北京化工大学Nano Energy：钾化合物合成杂原子掺杂超薄多孔碳纳米片的高性能超级电容器

【引言】

二维（2D）纳米材料，具有独特的结构和优点是非常有前途的储能材料。其具有强的面内共价键，原子厚度大纵横比，灵活性高，表面积大，表面原子暴露的较多。但是，2D纳米片是具有不可避免的重新堆叠倾向，导致利用率低。在碳纳米片的微孔中没有诱导中孔或大孔。通常，微孔主导的2D碳材料比分层多孔3D碳材料具有更高的密度，增强体积电容的新可能性。但是纯碳电极材料通常疏水性低，通过改进提高比电容的有效策略润湿性和诱导额外的假电容。然而，大多数杂原子掺杂方法依赖于对碳材料的后处理，这增加了碳材料合成复杂性。本文提供一种有效且低成本的方法，通过钾化合物（KCs）的辅助制备多杂原子（N，O，S）掺杂的超薄多孔碳纳米片（PCNSs）用鱼鳞作为前体。获得了加速电解质离子传输2D纳米片结构，PCNS-600电极，其具有的大的电双层电容（EDLC），改善了电极对含水电解质的润湿性。

【成果简介】

近日，中国北京化工大学的王峰（通讯）作者等人，提出了一种简便、低成本的生物质衍生多孔碳纳米片（PCNS）合成方法，采用鱼鳞作为前体，在KOH衍生的钾化合物的帮助下，在600℃下获得的厚度为3-5 nm的PCNS具有超薄纳米片结构，其微孔主导孔隙率，比表面积为962 m² g^-1；富表面杂原子O：14.64、N：5.05和S：0.92 at％；和高压缩密度（1.06 g cm^-3），这使得电极在三电极和双电极系统中具有高的比质量/体积电容性能。相关成果以“Potassium compound-assistant synthesis of multi-heteroatom doped ultrathin porous carbon nanosheets for high performance supercapacitors”为题发表在Nano Energy上。

【图文导读】

图 1 钾化合物（KCs）辅助鱼鳞前驱，合成由O、N和S原子掺杂的超薄多孔碳纳米片（PCNS）的示意图

图 2 PCNS-600的SEM、TEM、AFM及EDX结构表征

（a）明胶@KCs的SEM图像；

（b）PCNS-600的SEM图像；

（c）PCNS-600的TEM图像；

（d）PCNS-600的AFM图像；

（e-h）PCNS-600的EDX元素Mapping图。

图 3 不同温度的PCNS样品的结构特点

（a）氮吸附-解吸等温线；

（b）孔径分布图；

（c）拉曼光谱图；

（d）高分辨率O 1s、N 1s和S 2p的XPS光谱图；

（e）6 M KOH电解质的接触角测量图。

图 4 6 M KOH电解质中，PCNS电极的电化学性能

（a）扫描速率为50 mV s^-1下，PCNS电极的CV曲线图；

（b）扫描速率为10-500 mV s^-1下，PCNS-600电极的CV曲线图；

（c）电流密度为1 A g^-1下，PCNS电极的CP曲线图；

（d，e）电流密度为1-200 A g^-1时，PCNS-600的CP曲线图；

（f）电流密度为1-200 A g^-1时，PCNS电极的体积比电容图。

图 5 6M KOH电解质中，PCNS-600//PCNS-600超级电容器的电化学性能

（a）扫描速率为10-500 mV s^-1的CV曲线图；

（b，c）电流密度为0.1-50 A g^-1的CP曲线图；

（d）电流密度为0.1-50 A g^-1的体积比电容图；

（e）与最近报道碳材料的Ragone性能比较图；

（f）在5 A g^-1下，循环20000次后的循环稳定性图；

（g）PCNS-600/PCNS-600超级电容器点亮LED照片；

（h）Nyquist图（插图：放大的0.35-1.0 Ω区域）；

（i）归一化的实部和虚部比电容图。

【小结】

本文提供一种有效且低成本的方法，通过钾化合物（KCs）的辅助制备多杂原子（N，O，S）掺杂的超薄多孔碳纳米片（PCNSs）用鱼鳞作为前体。获得了加速电解质离子传输2D纳米片结构，改善了电极对含水电解质的润湿性。采用鱼鳞作为前体，在KOH衍生的钾化合物的帮助下，在600℃下获得的厚度为3-5 nm的PCNS具有超薄纳米片结构，其微孔主导孔隙率，比表面积为962 m² g^-1，这使得电极在三电极和双电极系统中具有高的比质量/体积电容性能。

文献链接：Potassium compound-assistant synthesis of multi-heteroatom doped ultrathin porous carbon nanosheets for high performance supercapacitors（Nano Energy, 2018, DOI: 10.1016/ j.nanoen.2018.06.037）。

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