劳伦斯利弗莫尔国家实验室PRL：硬X射线观测单晶硅非热熔的延迟过程

【引言】

 晶体中原子周期性的超快损失现象会伴随着高能光子脉冲的吸收而产生。此时，高于某一阈值温度的电子热化导致大量的键合状态被耗尽同时反键合状态被填充，然后，离子的静电势发生显著变化，导致从其平衡位置发生了惯性位移。在这种情况下，光吸收将由核级电子主导，产生快光电子。然而，在阈值温度之上，将通过二次电子级联保持电子平衡过程，时间尺度高达60 fs，推迟非热融的发生。该工作即是测量这种延迟过程。

【成果简介】

 近日，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室T. Pardini等研究人员通过实施X射线泵-X射线探针方案来监测单晶硅中非热融的开端。通过使用由Linac相干光源（SLAC）提供的超短脉冲和针对硬x射线的定向分裂和延迟线，他们实现了检测转换开端的瞬时分辨率。他们的数据显示，从光吸收到150±40fs之间的并未损失长程有序度，并认为这是电子体系达到或超过临界非热熔温度所需的时间。一旦达到这种平衡，长程原子排列的损失会以惯性进行，并在光吸收的315±40 fs内完成。该研究发表于Physical Review Letters，题为“Delayed Onset of Nonthermal Melting in Single-Crystal Silicon Pumped with Hard X Rays”。

 【图文导读】

 图1. 实验装置的示意图

来自LCLS的25 fs FWHM脉冲被MEL-X分分成泵浦和探测光束，MEL-X安装在聚焦光学器件下游约4 m处和样品平面上游约4 m处。在像素阵列检测器上，Si(333)布拉格反射通过近后散射几何进行测量。M2和M3 MEL-X反射镜相对于光轴的插入深度误差如图所示，代表了泵浦探头延迟不确定度最重要的来源。

图2.样品处泵（a）和探头（b）光束的模拟强度分布

在样品位置模拟泵(a)和探针(b)的强度分布。

（a）中红线表示1.5 eV/atom的轮廓，泵浦强度的65％包含在该轮廓内。

（b）中探针光束的强度被缩放了0.4倍，以解释MEL-X沿着探测光束路径的四次反射的反射率。

图3. Brag信号在探测器处的比值（I / I₀）与延迟时间的函数关系

右侧y轴显示探头反射率。假设的惯性模型中，反射率随时间变化的理论损失用实心红线表示，时间不确定性以虚线表示。

 【小结】

该工作研究了5.95 keV的X射线脉冲泵浦下单晶硅的非热熔化。研究数据表明，对于用硬x射线泵浦的硅，电子在等于或高于1.5 eV/atom的阈值温度热化时至少需要110 fs。他们认为，快速热化光电子所需的几百次碰撞导致了这个相当长的时间尺度。一旦开始过渡，离子会从它们的平衡位置发生惯性移位，在315±40 fs内就不存在长程有序，同时，探针反射率的缺失证明了这一点。

文献链接：Delayed Onset of Nonthermal Melting in Single-Crystal Silicon Pumped with Hard X Rays (Physical Review Letters 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.265701)

本文由材料人计算材料组Annay供稿，材料牛整理编辑。

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