复旦大学Nano Letters：集成晶格匹配Ⅱ型Se/n-Si异质结基高性能硅兼容大面积紫外-可见宽带光电探测器

【引言】

光电探测器是将光讯号转变成电讯号的光电器件，被广泛应用于成像、光通讯、工业安全与军事等各方面。构筑具有高灵敏度、宽光谱响应（或特定波段响应）、高响应速度的光电探测器是研究的重要方向之一。其中, 紫外-可见光宽带光电探测器在照片成像、频谱分析、环境监测、光谱学和可见光通信等方面显示出特殊的潜力。紫外-可见光宽带光电探测器通常基于具有适当的光响应区域, 指的是适当的带隙约为1.7 eV的半导体。

Sb₂S₃、ZrS₃、CdS、CdSe、石墨烯氧化物和钙钛矿等多种具有适当带隙的材料得到了广泛的研究用于紫外可见光检测器。作为一个稳定的合适材料，元素硒由于其优良的性能得到了越来越多的关注。除了其适当的带隙（约1.7 eV），硒具有很高的抗氧化性和抗潮湿性, 超过其他具有类似带隙的半导体, 如金属硫化物, 金属硒和钙钛矿。此外，其适度的熔点有利于气相制造高质量的晶体。此外, 在光照后, 硒的电导率发生了显著变化, 许多金属半导体金属 (MSM) 探测器都是基于硒材料开发的。然而, 这些 MSM 型器件具有硒材料的暗电阻, 限制了获得高开/关比。

【成果简介】

近日复旦大学方晓生教授课题组在Nano Letters上发表了题为“High-performance Silicon-compatible Large-area UV-to-visible Broadband Photodetector Based on Integrated Lattice-matched type II Se/n-Si Heterojunctions”的研究论文。文章提出并开发了一种金诱导，NH₄Cl辅助气相合成的制备路线，以在晶格匹配（111）晶面取向的硅衬底上形成垂直对准的亚微米Se晶体，基于此构建了高性能的大面积硅兼容光电探测器。由于能带结构和强不对称耗尽区，制备的Se / Si器件在IR区域之前保持与硒器件类似的截止波长，以及在紫外-可见光波段内表现出高性能宽带光响应。大面积光电探测器在-2 V偏压下保持非常低的漏电流，并且在500 nm处具有62 nA较高的光电流，同时具有高达10³~10⁴的开/关比。当取消偏置电压时可以清楚地观察到光响应。脉冲响应精确地提供了较高的响应速度（τ_rise+τ_fall~1.975ms），超过当前文献报告中最快的基于Se的光电探测器。其增强的光电特性和自力光响应主要来源于集成的高质量，具有晶格匹配和II型能带匹配的Se / n-Si p-n异质结。

【图文导读】

图1.金诱导，NH₄Cl辅助气相合成制备的Se晶体

（a-c）在（111）硅片上制备的Se晶体

（d）在（100）硅片上制备的Se晶体

（e）采用CASTEP对Se(JCPDS#65-1060)-Si(JCPDS#06-0362)接触的第一性原理结构优化结果

（f）Se晶体TEM图像

（g）Se晶体HRTEM图像

（h）三方晶系Se(JCPDS#06-0362)的晶体结构模型示意图

（i-k）[100]，[110]，[010]晶带轴的SAED图像

（l）Se晶体EDS图像

（m）分别在Si₍₁₁₁₎片和Si₍₁₀₀₎片上生长的Se晶体XRD测试结果

图2. 在PDMS薄膜中半嵌入的Se晶体的SEM图像

图3. 光电性能示意图

（a）分别在350 nm (1.12 mW cm^-2), 500 nm (1.52 mW cm^-2) 和600 nm (0.84 mW cm^-2)的光强下以及暗处的I-V曲线

（b）制备的Se/Si p-n异质结光电探测器在500 nm (1.52 mW cm^-2)光强下，分别在-2V和0V下的I-t曲线

（c）在-2V偏压下Se/Si光电探测器对3 Hz 355 nm的激光脉冲的光响应（插图：测试电路原理图）

（d）在（c）图中的单一周期脉冲响应

（e）计算得出的Se/Si p-n异质结光电探测器的响应率和探测率

（f）Se/Si p-n异质结光电探测器的EQE曲线

图4.亚微米Se晶体的光学性能及Se/n-Si异质结的光伏效应

（a）亚微米Se晶体的吸收曲线和测得的光学带隙

（b）Se/n-Si异质结的能带结构图

（c）在-2V偏压下，500 nm光强下光电流与光密度的关系（插图：该光强下光电流的变化）

（d）在-2V偏压下，700 nm光强下光电流与光密度的关系（插图：该光强下光电流的变化）

【结论与展望】

文章提出并开发了一种金诱导的NH₄Cl辅助的基于蒸气的途径，以在n型掺杂的Si（111）晶片上外延生长垂直排列的亚微米Se晶体。然后，基于集成的具有晶格匹配和II型能带匹配的Se/n-Si p-n异质结构建了大面积硅兼容的紫外-可见光检测器。高质量的p-n异质结和单晶p型和n型材料有效地保证了器件的高性能。Se/Si II型异质结的光伏效应和硒的光电导性质区域在Se吸收区域内的光响应，并且Se / Si器件通常保持硒在红外波段以下的截止波长。其在较长波长处剩余的低响应度归因于硅的光电导效应和增加的光热效应。

文献链接：High-performance Silicon-compatible Large-area UV-to-visible Broadband Photodetector Based on Integrated Lattice-matched type II Se/n-Si Heterojunctions（Nano letters，2018，DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b00988）

本文由材料人电子电工学术组杨子键整理编辑。

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