)3(NH4)4Cl(Science,2017,DOI:10.1126/science.aah3840)
19. 香港城大Science:多组分金属间纳米粒子和复杂合金的优良力学行为
在香港城市大学刘锦川教授(通讯作者)团队的带领下,与香港理工大学、北京工业大学、中国科学院金属研究所和中南大学合作,在基于单主元合金系统的合金设计无法突破这一棘手的难题下(进一步优化合金化学和微观结构的能力有限),团队最近提出的多元素合金系统的冶金设计为缓解这些问题提供了一条有希望的途径。在这项研究中,团队开发了一种创新的设计策略,以消除千兆帕斯卡强度合金的延性损失。设计理念是在可控制地制造用于fcc型HEA系统中的相干强化的延性多组分金属间纳米粒子(MCINPs),通过控制有序-无序相变和元素分配,实现了MCINPs的纳米级沉淀的原位延展化。这种概念设计不仅能够充分发挥金属间纳米粒子的强化作用,而且能够保持较高的加工硬化率和塑性变形稳定性。因此,MCINP强化合金(MCINPS)具有出色的强度-延展性组合,而不会遇到早期局部缩颈和有限均匀延展性的常见问题。这种MCINP强化合金在环境温度下具有1.5千兆帕的优异强度和高达50%的延展性。相关成果以题为“Multicomponent intermetallic nanoparticles and superb mechanical behaviors of complex alloys”发表在了Science上。
文献链接:Multicomponent intermetallic nanoparticles and superb mechanical behaviors of complex alloys(Science, 2018, DOI:10.1126/science.aas8815)
本文由材料人编辑部学术组Z,Chen供稿,材料牛整理编辑。
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