南京大学谭海仁Nat. Commun.: MA阳离子“治愈”钙钛矿的缺陷

【引言】

高效率宽禁带钙钛矿太阳能电池与晶硅以及其它窄禁带吸收材料相结合，可实现高效的串联光伏器件。然而由于多晶钙钛矿薄膜中高的陷阱态密度，宽禁带钙钛矿电池的性能远不如禁带宽度为1.6 eV以下的钙钛矿电池。提高钙钛矿的缺陷容忍度是改善宽禁带钙钛矿电池性能的一条有效途径。已有研究表明常规钙钛矿电池中A位阳离子的混合是实现高效率的关键，当前报道的高效率钙钛矿电池中都含有少量的MA阳离子。然而在混合阳离子钙钛矿中，MA离子在其中扮演的角色尚不明确。在该研究中，作者在宽禁带钙钛矿中引入少量MA阳离子，组装的电池器件效率显著提升，并通过理论计算研究了MA阳离子对钙钛矿中缺陷性能的影响。

【成果简介】

近日，南京大学谭海仁教授（第一作者和共同通讯作者）和加拿大多伦多大学Edward H. Sargent 教授等人在FA-Cs基宽禁带钙钛矿中引入少量MA偶极阳离子，分别制备得到禁带宽度为1.65 eV和1.74 eV的钙钛矿电池，前者开路电压高达1.22V，填充因子超过80%，最高稳态光电转换效率为20.70%；后者开路电压高达1.25V，稳态效率为19.1%。此外，经由密度泛函理论计算发现，在混合阳离子卤化物钙钛矿中，偶极阳离子MA的引入及重定向消除了引入深陷阱态的缺陷。相关成果以题为“Dipolar cations confer defect tolerance in wide-bandgap metal halide perovskites”发表在Nat. Commun. 上。

【图文导读】

图一 钙钛矿薄膜的光学及结构表征

(a) 钙钛矿薄膜的紫外可见吸收光谱；
(b) 钙钛矿薄膜的XRD衍射谱；
(c, d) CsFA和CsMAFA钙钛矿薄膜的SEM；
(e, f) CsFA和CsMAFA钙钛矿薄膜的瞬态吸收研究。

图二 钙钛矿电池器件性能表征

(a) 器件光伏参数的直方统计；
(b) 钙钛矿电池的正反扫J-V性能曲线；
(c) 钙钛矿电池的EQE光谱；
(d) 1.1cm²活性层面积CsMAFA钙钛矿电池的最佳J-V性能曲线。

图三 载流子复合动力学研究

(a) 钙钛矿薄膜的稳态PL光谱；
(b) 钙钛矿薄膜的瞬态PL光谱；
(c) 由阻抗谱得出钙钛矿电池中载流子的复合寿命；
(d) 由交流阻抗谱得出钙钛矿电池的陷阱态密度。

图四 MA离子重定向治愈钙钛矿的带电荷缺陷

(a) 缺陷Pb_I存在情况下钙钛矿的态密度，引入MA离子后，空隙态消失；
(b, c, d) 缺陷Br_Pb/Pb_I/I_Pb存在情况下钙钛矿的态密度；
(e, f, g) 具有I_Pb缺陷的钙钛矿的波函数。

【小结】

研究人员在FA-Cs基宽禁带钙钛矿中引入MA阳离子，减少了由缺陷引起的非辐射复合，制备得到了高效率的宽禁带钙钛矿电池。此外，DFT计算研究表明，混合阳离子钙钛矿中偶极阳离子MA的掺入和重定向展现了修复FA-Cs基钙钛矿中引入深陷阱态的缺陷的潜力。该研究为进一步提高钙钛矿基串联光伏器件的光电转换效率铺平了道路。

文献链接: Dipolar cations confer defect tolerance in wide-bandgap metal halide perovskites（Nat. Commun. 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-05531-8）

【团队介绍】

谭海仁博士入选中组部第十四批青年千人计划，于2018年3月加入南京大学现代工程与应用科学学院，组建能源光电材料与器件课题组，主要从事面向新能源领域的半导体光电材料与器件方向的研究，主要包括钙钛矿太阳能电池、钙钛矿-晶硅叠层太阳能电池、智能光伏发电系统等。谭海仁博士在钙钛矿太阳能电池和硅基薄膜太阳能电池领域开展了较为系统深入的研究，实现了平面型钙钛矿太阳能电池、非晶硅/微晶硅叠层太阳能电池以及非晶硅/有机聚合物杂化多结太阳能电池转换效率的世界记录，并获得世界光伏大会“青年研究员奖”；在Science, Nature Communications, Nature Energy, Nature Nanotechnology, Advanced Materials, Nano Letters, JACS, Progress in Photovoltaics等刊物发表论文40余篇，引用2000余次。

课题组长期招聘博士后和专职科研人员（助理研究员、副研究员），课题组网站：https://hairentan.wixsite.com/nju-solarlab-ch

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