清华Nano Lett.: 通过二维界面的精细原子级结构调控局部电导率

【引言】

二维（2D）材料在电子和光电领域具有广泛的应用前景。然而，在实际应用中，为了实现相应的功能2D材料不可避免的需要和外电路或者基底材料相接触；现有研究表明2D材料性能的发挥在很大程度上受限于其与周围金属或半导体之间形成的电接触的质量和性能。尽管目前在揭示界面电荷注入机制以及利用界面处理增强接触电导率方面取得了一些进展，但人们对于接触界面的微结构是如何影响局部电导率的认知仍然非常有限。

【成果简介】

清华大学李群仰和马天宝（共同通讯）等研究人员首次使用导电原子力显微镜（c-AFM）直接证实了物理吸附的二维材料-金属/半导体界面的电导率是由局部的电荷转移决定的猜想。通过高分辨实验电导率图像和第一性原理计算，他们证明了二维界面的电荷转移可以通过在2D材料中引入拓扑缺陷以及控制它们相对于基底的晶体堆垛方式来进行精确的调控。该工作发现了通过精细原子间相互作用来调控电接触特性的新途径，同时，该方法也为二维非均匀界面上的弱相互作用的探测提供了一种新思路。该研究以“Tuning local electrical conductivity via fine atomic scale structures of two-dimensional interfaces”为题，发表于Nano Letters。

【图文导读】

图1. 导电原子力显微镜示意以及晶界对电接触性能的调控

（a）导电原子力显微镜示意图；（b）在Gr/Ge(111)上获得的典型电流图像，比例尺：100 nm；（c）在Ge衬底上对应的形貌图像，比例尺：100 nm；（d）从左到右分别为在4 mV，6 mV和8 mV的偏压下，相同的晶界（GB）周围获得的电流图像，比例尺：10 nm；（e）在8.3 nN的恒定法向力下，在GB处和晶粒内部测量的电流与偏压曲线；（f）在4 mV的恒定偏压下，在晶粒内部和GB处获得的电流与法向载荷曲线。

图2. 通过莫尔超晶格结构对电接触性能进行调控

（a）包含两种疏密不同莫尔云纹的区域，其导电性展现出鲜明对比；（b）和（c）为高分辨率电流图像，分别对应于在（a）中用蓝色三角形和红色矩形标记的区域；（d）描述了（a）中石墨烯/Ge样品的原子尺度结构的示意图，银和蓝色球体分别代表碳和锗原子，以及沿（a）中的白色虚线测量的相应的电流曲线；（e）在30.5nN的恒定法向力下在长周期和短周期莫尔云纹区域测量的电流与偏压曲线；（f）为在恒定偏压30mV下分别在长周期和短周期莫尔云纹区域获得的电流与法向力曲线。

图3.晶界和莫尔超晶格电子结构的DFT计算结果

（a）单层石墨烯双晶的原子结构；（b）差分电荷密度，表示石墨烯和Ge(111)衬底之间的界面电荷转移分布;（c）上图为横截面的界面电荷转移，如（b）中的黑色虚线所示，下图为费米能级的碳原子局部DOS与x位置的函数关系；（d）石墨烯在形成莫尔超晶格的Ge(111)衬底（未示出）上的形态；（e）石墨烯和Ge(111)衬底之间的界面电荷转移分布；（f）上图为（e）中三个典型区域的平均电荷转移分布，下图为费米能级的DOS。

图4. 调控界面电子传输性能的机制

（a）晶界电子传输增强示意图；（b）在晶界和晶粒内部的透射本征态在石墨烯和Ge(111)衬底之间的分布；（c）晶界和晶粒内部的透射光谱；（d）莫尔超晶格域壁上电子传输增强的示意图；（e）在畴壁和畴处的透射本征态在石墨烯和Ge(111)衬底之间的分布；（f）畴壁和畴的透射光谱。

【小结】

该项工作使用石墨烯/Ge(111)异质结构作为示例体系，首次证明了广泛存在的物理吸附2D界面的电荷注入行为是由界面电荷转移决定。并且，该晶格分辨电导率图像和第一性原理计算清楚地表明，界面间的电荷转移可以通过调整2D材料相对于衬底的原子堆垛方式和引入拓扑缺陷来进行精确调控。该发现提供了一种通过调整2D界面的原子级构型来优化电接触性能的新策略。同时，该工作还提出了一种简单灵敏的方法来检测2D界面上细微的相互作用。

团队介绍：

该论文的共同第一作者为清华大学博士生张帅和北京科技大学高磊副教授；论文共同通讯作者为清华大学李群仰副教授和马天宝副教授；参与该工作的还有清华大学冯西桥教授、中国科学院上海微系统与信息技术研究所狄增峰研究员、北京大学郑晓虎博士等。

李群仰课题组主要致力于小尺度材料表面与界面物理及力学性能和行为的研究。例如，前期工作中揭示了原子级超薄二维材料摩擦的厚度依赖特性[Science, 328, 76-80 (2010)]、键合作用对摩擦界面演化的影响机理[Nature, 480, 233-236 (2011)]、纳米尺度改性石墨表面的负摩擦系数行为[Nature Materials, 11, 1032-1037 (2012)]、二维异质结构莫尔云纹对石墨烯表面超低摩擦的调控[Nature Communications, 7, 13204 (2016)]以及滑动界面原子钉扎强度对接触质量和摩擦的影响[Nature, 539, 541-545 (2016)]等一系列新奇的材料表界面行为。

马天宝课题组主要从事固体超滑和纳米摩擦学研究，相关研究成果近期发表在Nature Communications、ACS Nano等期刊。

该研究工作得到了科技部、国家自然科学基金项目、上海市优秀学术、技术带头人计划等项目的资助。

文献链接：Tuning local electrical conductivity via fine atomic scale structures of two-dimensional interfaces (Nano Letters 2018, 18, 6030-6036)

本文由材料人计算材料组Annay供稿，材料牛整理编辑。

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