Nano Letters: 羟基氟化物表面自重构催生高效OER催化剂
【引言】
高性能电催化剂在许多能源转换和存储系统中发挥着重要作用。作为水分解技术、燃料电池、和金属-空气电池中的关键反应,水氧化反应(OER)目前主要使用的是典型的高成本和稀缺的贵金属氧化物(RuO2/IrO2)进行催化。此外, 过高的过电势(η)驱动OER反应不仅降低能量转换效率而且不利于设备的实际应用。因此,人们付出了巨大的努力来开发基于过渡金属的OER催化剂来替代贵金属。
【成果简介】
近日,美国爱荷华州立大学胡珊 (通讯作者) 课题组报道了羟基氟化铁镍纳米片阵列在OER条件下可自重构,进而诱发催化剂表面化学成分及相演变。在OER条件下,F从NiFe-OH-F表面析出,催化剂晶态表面转变为介孔状和非晶态NiFe羟基氧化物层。表面重构后的催化剂(NiFe-OH-F-SR)在1M KOH中所表现出的催化活性相比于直接合成的催化剂提高了58倍(@ 220 mV过电位): 在10 mA cm-2 OER电流密度下,过电势仅176 mV。
【图文导读】
图1 直接水热合成的NiFe-OH-F
(a, b) 镍铁羟基氟化物SEM 形貌图
(c, d) 镍铁羟基氟化物HAADF-STEM 图
图2 CV 测试
(a)前50圈CV曲线
(b)前500圈CV曲线
(c)稳定性测试 (@50 mAcm-2)
图3原位表面重构前后 形貌、化学组成、及晶相对比
(a) SEM, (b-d) HAADF-STEM, (e,f) HAADF-EDX mapping, (g-i) XPS, (j) XRD
图4表面重构后的HAADF-STEM截面图
图5 电化学测试
(a)LSV/CV, (b-d) 过电势, (c) 塔菲尔斜率, (d) 性能对比, (e) EIS 曲线,(f) BET 测试
【小结】
研究人员第一次报道了氟离子在铁镍氢氧化物中原位析出引发的表面重构现象能够大幅度提高催化剂的催化活性。该重构能够改变材料表面化学成分,晶相,纳米结构及表面积,故有望扩展到其他电极/电解质相关的能源转换及存储应用。
文献链接:Zhang, B.; Jiang, K.; Wang, H.; Hu S. Fluoride-Induced Dynamic Surface Self-Reconstruction Produces Unexpectedly Efficient Oxygen-Evolution Catalyst. Nano Letters (2018) DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04466
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