Acta Mater.: 原位表征解密压电材料电子应变的外在/本征贡献

【引言】

锆钛酸铅(PZT)固溶体具有优异的压电和介电性能，广泛应用于传感器、传动器和电源等领域。在准同型相界(MPB)附近的复合材料中的PZT的超高电应变已成为非常重要的基本研究课题。为了更好地理解优异压电性能背后的机理，研究人员对MPB中PZT的长程和短程结构已经进行了广泛研究，但由于在电场应用下的原位研究相对较少，电子应变的机制仍然存在争议。通常，场诱导的宏观应变可以分为两类贡献：外在的(例如非180°畴切换、场诱导相变)和本征(例如场致压电晶格应变)贡献。尽管在先前的研究中报道了PZT的本征和外在贡献，但是两类贡献在MPB附近组成的函数的趋势尚不清楚，特别是对于Nb掺杂的复合材料。

【成果简介】

近日，北卡罗来纳州立大学Jacob L. Jones研究员、西安交通大学李盛涛教授(共同通讯作者)等利用高能同步辐射X射线衍射(XRD)结合面积检测器来测量1% Nb掺杂的PbZr_xTi_1-xO₃(PZT，0.50 ≤ x ≤ 0.56)压电陶瓷对电场的响应，并在Acta Mater.上发表了题为“Deconvolved intrinsic and extrinsic contributions to electrostrain in high performance, Nb-doped Pb(Zr_xTi_1-x)O₃ piezoceramics (0.50 ≤ x ≤ 0.56)”的研究论文。作者使用涉及基于微机械的计算和配对分布函数(PDF)分析，发现本征和外在贡献对于实现高电子应变均非常重要。在最接近准同型相界(MPB)的组合物中，本征响应的相对贡献增加。作者还阐明了晶体对称性(四方和三方)、自发应变和非180°畴转换程度的相互依赖性，并观察到场诱导晶格应变中的取向依赖性并归因于外在效应，即畴转换和晶格应变之间的晶间相互作用。最后，PDF表明极化矢量的连续旋转由于压电变形而发生在四方相样品中，在MPB附近的复合物中最明显，但在三方相样品中未观察到。

【图文简介】
图1 实验装置示意图

a) 实验装置示意图；
b) 将二维区域检测器图像划分为扇区。

图2 材料的晶体结构表征

不同组分PZT 材料的零场XRD图谱。

图3 体积分数随平行于场方向的介电强度的变化

不同组分交换畴的体积分数随平行于场方向的介电强度的变化。对于四方相样品，hkl为002，对于三方相样品，hkl为111。

图4 不同材料非180°畴交换的取向依赖性

a) MPB附近的四方相组分PZT 53/47的非180°畴交换的取向依赖性；
b) MPB附近的三方相组分PZT 54/46的非180°畴交换的取向依赖性。

图5 PZT样品的取向依赖场诱导晶格应变(1)

a) 不同组成四方相PZT样品的取向依赖场诱导晶格应变；
b) 不同组成三方相PZT样品的取向依赖场诱导晶格应变。

图6 PZT样品的取向依赖场诱导晶格应变(2)

a) 场释放过程中PZT 53/47样品的取向依赖场诱导晶格应变；
b) 场释放过程中PZT 54/46样品的取向依赖场诱导晶格应变。

图7 不同组分PZT样品的本征和外在贡献计算

a) 不同组分PZT材料外在应变贡献计算；
b) 不同组分PZT材料本征应变贡献计算。

图8 不同组分PZT材料外在/本征应变贡献比较

不同组分PZT材料在最强电场E=5 kV/mm的外在/本征应变贡献比较，其中绝对贡献显示于y轴，每一组分的相对贡献以百分比显示。

图9 PZT材料残余应变随组分的变化

残余应变随组分的变化，包括宏观测量数据以及由衍射数据计算所得数据。

图10 PZT材料的原位PDFs曲线(1)

a) PZT 50/50平行于场方向的原位PDFs曲线(其中黑色、红色和蓝色实线分别为未极化、场强最大E=5 kV/mm、极化后样品的PDFs曲线，下同)；
b) PZT 52/48平行于场方向的原位PDFs曲线；
c) PZT 53/47平行于场方向的原位PDFs曲线；
d) PZT 54/46平行于场方向的原位PDFs曲线；
e) PZT 56/44平行于场方向的原位PDFs曲线。

图11 四方相PZT样品的极化旋转

四方相PZT样品极化旋转的示意图。

图12 PZT材料的原位PDFs曲线(2)

a) PZT 54/46与场方向呈50°角的原位PDFs曲线(其中黑色、红色和蓝色实线分别为未极化、场强最大E=5 kV/mm、极化后样品的PDFs曲线，下同)
b) PZT 56/44与场方向呈50°角的原位PDFs曲线。

【小结】

综上所述，作者研究了在整个MPB(从四方相到三方相)中具有不同组成的Nb掺杂PZT中对电子应变的本征和外在贡献，揭示了场诱导的本征和外在应变几乎同等地对宏观应变起作用并且彼此偶联。相对本征贡献在MPB附近的组合物中更高，而相对外在贡献在远离MPB的组合物中增加。该研究定量地解释了对主要压电系统的电应变的本征和外在贡献，这些基本原理可以应用于其他MPB系统的设计中。

文献链接：Deconvolved intrinsic and extrinsic contributions to electrostrain in high performance, Nb-doped Pb(Zr_xTi_1-x)O₃ piezoceramics (0.50 ≤ x ≤ 0.56) (Acta Mater., 2018, DOI: 10.1016/j.actamat.2018.08.006)

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