Science Advances：波长可调和形状可重构的包含胆甾型液晶的光子胶囊谐振器

【前言】

当手性掺杂剂引起阵列型液晶分子沿轴规则旋转的取向时，液晶(LCs)自发形成具有螺旋顺序的胆甾相。由于折射率沿螺旋轴在非常值(n_∥)和普通值(n_⊥)之间周期性地调制，胆甾型LCs ( CLCs )具有光子带隙特性，在光子阻带中，由于低光子态密度(DOS)，与CLC结构具有相同手性的圆偏振光被选择性地反射。光子DOS在带边缘急剧增加，这使得CLCs能够用作无镜激光谐振器。当光发射器如荧光染料和量子点存在于CLCs中时，它们的发射光谱将被显著调制。由于低DOS，阻带处的发射被显著抑制，而由于高DOS，带边缘处的发射被显著增强。此外，带边缘的慢光子效应显著增加了光子在CLCs中的停留时间，从而实现了受激发射。由于带边缘的位置可随外界刺激而调整，激光的波长也是如此。另外，由于在CLC带边激光器中不需要反射镜，所以激光谐振器的尺寸可以减小到几十微米。

激光发射的方向由CLCs的螺旋轴决定。在典型的胶片格式中，CLCs沿着整个平面具有平面对准，使得它们双向发射激光。当CLCs被定制为具有球形对称的粒状形式时，由于沿着球形表面的平面对准，螺旋轴被径向组织，这导致全向激光发射。全向激光对于三维扫描或成像具有潜在的重要意义。全向激光器是通过形成分散在水中的CLC乳液滴来实现的。尽管表面活性剂稳定了乳液界面，但水环境是保持CLC液滴球形隔室的先决条件。为了使全向CLC谐振器在空气环境中稳定，CLC液滴通过聚合反应性液晶元而固化。然而，固体CLC微球失去波长可调性，而不是确保空气稳定性。生产具有高空气稳定性和波长可调性的全向激光器仍然是一个重要挑战。此外，使谐振器在激光方向和强度上可控对于各种应用是非常有益的。

【成果简介】

近日，来自韩国科学技术院的Shin-Hyun Kim教授在Science Advances 上发表文章，题为：Wavelength-tunable and shape-reconfigurable photonic capsule resonators containing cholesteric liquid crystals。作者用双壳封装CLCs，设计了一个胶囊型激光谐振腔。流体CLCs被含水内壳完全包围促进LC分子沿界面的平面的排列。由硅酮弹性体制成的外壳保护CLC芯和内壳免受周围环境的影响。因此，CLCs的螺旋轴在胶囊内径向定向，在空气中提供稳定的全向激光发射。同时，流体CLCs能够随温度微调激光波长。胶囊在动态变形过程中保持其双壳结构。因此，核中的CLCs保持沿着变形界面的平面对准，并且激光发射方向可以根据变形胶囊的形状从全向变化到双向或多向。

【图文导读】

图1. 空气稳定CLC胶囊谐振器

( A )由染料溶解的CLC芯、内取向层和外弹性壳组成的光子胶囊谐振器的示意图；

(B，C)干燥的CLC胶囊的照片和光学显微镜(OM)图像，以反射模式拍摄，没有偏振。(C)的插图是透射模式下的交叉偏振OM图像；

(D) CLC胶囊在空气中的反射光谱(右y轴)和LWE中在CLC胶囊上的激光光谱(左y轴)。插图显示了胶囊上的激射；

( E )在各种泵送能量下，在空气中的胶囊上的一系列发射光谱；

图2. 随温度的波长调谐

(A)在指定温度下拍摄的CLC胶囊的一系列OM图像；

(B，C)无染料CLC膜的反射光谱(右y轴)和含有染料溶解的CLC的胶囊的激光光谱(左y轴)，其中在膜和胶囊中使用相同浓度的手性掺杂剂；

(D) LWE、SWE和激光发射的波长作为温度的函数，其中染料的自发发射光谱显示在右侧面板中，并在主面板中用颜色梯度表示；

(E) LWE (红色圆圈)和SWE (蓝色三角形)中CLC胶囊上激光的阈值能量(左y轴)作为波长的函数；

图3. 激光方向和强度的控制

(A)由一对两块板压缩的CLC胶囊的侧视图；

(B)在无偏振(顶部)和交叉偏振(底部)的透射模式下拍摄的变形之后，立即侧视CLC胶囊的OM图像；

(c)在反射模式下拍摄的CLC胶囊的俯视OM图像，显示负责阻带处强反射的平坦区域的扩展，其中FR在0到0.56的范围内变化。插图是相应的示意图;

(D)激光发射的输出强度随泵浦能量的变化，其中在(C)中使用了具有五种不同FRs的CLC胶囊;

(E)对于每脉冲1.4μJ的泵浦能量，输出强度相对于胶囊平坦区域(左x轴)上的输入能量，其中用球形胶囊(FR = 0)的值归一化；

图4. 形状可重构胶囊谐振器

(A，B)以反射模式拍摄的插入多边形孔中的CLC胶囊的OM图像，无偏振( A )和交叉偏振(B)。(A)的插图显示多边形孔的形状，(B)的插图是用于CLC (虚线)和线缺陷(实线)的平面对准的示意图；

(C)在各种泵浦能量下限制在方孔中的胶囊的一系列发射光谱；

(D)阈值能量(红色圆圈；左y轴)和FWHM的激光光谱(蓝色圆圈；右y轴)用于限制在三角形、正方形、五边形和六边形孔中的胶囊。插图显示从形状改变的胶囊发射激光；

【总结】

作者设计了包含CLC的形状可重构光子胶囊，并将其用作空气稳定、波长可调和方向可控的激光谐振器。由于染料溶解的CLC完全被水配向内壳包围，LC分子沿界面的平面配向得以保持。此外，弹性外壳保护CLC和对准外壳免受周围环境的影响。因此，光子胶囊在空气环境中是稳定的，并且即使在没有任何液体介质的情况下也提供全向激光发射。此外，可以将胶囊核心中的流体CLC配制成具有温度敏感阻带，这使得能够通过温度控制微调激光波长。弹性外壳的高柔性使得胶囊形状可重新配置，从而胶囊可变形为圆盘和多边形。特别的是，液体取向层的薄壳在动态变形过程中保持其完整性，确保螺旋轴的平面取向和垂直排列。因此，可以根据胶囊的形状将激光发射方向从全向调整到双向或多向。此外，激光强度也是可控的，因为激光方向将强度设置到目标位置。这种胶囊型谐振器可以被注入、悬浮和植入目标体积中。因此，我们认为胶囊谐振器有可能作为微透镜用于各种化学和生物医学应用中的局部辐射。

文献链接：Wavelength-tunable and shape-reconfigurable photonic capsule resonators containing cholesteric liquid crystals (Science Advances, 2018, DOI: 10.1126/sciadv.aat8276)

本文由材料人电子电工学术组Z. Chen供稿，材料牛整理编辑。

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