浙江大学&新加坡国立大学Nature子刊：二维限域内室温面外铁电和隧道电流变的直接观察

cc 6年前 (2018-08-28) 5107浏览

【前言】

在凝聚态物质中，有序参数，如铁磁磁化、超导能隙和铁电极化，由于尺寸、表面和界面效应以及量子波动，通常在减小的尺寸下被抑制。最近，研究人员观察到单层Fe膜表现出长程铁磁有序，并且在单层金属膜和FeSe膜中存在二维超导性，这完全打破了长程有序的尺寸限制。在铁电中，虽然在原子厚的SnTe中实验观察到了强的面内自发极化，但是由于铁电(FE)/金属界面处极化电荷的不完全屏蔽以及界面应变、错配位错和表面重建的外在影响，认为原始薄膜中存在面外铁电的临界厚度。理论上，钛酸钡(BTO)的临界厚度为2.4 nm，而实验表明BaTiO3 (BTO)的临界厚度为1.2 nm，共聚物的临界厚度为1 nm。最近，在通过离子研磨变薄的1.5 (u.c.)电池厚的PbZr0.2Ti0.8O3 (PZT)膜中观察到自发极化，其体积值为17 %。然而，到目前为止，直接生长原子厚度的FE膜在室温下具有垂直于膜表面的极化仍然是一个挑战。

【成果简介】

近日，来自浙江大学的田鹤研究员和新加坡国立大学的Chen Jingsheng副教授（通讯作者）联合在Nature Communications上发表文章，题为：Direct observation of room-temperature out-of-plane ferroelectricity and tunneling electroresistance at the two-dimensional limit。四方相BiFeO3超薄薄膜显示了室温下二维极限的铁电顺序。使用球差校正的扫描透射电子显微镜，作者直接观察到了一个单位晶胞厚的BiFeO3薄膜中强的面外自发极化。高分辨率压电响应力显微镜测量表明，极化是稳定的和可切换的，而在BiFeO3薄膜中实现了高达370 %的隧道电流变效应。基于第一原理计算和开尔文探针力显微镜测量，作者解释了通过氧化物电极中的离子位移和表面电荷来稳定极化的机理。作者的结果表明，BiFeO3薄膜中的铁电临界厚度实际上是不存在的，这使得它成为高密度非易失性存储器的一个有希望的候选者。

【图文导读】

图一. 2-和3-u.c. BFO中极化的原子尺度观察

a 2-u.c. BFO的原子分辨HAADF-STEM图；

b a中白色虚线矩形标记的区域的放大图像和B位点原子位移矢量地图的叠加；

c铁电BFO的晶胞示意图

d 3 -u.c. BFO膜的HAADF – STEM图；

e .从d中白色虚线矩形标记的区域叠加放大的图像和B站点原子位移矢量地图

f-j分别为e的Bi、Fe、Sr、Ru和重叠的EDX元素图；

图二. 通过实验和计算数据定量分析BFO中的偏心位移和晶格参数

a 沿着图1d中的紫色和红色线，穿过SRO/BFO异质界面的A位点(顶部，紫色)和B位点(底部，红色)阳离子的STEM强度分布。

b在实验和计算中，SRO/BFO界面附近B位阳离子的平均偏心位移；

c 从A–A (Bi–Bi, Sr–Sr)的距离和B–B (Fe–Fe, Ru–Ru)的距离推导出c和a轴晶格参数。

图三 2和3-u.c.BFO薄膜中的铁电开关和稳定性

a, b 2-u.c.平面外SS-PFM振幅(半填充绿色正方形)和相位(填充蓝色圆圈)曲线；

c，d 3-u.c.平面外SS - PFM振幅(半填充绿色正方形)和相位(填充蓝色圆圈)曲线；

e, f  2-u.c.的平面外PFM振幅和相位图像;

g，h 2-u.c.平面外PFM振幅和相位图像；

图四. 1-u.c. BFO中的铁电隧道结和隧道机制

a处于关闭和开启状态的静电势(ϕ)分布示意图；

b在两个相反极化方向(蓝色、向下、橙色、向上)的小电压范围内的J - V曲线。

图5. SRO/BFO四方结构的确认

a在四方SRO( 001 ) STO上的四方BFO的示意图；

b–d 分别围绕{204} (b)、{103} (c)和{113} (d)的b- d面内不对称互惠空间映射(RSM)；

【总结】

作者观察到了平面外室温铁电性及其在四方晶系BiFeO3薄膜中的可转换性，直到二维极限。实验观察和理论计算表明，氧化物电极的晶体结构、四方性、界面化学环境和离子极化有助于降低或消除铁电的临界厚度。此外，在FTJ中，使用1-u.c.四方BiFeO3隧道势垒，TER比率达到了约370 %，这对于高密度数据存储显示出巨大的前景。作者的发现将为铁电基器件的小型化开辟可能性。

文献链接：Direct observation of room-temperature out-of-plane ferroelectricity and tunneling electroresistance at the two-dimensional limit, (Nature Communications, 2018, DOI: DOI: 10.1038/s41467-018-05662-y)。

本文由材料人电子电工学术组Z. Chen供稿，材料牛整理编辑。

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