哥本哈根&纽约&上海Nature新作：单分子绝缘体要不要了解一下？

【引言】

电子通过分子（以及通过任何纳米级绝缘和介电材料）的隧道效应随着长度的增加而呈指数衰减，长度依赖性反映在电子携带电流的能力上。近期研究显示穿过分子结的相干隧穿可以通过破坏性量子干涉来抑制，这是一种非长度依赖的机制。对于之前研究的碳基分子，取消所有传输通道将涉及抑制π轨道和σ轨道系统对电流的贡献。以前的破坏性干扰报告表明，只有通过π-通道才能降低传输。

【成果简介】

北京时间2018年6月7日，Nature在线发表了丹麦哥本哈根大学Gemma C. Solomon、美国纽约哥伦比亚大学Latha Venkataraman、上海师范大学Colin Nuckolls和肖胜雄教授（共同通讯作者）团队题为“Comprehensive suppression of single-molecule conductance using destructive σ-interference”的文章，究报道了一种饱和硅基分子，其官能化的双环[2.2.2]八硅烷部分在其σ-系统中展现出破坏性量子干涉。虽然分子硅通常形成导线，通过将Si-Si键锁定成双环分子框架中的重叠构象，研究使用电导测量和从头计算的组合来实现破坏性σ-干涉，可以产生长度小于1纳米的非常绝缘的分子。分子还表现出异常高的热电势（0.97mv/K），这是通过破坏性干涉抑制所有隧道路径的另一个实验特征：计算表明，中央双环[2.2.2]八辛硅烷单元比其所占据的空间具有更小的导电性。文章提出的分子设计提供了基于量子干涉的单分子绝缘体的概念证明。

【图文导读】

图1：相干电子输运和模型传输的示意图

图2：Si4，Si222，Si222-cut和Si2-Si222-Si2的输运性质计算

图3：合成方案以及实验单分子电导、热电势和噪声数据

图4：Au-分子-Au单分子结电导与分子长度的关系

文献链接：Comprehensive suppression of single-molecule conductance using destructive σ-interference（Nature,2018,DOI: 10.1038/s41586-018-0197-9）

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