【IOP专栏】改良型谢尔宾斯基分形的交叉耦合蝴蝶结纳米结构可以有更高的光学探测灵敏度

【引言】

分形的概念已经被广泛地应用到微波以及射频天线的设计上，自相似的结构可以让它在较小的尺寸器件上拥有更宽的工作频谱范围，这对便携设备来说非常重要。除了在这些长波长范围的应用，分形也被越来越多地应用到红外甚至可见光这些波长较短的波段（10um - 400nm）。其应用包括了亚衍射聚焦、透明金属电极、增强型光伏器件、分子荧光以及表面增强型拉曼光谱仪、宽带光子俘获和多模态宽带共振等。在分形结构之中，谢尔宾斯基分形结构由波兰数学家谢尔宾斯基在1915年提出来，有大小不一而又有序排列的三角形组成。这种三角形的结构尤其适合与蝴蝶结型纳米结构相结合，从而带来诸多优点，譬如更强的偶极子共振对比，光学磁性以及非共振分子振动探测等。

【成果简介】

近日，新加坡国立大学李正国教授带领的团队撰写题为A modified abstraction of Sierpiński fractals towards enhanced sensitivity of a cross-coupled bow-tie nanostructure的研究文章，发表在IOP顶级期刊Nano Futures上。该文提出了一种与蝴蝶结纳米结构相结合的改良型谢尔宾斯基分形结构，从而可以在红外波段拥有更高的分子探测灵敏度。

【图文导读】

图1. 改良型谢尔宾斯基分形结构的生成过程以及其在光学探测上的应用。

（a）没有包含任何分形结构的三角形。（b）（c）一阶和二阶改良型谢尔宾斯基分形结构。箭头表示了改进型分形结构中的奇点。（d）（e）传统分裂环结构，以及其等效的LC电路模型。（f）（g）电流可以在奇点处传导，而随着结构的复杂，更多的模式出现了。（h）在蝴蝶结尖端处，纵向和横向之间的模式也会叉耦合。（i）（j）一阶和二阶改良型谢尔宾斯基分形结构的布局，f和s分别表示传导路径和分裂间隙的宽度，罗马数字则表示分形图案的自对称发散结构。（k）（l）一阶（M1）和二阶（M2）器件的3D示意图。间隙尺寸g和顶角α分别固定在100nm和60度。厚度氧化层tox和金图案分别固定在1μm和35nm。周期间距P则是2.77微米。

图2. 改良型谢尔宾斯基分形结构的扫描电子显微镜（SEM）照片。

（a）改良型谢尔宾斯基分形结构的高密度阵列的FESEM图像。（b）（c）（d）（e）放大视图以及伪色彩视图

图3. 改良型谢尔宾斯基分形结构的反射率。

（a）（b）实验以及模拟中M1器件的归一化反射率对比，其中f和s分别为70 nm，100纳米。（c）（d）实验以及模拟中M1器件的归一化反射率对比。（e）三种蝴蝶结形态的归一化反射率实验结果对比，结构与外边缘之间最小间距保持为70纳米。（f）M2器件中的互相耦合。绿色虚线来自蝴蝶结三角形框架在非偏振光下的谐振。

图4. 改良型谢尔宾斯基分形结构在共振时的场强分布。

（a）无分形常规结构的偶极共振的场强分布。（b）M1器件在D1'处（偶极）谐振时的场强分布。（c）M1器件在D2'处（磁场谐振）谐振时的场强分布。（d）M2器件在D1''处（磁场谐振）谐振时的场强分布。（e）M2器件在D2''处（偶极）谐振时的场强分布。（f）M2器件在D3''处（磁场谐振）谐振时的场强分布。

图5. 标定“热点”处的电场强度随波长的变化。

（a）传统的蝴蝶结结构。（b）M1结构。（c）M2结构。入射光的偏振方向沿水平方向。

图6. 尺寸变化对改良型谢尔宾斯基分形结构反射谱线的影响。

（a）（b）传导路径宽度f和分裂间隙宽度s对M2器件的影响。（c）（d）传导路径宽度f和分裂间隙宽度s对M1器件的影响。

图7.改良型谢尔宾斯基分形结构谐振时的电荷密度分布

（a）常规蝴蝶结中的偶极共振。（b）（c）M1器件的D1'和D2'共振。（d）M2器件的D1''，D2''和D3''共振。

图8.改良型谢尔宾斯基分形结构的原子力显微镜图像以及不同结构共振模式与PMMA分子振动的耦合

（a）（b）原子力显微镜下M2器件高度轮廓和相位图案。（c）-（i）通过镀一层PMMA薄膜来研究不同几何结构的共振模式与PMMA薄层的耦合。在镀了PMMA之后，结构的谐振频波长发生偏移，并与PMMA自身的分子振动耦合起来。

图9.改良型谢尔宾斯基分形结构在非谐振状态下与丝绸分子振动的耦合

（a）研究器件在非谐振状态与丝绸耦合的装置示意图。（b）M2模式中的非谐振波段。（c）-（d）在不同温度下器件的反射光谱。虽然之前的研究表明丝绸的振动强度会随温度有明显变化，但在此实验中并未观察到显著不同，故而说明此现象主要源于分形结构的场强增强效应。虚线的绿色矩形表示丝绸折射率的洛伦兹扭结，不在本文做进一步讨论。

图10.改良型谢尔宾斯基分形结构对超薄PMMA薄膜的探测

（a）M1器件上覆盖有单分子层（红线）和5纳米厚度PMMA（黑线）的模拟结构。（b）M1器件所得的反射率变化的二阶导数。（c）M2器件上覆盖有单分子层（红线）和5纳米厚度PMMA（黑线）的模拟结构。（d）M2器件所得的反射率变化的二阶导数。蓝色的虚线矩形意味着共振区域，因此对PMMA的检测是在非谐振状态下进行的。绿色的虚线矩形对应于振动特征的二阶导数的变化光谱。

图11.通过原子力显微镜相位图研究M1型器件随时间的变化

（a）（e）（i）样品分别放置0天，3天，7天后10μm×10μm扫描区域的相位图。

（b）（f）（j）样品分别放置0天，3天，7天后10μm×10μm扫描区域的相位直方统计图。

（c）（g）（k）样品分别放置0天，3天，7天后5μm×5μm扫描区域的相位图。

（d）（h）（l）样品分别放置0天，3天，7天后5μm×5μm扫描区域的相位直方统计图。

粉红色区域表示在不同状态下PMMA的存在。

图12.通过原子力显微镜相位图研究M2型器件随时间的变化

（a）（e）（i）样品分别放置0天，3天，7天后10μm×10μm扫描区域的相位图。

（b）（f）（j）样品分别放置0天，3天，7天后10μm×10μm扫描区域的相位直方统计图。

（c）（g）（k）样品分别放置0天，3天，7天后5μm×5μm扫描区域的相位图。

（d）（h）（l）样品分别放置0天，3天，7天后5μm×5μm扫描区域的相位直方统计图。

粉红色区域表示在不同状态下PMMA的存在。

图13.M1型和M2型器件的反射谱随时间的变化

（a）M1器件的谐振展宽随时间的变化。（b）M1器件在放置0天后于不同位置的测量结果。（c）M1器件在放置3天后于不同位置的测量结果。

（d）M2器件的谐振展宽随时间的变化。（e）M2器件在放置0天后于不同位置的测量结果。（f）M2器件在放置3天后于不同位置的测量结果。

黑色实心矩形表示更易受几何结构影响的磁极模式（D2'和D3''）形态状态。虚线箭头表示右侧不对称峰的相对强度。

图14.M1型和M2型器件的反射谱的二阶导数随时间的变化，以及不同角度偏振光入射时M2器件的电场场强分布

（a）（b）：M1器件和M2器件的反射光谱的二阶导数随时间的变化。绿色的虚线矩形意味着光谱的振动过渡区域。虚线箭头表示二阶导数的强度。

（c）-（f）M2器件在不同角度偏振入射光下的电场场强分布。模拟波长固定在5.79μm。（g）为各个角度偏振光情况的叠加，也即非偏振光入射的情况。

【总结】

将分形结构引用到中红外光学探测领域可以有效地提高探测的灵敏度，并且有利于获得更大的探测范围。在本文中，作者提出了一种与蝴蝶结纳米结构相结合的改良型谢尔宾斯基分形结构，并系统地研究了其工作原理，以及在分子探测上的应用。该结构有三项优点：（i）具有更强的偶极子共振对比度，（ii）具有更多的模式，包括传统中在分裂环中找到的光学磁性，（iii）实现了在非共振波段对超薄膜成分以及形态的检测。作者们预计，随着纳米技术的发展，更为复杂的结构可以扩展到更多的领域，将进一步促进生物以及医学的的发展。

文献链接：A modified abstraction of Sierpiński fractals towards enhanced sensitivity of a cross-coupled bow-tie nanostructure, (Nano Futures, 2018, DOI: https://doi.org/10.1088/2399-1984/aabe00)

材料人与IOP出版社联合推出【IOP专栏】，报道IOP旗下期刊精彩研究进展。本文系【IOP专栏】第6篇。

Nano Futures是英国物理学会（Institute of Physics, UK）的旗舰刊，2017年创刊，发表纳米研究领域前瞻性的研究成果，一年四期，每期约八篇，大多数都是邀请稿，主编、编委和编辑团队来源于Nanotechnology。

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